铂纳米粒子调控实现尺寸与构型无关的单模微腔激光器

《Chip》：Platinum nanoparticles engineered external-cavity-free single-mode microlasers beyond cavity-size and configuration constraints

本研究针对微型激光器中实现稳定单模运作的挑战，提出了一种通过调控铂纳米粒子(PtNPs)尺寸在Ga掺杂氧化锌微线(ZnO:Ga MWs)中实现腔尺寸无关单模激光的创新策略。研究人员发现，当PtNPs直径达到150 nm时，其等离子体共振与ZnO增益光谱精确匹配，通过增强光场限制和加速热载流子冷却过程，重塑了模增益分布，从而实现了从多模到高质量单模激光的调控。该策略在不同尺寸和腔构型下均能实现稳健的单模激光，并伴随品质因子(Q)的提升和激光阈值的抑制，为片上集成光子系统提供了关键技术路径。

　　

在当今信息技术飞速发展的时代，光电子芯片承载着人们对超高速、大容量信息处理的期望。作为芯片上光互联的核心光源，微型激光器的重要性不言而喻。理想的光源需要具备高单色性、优异的光束质量以及小巧的尺寸，这样才能在微纳尺度上与其它光子元件高效集成。然而，科学家们在追求微型激光器的道路上遇到了一个棘手难题：如何在保持高性能的同时实现稳定的单模激光输出？

传统实现单模激光的方法，比如使用分布式布拉格反射镜或利用耦合腔Vernier效应，往往需要复杂的制备工艺，且存在操作不稳定的问题。另一种思路是不断缩小激光腔的尺寸，通过增大自由光谱范围来自然筛选模式，但这又带来了新的问题：增益体积急剧减小，光学损耗显著增加，导致激光阈值升高、输出效率下降。这些限制在低维半导体材料中尤为突出，因为纳米尺度的表面效应会进一步降低器件性能。因此，如何在单一腔结构中，跨越不同的共振模式，同时实现强模式选择和低阈值高质量运作，成为高性能单模微激光器领域面临的关键挑战。

近日，来自南京航空航天大学的研究团队在《Chip》杂志上发表了一项突破性研究，他们巧妙地利用铂纳米粒子，在Ga掺杂的氧化锌微线中成功实现了不依赖于腔体尺寸和构型的稳定单模激光输出，为解决上述难题提供了全新的解决方案。

为了开展这项研究，研究人员主要运用了几项关键技术：首先，通过自催化的气相-固相生长过程合成了高质量的Ga掺杂氧化锌微线；其次，采用磁控溅射结合高温热退火的方法，在微线表面制备了尺寸可调（90 nm, 120 nm, 150 nm）且分布均匀的铂纳米粒子；在表征方面，利用扫描电子显微镜分析了材料形貌，通过光致发光光谱和瞬态吸收光谱系统研究了激光性能与载流子动力学，并借助有限元模拟揭示了电场分布和光学增益特性。

研究成果与讨论

材料制备与表征

研究人员首先通过碳热还原法成功合成了高质量的ZnO:Ga微线，这些微线具有厘米级的长度和优异的结晶质量。通过调控磁控溅射时间（300 s, 450 s, 600 s）和后续600°C的退火处理，在微线表面制备了平均尺寸分别为90 nm、120 nm和150 nm的PtNPs。扫描电子显微镜图像显示，PtNPs呈现物理隔离且均匀分布的状态。元素 mapping分析进一步证实了Zn、Ga、O元素的均匀分布以及PtNPs的成功修饰。

PtNPs尺寸依赖的激光性能调控

对单个微线的光学泵浦激光性能研究表明，PtNPs的尺寸对激光输出模式起着决定性作用。对于未修饰的ZnO:Ga微线，在泵浦能量密度达到104.2 μJ/cm²的阈值时，表现出典型的多模Fabry-Pérot激光特征。当引入平均尺寸为90 nm的PtNPs后，激光阈值降至91.2 μJ/cm²，且激光峰数量减少。随着PtNPs尺寸增大至120 nm，阈值进一步降低至75.3 μJ/cm²，边模得到显著抑制。最令人惊喜的是，当PtNPs尺寸达到150 nm时，激光输出实现了纯净的单模运作，阈值最低为61.2 μJ/cm²。这一系列变化清晰地表明，通过精确控制PtNPs尺寸，可以实现从多模到单模激光的连续调控。

腔尺寸无关的普适性验证

为了验证该策略的普适性，研究团队在不同直径（约22.1 μm, 14.6 μm, 7.0 μm）的ZnO:Ga微线上进行了系统研究。结果表明，无论微线尺寸如何，修饰150 nm PtNPs均能实现稳定的单模激光输出。对于直径约14.6 μm的微线，激光阈值从裸线的170.2 μJ/cm²降至109.8 μJ/cm²；对于直径约7.0 μm的微线，阈值从197.9 μJ/cm²降至127.5 μJ/cm²。这一发现证明了该方法的强大鲁棒性，其单模运作特性不依赖于微线的物理尺寸。

物理机制探究

通过瞬态吸收光谱和时间分辨光致发光测量，研究人员深入揭示了性能提升的物理机制。研究发现，PtNPs的引入显著加速了热载流子冷却过程。对于修饰150 nm PtNPs的样品，热载流子冷却寿命从裸线的0.48 ps缩短至0.33 ps。这种加速过程抑制了高载流子浓度下的俄歇复合损失，从而降低了激光阈值。同时，TRPL测量显示，在超过阈值泵浦时，PtNPs修饰样品的快速衰减时间从裸线的14.6 ps缩短至7.1 ps，表明辐射复合过程更加高效。

有限元模拟结果直观地展示了PtNPs对光场限制的增强作用。随着PtNPs尺寸从90 nm增加至150 nm，微线腔内的电场强度显著增强，150 nm PtNPs修饰的微线腔内电场强度约为裸线的6倍。模拟计算的光学限制因子表明，PtNPs的引入导致光学增益谱变窄并发生蓝移。当PtNPs尺寸为150 nm时，其等离子体共振峰（~390 nm）与ZnO增益光谱实现了最优匹配，使得只有一个Fabry-Pérot模式落在净增益区域内，从而被选择性放大，产生单模激光。

共振模式无关性的进一步验证

为验证该策略对不同共振模式的普适性，研究团队还将150 nm PtNPs均匀修饰在支持回音壁模式激光的六角形微线上。结果表明，同样实现了从多模到单模激光的转变，证明了该方法对不同共振模式也具有有效性。

研究结论与意义

本研究成功展示了一种不依赖于腔体微型化的高性能单模激光实现策略。通过将大尺寸PtNPs与ZnO:Ga微线集成，并精确匹配PtNPs的等离子体共振与ZnO:Ga增益光谱，显著增强了光学限制，重塑了模增益分布。同时，PtNPs促进了热载流子冷却过程，有效抑制了俄歇复合损失，降低了激光阈值。该方法在不同尺寸和腔构型的ZnO:Ga微线中均表现出稳健的普适性， consistently 产生稳定的单模发射。

该研究的重要意义在于，它成功规避了传统单模设计中保持增益体积与最小化光学损耗之间的固有矛盾，为等离子体调制、低阈值单模微激光器的发展提供了可行路径。所展示的与不同腔尺寸的兼容性以及该架构固有的可扩展性，强烈预示着基于该框架的电泵浦单模微纳激光器在不久的将来具有可行性，有效 bridging 了光泵浦原型与实际电驱动应用之间的鸿沟。这项研究为高性能片上集成光源的设计提供了新的思路和关键技术支撑，对推动未来光电子集成芯片的发展具有重要价值。