《Process Safety and Environmental Protection》：Risk assessment and capping control of sediment heavy metal pollution in the large drinking water reservoir
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本文研究辽宁某水库沉积物中重金属污染，采用地积指数和潜在生态风险指数评估，发现Cd污染最严重，并提出二维分析解优化双层覆盖系统设计，建议下隔离滞留因子＞50。
作者：史阳辉、云焕民、谢海健、李梅、叶佳颖、张梦成、于梦真
中国生态环境部南京环境科学研究院土壤环境管理与污染控制国家重点实验室，江苏省南京市210042
摘要
本文研究了中国辽宁省一个水库沉积物中的重金属污染情况，该水库为2300万人提供饮用水。本文使用地质累积指数（Igeo）和潜在生态风险指数（RI）来评估沉积物污染的程度及其潜在的环境影响。研究结果表明，除铬（Cr）外，其他重金属浓度的空间分布相似，平均皮尔逊相关系数超过0.51。50%的采样点的RI值大于300，表明沉积物中存在显著的生态风险。镉（Cd）被确定为该水库沉积物中需要优先控制的污染物，而汞（Hg）、砷（As）和铜（Cu）的污染也值得关注。此外，本文提出了一种用于预测污染物通过双层覆盖系统迁移的二维解析模型，以支持特定地点的污染管理设计。基于该模型和监测数据，建议将下层化学隔离层的保留系数保持在50以上，以实现有效的污染控制。这些发现可以为饮用水水库沉积物中重金属污染的监测和管理提供科学依据。
引言
水库底部长期积累的沉积物是水体的重要组成部分（Yu等人，2023年）。沉积物由移动相、无机矿物和有机矿物组成（Condron和Newman，2011年；Wang等人，2025年）。污染物，尤其是重金属（HMs），可以通过沉积、废水排放和降雨进入水库。这些污染物最终大多会进入并污染沉积物（Li等人，2022年）。值得注意的是，沉积物对重金属具有很高的吸附能力（Guan等人，2022年；Yu等人，2024年）。此外，重金属无法自然降解（Sodhi等人，2022年）。因此，一旦沉积物被重金属污染，它们就会成为长期释放污染物的来源（Niu等人，2021年）。重金属通过食物链在生物体内积累，可能引发生态失衡，威胁水生生物的生存和繁殖（Gobas等人，1993年；Griboff等人，2018年）。此外，当水库水体受到干扰（例如洪水或疏浚）时，沉积物中的重金属可能会释放到水中，导致二次污染并影响水质（Wang等人，2019年）。例如，García-Ordiales等人（2016年）在西班牙的Castilseras水库沉积物中发现了中等到高水平的重金属污染。Zhu等人（2019年）从三峡大坝收集了233个沉积物样本，指出大坝中的镉浓度显著增加，并影响了生态系统。Shou等人（2022年）在中国天津工业园区收集了2010年至2018年的地表水和沉积物样本，指出沉积物是地表水中重金属的主要来源。
风险评估对于确定沉积物中重金属污染的程度至关重要（El Nemr等人，2016年；Xu等人，2017年）。已经开发了多种类型的指数用于风险评估，包括单一污染指数（SPI）、富集因子（EF）、地质累积指数（Igeo）和潜在生态风险指数（RI）（Swarnalatha等人，2015年；B?ke ?zko?和Ar?man，2023年）。可以根据风险指数识别高风险区域和关键污染物（Zhang等人，2022年；Somepalli和Andaluri，2025年）。这为制定环境管理政策、促进污染源控制和改善水质提供了科学依据（Yüksel和Ustao?lu，2025年）。例如，Zhu等人（2017年）使用EF和Igeo评估了中国五个水库不同深度沉积物的污染情况，确定锰（Mn）和镉（Cd）是需要控制的主要污染物。Tyt?a和Kostecki（2019年）计算了SPI、Igeo和RI，发现砷（As）和镉（Cd）的风险最高。结合来源分析，他们指出这两种重金属的主要来源是工业活动产生的粉尘和气体。
沉积物覆盖是一种原位修复方法，用于控制沉积物中的重金属污染（Chaudhary等人，2022年）。该方法涉及用清洁材料（如沙子、粘土、活性炭或改性材料）覆盖受污染的沉积物，以隔离重金属并防止其释放到水体中或被生物体吸附（Hsu等人，2023年）。由于其操作简单、成本低且对生态系统的干扰小，这种方法已被广泛使用（Liu等人，2021年；Li等人，2025年）。例如，Li等人（2023年）进行了实验室实验，研究了覆盖对沉积物中污染物迁移的影响。实验结果表明，安装覆盖层后，沉积物的侵蚀深度和释放到水中的磷浓度分别减少了70%以上和80%以上。Oncken等人（2022年）在丹麦的Odense Fjord使用了沙子覆盖，并进行了为期一年的监测研究。结果表明，沙子覆盖不仅控制了污染，还改善了光照穿透并增加了生物多样性。
