封闭空间中222Rn浓度的时空演变：扩散-衰减模型及其实验验证

《BUILDING AND ENVIRONMENT》：Spatiotemporal Evolution of 222Rn Concentration in Enclosed Spaces: Diffusion-Decay Model and Experimental Validation

氡浓度预测与扩散-衰变模型研究。提出一维扩散-衰变解析模型，量化源强、扩散系数与衰变常数对密闭空间氡浓度时空分布的影响，通过量子化学计算验证重力效应可忽略，实验证明模型在稳态（R2≈0.97，误差1.4-2.7%）和瞬态（5%偏差内）均有效，并建立基于无量纲高度ξ的监测分层决策图。

　　

吴玉洁|王占杰|李展|李安贵

西安建筑科技大学建筑服务科学与工程学院，中国陕西省西安市710055

摘要

准确预测封闭空间内的²²²Rn浓度对于环境安全和公共健康至关重要。本研究开发了一个一维解析扩散-衰减模型，该模型具有封闭形式的解，能够描述封闭空气中氡的完整时空演变过程。该模型明确包含了均匀面源、分子扩散和放射性衰变，同时忽略了平流效应。这种简化通过第一性原理量子化学计算得出的重力能量差异、沉降与扩散的尺度分析以及源位置对比实验得到了验证。利用变量分离法，一维扩散-衰减方程被求解为特征扩散长度$L=\sqrt{D/\lambda }$和无量纲高度的函数。参数分析显示，源强度具有线性放大效应，上层浓度随高度增加而呈非线性衰减，而$L$在控制垂直均匀性方面起着核心作用。在以扩散为主的条件下的受控密封舱实验中，该模型的预测精度很高：稳态垂直剖面的均方根误差为45 Bq·m^?3（测量值的1.4 - 2.7%），整体平均相对偏差为-1.0%，R² ≈ 0.97；瞬态积累的偏差在5%以内。基于$\xi$的决策图表可用于分类接近均匀、中等分层和强分层的环境，并推荐监测高度，为以扩散为主的封闭空间中的氡风险评估和通风设计提供了便捷工具。

引言

室内氡（²²²Rn）是普通人群自然辐射暴露的主要来源，世界卫生组织（WHO）已将其确定为仅次于吸烟的第二大肺癌致病因素[1]。在高度密闭的建筑中，如废弃的核设施[2]和地下结构[3]中，氡可以从地下土壤[4]和建筑材料[5]中持续释放，在室内环境中积聚，对职业防护[6]、通风设计[7]和风险管理[8]构成重大挑战。

因此，定量预测这些空间中氡浓度的时空分布具有重要意义。现有研究通过三种主要方法推动了这一领域的发展：现场监测、数值模拟以及解析或半解析建模[9]。

现场监测提供了特定地点的直接数据。Kubiak[10]报告称，在呼吸高度进行的监测比靠近地面的测量更能反映实际暴露情况，后者可能高出约40%。Li[11]发现住宅建筑中存在明显的垂直梯度，上层楼的浓度大约是地下室的50%。Ma[12]指出，夏季和较低楼层的室内氡水平往往较高。这些研究突显了采样高度、季节和建筑配置的影响，但其发现具有地点特殊性，无法直接推广到不同场景的参数空间系统扫描。

数值模拟，特别是计算流体动力学（CFD），在处理复杂几何形状和多物理场耦合方面非常有效。Zhang[13]研究了地下洞穴施工通风过程中氡的纵向传输和垂直剖面。He[14]表明，在铀矿巷道中，必须平衡空气速度，以降低氡浓度并避免涡流引起的近壁积聚。Ye[15]量化了季节温度变化对尾矿坝表面氡释放的影响。CFD非常适合重建复杂几何形状和耦合过程，但它依赖于详细的边界条件，计算成本较高，且其输出是高维数值场，不易简化为紧凑的尺度关系。

相比之下，解析和半解析模型可以使用少量明确定义的物理参数以封闭形式描述系统行为，特别适用于快速估算和机制洞察。Nazaroff和Nero[16]提出的经典室内质量平衡模型首次将通风率、氡源强度和空间平均室内浓度定量联系起来。然而，该模型是零维且稳态的，因此无法解析空间分布或瞬态演变。在目前的工作中，我们通过开发一维扩散-衰减模型并推导出解析解，同时描述了封闭空间中的垂直浓度剖面和完整的时间演变过程，从而超越了这一框架。

