有机微腔中混合自旋轨道耦合驱动的光自旋霍尔效应及其拓扑光子学应用

《Science Bulletin》：Optical spin Hall effect driven by hybrid spin-orbit coupling in organic microcavities

本文报道了在室温有机微腔中首次观察到由TE-TM分裂与Rashba-Dresselhaus自旋轨道耦合协同驱动的光自旋霍尔效应。通过角分辨偏振测量揭示了混合自旋纹理：高动量区TE-TM分裂产生四极子图案，低动量区RDSOC形成镜像对称结构。该研究实现了~300 ps的持续自旋偏置，为拓扑光子学和自旋光子器件开发提供了新平台。

　　

在光子学与自旋电子学的交叉领域，光自旋霍尔效应（OSHE）为实现光的自旋依赖操控提供了重要途径。然而现有研究多集中于单一自旋轨道耦合（SOC）机制，要么利用横向电-横向磁（TE-TM）分裂，要么依赖双折射晶体，难以在单一系统中实现多种拓扑自旋纹理的协同调控。这一局限性严重制约了拓扑光子学器件的功能集成与应用拓展。

针对这一挑战，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室的研究团队在《Science Bulletin》发表最新研究成果，首次在室温有机微腔中实现了TE-TM分裂与Rashba-Dresselhaus自旋轨道耦合（RDSOC）协同驱动的混合光自旋霍尔效应。该研究通过精巧的微腔设计，将具有本征各向异性的TTPSB（1,4-二甲氧基-2,5-二(2,2',5',2''-三联苯乙烯基)苯）有机晶体嵌入由30对SiO₂/TiO₂层组成的分布式布拉格反射镜和35 nm银顶镜构成的微腔中，构建了强耦合的激子极化激元体系。

关键技术方法包括：采用角分辨反射光谱和光致发光光谱表征微腔光学特性，通过斯托克斯参量测量分析自旋纹理，结合4×4哈密顿量模型理论模拟混合SOC效应，并利用时间分辨荧光技术研究自旋动力学行为。

材料与方法

研究团队制备了各向异性有机微腔，其中TTPSB微带沿X和Y轴表现出显著各向异性。角分辨反射光谱测量显示，沿晶体长轴（X方向）存在明显的模式分裂：Y偏振激子由于典型的π-π堆积致密分子排列而具有更大的振子强度，与Y偏振腔模强耦合形成下极化激元分支（LP₁和LP₂），而X偏振激子与腔模保持弱耦合。

动量空间反射（白光）

在θ_Y=0°时，反射光谱显示LP₂'和CM₁'模式在正交偏振模式接近时发生交叉，诱导出有效RDSOC。当θ_Y=24°时，LP₂'和CM₁'出现明显共振，证实了TE-TM分裂在较大角度引入的额外SOC效应。

混合SOC哈密顿量

研究采用4×4哈密顿量描述混合SOC效应，包含激子能量（E_e,X、E_e,Y）、腔模能量（E_cav,X、E_cav,Y）、耦合强度（G）、TE-TM分裂参数（α）和RD耦合系数（β）。理论模拟与实验结果高度一致。

动量空间光致发光（PL）

角分辨PL测量显示，LP₁具有高线性偏振度（达0.95），而LP₂'和CM₁'则表现出强圆偏振特性（达0.7）。通过5 nm带通滤波器在675 nm处分离共振表面，观察到两个具有相反手性的自旋偏振圆相交，直接证实了RDSOC的存在。

动量空间反射（激光）

在675 nm飞秒激光激发下，反射光的圆偏振（S₃）分布呈现混合OSHE特征：大角度区域TE-TM分裂主导，产生四极子图案；小角度区域RDSOC主导，形成镜像对称自旋图案。这种动量依赖的OSHE模式源于有效磁场的k依赖特性：RDSOC贡献线性于k，而TE-TM分裂贡献正比于k²。

结果与讨论

研究揭示了有机微腔中独特的混合OSHE现象。在小k区域，线性RDSOC项主导有效磁场，在动量空间产生两个节点；而在大k区域，二次k依赖的TE-TM分裂起主导作用，产生四个节点。这种混合SOC机制使得系统能够通过调节光子动量选择性访问不同的拓扑自旋纹理。

时间分辨测量进一步显示，尽管发射寿命仅为~40 ps，但圆偏振寿命长达~300 ps，表明系统具有 robust 的自旋相干性。在发射峰值处，θ_X1和θ_X2分别表现出0.69和-0.73的圆偏振度，与稳态偏振数据一致。

结论

该研究在室温有机微腔中成功实现了由TE-TM分裂和RDSOC协同驱动的光自旋霍尔效应。混合SOC产生的有效磁场在动量空间形成 distinct 的自旋纹理分布：大角度区域TE-TM分裂主导，产生四极子圆偏振分布；小角度区域RDSOC主导，形成沿k_X=0对称的相反自旋纹理。

研究发现的~300 ps长偏振寿命凸显了系统 robust 的自旋相干特性，而TE-TM分裂与RDSOC的相互作用使得系统能够在大、小角度产生不同拓扑数的圆偏振，这一现象在单一SOC系统中从未被观察到。从应用角度看，混合SOC为光-物质自旋相互作用提供了可调控平台，通过设计腔体几何、材料组成或外加偏压，可以定制混合自旋纹理，实现芯片上的自旋操控、自旋选择发射和自旋信息传输。由于有机材料的灵活性和光子兼容性，该研究为低功耗、芯片级自旋光子器件和偏振保持光子架构的开发开辟了新途径。