准确预测沉积物覆盖层中重金属的迁移行为对于覆盖层设计具有重要意义（Go等人，2009年）。解析模型因其计算效率高和结果准确而得到广泛应用。此外，解析模型可以揭示重金属迁移的基本机制，并且对非专业用户也易于使用。结合全局敏感性分析，解析模型可以确定工程设计中的主要控制因素，从而确定最具成本效益的设计方案。例如，Lampert和Reible（2009年）考虑了覆盖材料中污染物的吸附和降解作用，开发了一种用于双层覆盖系统中污染物迁移的稳态解析模型。Yan等人（2019年）考虑了底边界层中的质量传递影响，建立了一个用于有机污染物通过分层覆盖系统迁移的一维解析模型。通过与实验室实验比较，他们发现该模型可以准确预测污染物的扩散通量。Chen等人（2024年）在Yan的模型基础上进一步考虑了沉积物中向上流动的影响，提出了一种用于污染物传输的一维解析模型。然而，上述解析模型仅限于一维溶质传输，忽略了沉积物中重金属浓度的空间分布和覆盖系统的异质性。实验和现场监测结果表明，同一水域内不同位置的重金属浓度差异显著。Jasku?a和Sojka（2022年）从波兰的Oder河和Vistula河收集了沉积物样本，发现铁（Fe）、锌（Zn）和铅（Pb）的浓度标准差分别可达9,617、190和134 mg/kg。因此，需要提供更全面的解析模型。
本文旨在研究中国辽宁省一个大型水库沉积物中的重金属污染情况。使用地质累积指数和潜在生态风险指数来评估沉积物污染的程度及其对环境的影响。此外，提出了一种用于预测污染物通过双层覆盖系统迁移的二维解析模型，并考虑了两种不同的污染源情景。此外，将提出的解析模型与沉积物中重金属浓度的监测数据相结合，用于覆盖层设计。研究了在不同下层化学隔离层阻滞因子和上层生物扰动层反应速率下的污染物通量。
研究地点描述
研究地点位于中国辽宁省抚顺市，是一个带状水库（如图1所示）。水库位于北纬41°47′21″至41°57′14″，东经124°05′25″至124°20′11″之间。水库东西长约35公里，最大宽度约4公里，最小宽度约0.3公里。最大水深为37米，库容为2.187 × 10^9立方米，蓄水面积为114平方公里。该水库是九个主要水库之一。
模型验证
使用COMSOL Multiphysics 6.2开发的数值模型用于验证所提出的解析模型的准确性。采用Coefficient Form PDE模块来建立数值模型，并应用控制约束来指定边界条件。数值模型中“情景Ⅰ”和“情景Ⅱ”的元素数量分别为4,814和16,294个。时间步长和总模拟周期分别设置为0.1年和20年。
描述性统计
表2显示了12种重金属浓度的最大值、最小值、平均值、标准差、变异系数（CV）、背景值（BV）和限值（LV）。需要注意的是，现有标准中未规定钒（V）和钴（Co）的限值。所有重金属的最大浓度均超过了限值。其中，锰（Mn）的污染似乎尤为严重，其平均值和最大浓度分别比限值高出2.99倍和4.67倍。
沉积物覆盖设计
在本节中，将提出的解析模型与沉积物中重金属浓度的监测数据相结合，用于覆盖层设计。LCL（Rd2）的阻滞因子和UBL（λ3）的反应速率对覆盖层性能有显著影响。因此，研究了在不同Rd2和λ3下的污染物通量。由于镉（Cd）在沉积物中的重要性，因此选择镉作为典型污染物进行研究。
研究局限性
本研究的主要局限性之一是未能分析重金属的价态。重金属的毒性会因其价态而显著不同。例如，六价铬（Cr6+）的毒性极高，而三价铬（Cr3+）的毒性相对较低（Vellaichamy等人，2017年）。这可能导致高估沉积物中重金属污染的潜在生态风险。因此，计划在未来的研究中基于此分析沉积物样本中重金属的价态。
结论
- 除铬（Cr）外，其他重金属浓度的空间分布相似，平均R值超过0.51。此外，镍（Ni）与钒（V）、汞（Hg）与锰（Mn）、铅（Pb）与锰（Mn）、砷（As）与锰（Mn）、砷（As）与汞（Hg）、砷（As）与铜（Cu）、锌（Zn）与镉（Cd）之间存在非常强的正相关性（R > 0.8）。
- 由于50%的采样点的RI值大于300，检测到沉积物中重金属污染的显著生态风险。镉（Cd）是需要优先控制的污染物，因为其对RI的贡献最大。
未引用的参考文献
（MULLER，1969年，威斯康星州自然资源部（WDNR），2003年）
CRediT作者贡献声明
张梦成：撰写 – 审稿与编辑。
于梦真：撰写 – 审稿与编辑。
李梅：撰写 – 审稿与编辑，资金获取。
叶佳颖：撰写 – 审稿与编辑。
云焕民：撰写 – 审稿与编辑，撰写初稿，监督，资源管理，项目协调，资金获取，概念构思。
史阳辉：撰写 – 审稿与编辑，撰写初稿，可视化，验证，方法学研究。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
感谢中国国家重点研发计划（项目编号2024YFC3713003、2024YFC3714600和2023YFC3709602）、中央高校基本科研业务费、中国政府基础科学研究专项基金（GYZX240101）、江苏省自然科学基金（BK20241740）以及中国留学基金委员会（授予第一作者一年的海外学习资助）的财政支持。