Vogiannis[17]提出了一个一维模型来预测注水过程中的瞬态氡峰值，而Panigrahi[18]基于铀矿巷道中的衰变链建立了氡子体浓度与通风参数之间的尺度关系。其他解析研究也为简单容器或矿巷道推导出了一维扩散-衰减解[19]，但通常是在纯稳态或空间平均假设下进行的。然而，大多数现有的解析研究要么关注零维空间平均值，要么关注多孔介质中的稳态行为。目前仍缺乏对以下方面的统一描述：(i) 气态氡在封闭自由空气中从接近零浓度到稳态的完整瞬态演变；(ii) 垂直梯度与几何长度尺度和特征扩散长度的依赖性。此外，工程实践中广泛采用的简化假设（如忽略重力沉降或忽略子体对母核素传输的反馈）往往基于经验判断，而非系统性的理论依据，无法桥接微观相互作用和宏观动力学。

受这些缺点的启发，本研究专注于典型的与核相关的密闭空间，开发了一个在垂直笛卡尔坐标系中的一维扩散-衰减解析模型。工作围绕四个关键方面展开：

(1)

从控制方程出发，我们推导出一个解析的垂直解，捕捉了完整的瞬态过程，基于无量纲高度参数构建了统一的描述，并展示了从源平面到顶部边界的浓度演变；

(2)

在这个无量纲框架内，我们系统分析了关键参数对时空分布和垂直均匀性的影响，并提出了一个“浓度均匀性推荐监测高度”决策图表，以优化采样位置；

(3)

我们进行了多高度密封舱实验，并使用均方根误差和平均偏差等指标对模型进行了定量验证；

(4)

结合量子化学计算和扩散-沉降尺度分析，我们在多个尺度上评估了忽略重力效应和其他简化假设的有效性。

通过利用解析建模在机制理解和无量纲分析方面的优势，本研究旨在为核相关密闭空间中的快速氡风险评估和监测点优化提供一个轻量级且可转移的理论工具，补充现有的监测和数值方法。

模型开发与解析解

为便于理解，理论模型中使用的主要符号在表1中进行了总结。

结果

基于一维扩散-衰减解析模型，我们首先可视化了模型预测结果。稳态分量直接来自方程(7)，而瞬态分量则是通过截断傅里叶余弦级数计算得出的。基线参数包括氡源强度$S、扩散系数$(m²·s^?1)、空间高度$H(m)以及衰变常数$$\lambda$(s^{?1，后者由半衰期T1/2（以天为单位）得出。参数$D$和$\lambda$的值是根据实验数据选定的}

讨论

本节将当前模型与现有的解析模型、多区模型和CFD方法进行对比，从工程角度解释了特征扩散长度和相关无量纲高度参数的含义，并探讨了核心假设和简化物理因素对氡风险评估、通风设计和监测的适用性、局限性和实际应用的影响。

主要结论

本研究开发了一个用于²²²Rn在核相关密闭空间中迁移和积累的一维扩散-衰减解析模型，并在小规模密封舱中进行了验证。主要结论如下：

(1)

在以扩散为主、几何形状规则且对流较弱的情况下，一维扩散-衰减解析模型能够很好地再现²²²Rn浓度的时空演变。

CRediT作者贡献声明

吴玉洁：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件开发、方法论、数据分析、概念构建。王占杰：撰写——原始草稿、可视化、验证、形式分析、监督、资源协调、项目管理、方法论、数据采集、概念构建。李展：可视化、验证、资源协调。李安贵：监督、验证。

数据可用性

支持本研究结果的数据可向相应作者提出合理请求后获取。

未引用的参考文献

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CRediT作者贡献声明

吴玉洁：撰写——原始草稿、资源协调、方法论、资金获取、形式分析、数据管理、概念构建。王占杰：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件开发、方法论、数据采集、概念构建。李展：验证、监督、数据分析。李安贵：撰写——审稿与编辑、验证、监督、方法论、数据管理。