《Light-Science & Applications》:Dynamically reprogrammable nonlinear Pancharatnam–Berry phase via ferroelectric nematic liquid crystals: a new paradigm for reconfigurable nonlinear optics
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本刊推荐南京大学团队利用光图案化铁电向列相液晶(FNLC)实现可重构非线性PB相位调控的研究。该工作通过构建具有周期性展曲分布的离子掺杂FNLC薄膜,首次实现了电场调控的非线性二次谐波(SHG)光束偏转与整形,将线性液晶PB光学推进至非线性可重构光学新维度,为动态光场调控、量子信息技术等应用提供了创新平台。
在光学研究领域,潘查拉特姆-贝里(Pancharatnam-Berry, PB)相位作为描述光在各向异性介质中绝热演化产生的几何相位,近年来已成为调控光场前沿手段。尽管基于固体材料的线性PB相位调控技术日趋成熟,但非线性光学领域的动态可重构PB相位调控仍面临材料响应速度慢、调控自由度有限等挑战。特别是在软物质材料体系中实现高效的非线性光学动态调控,一直是研究者们追求的目标。
铁电向列相液晶(ferroelectric nematic liquid crystals, FNLC)这一材料的发现为突破上述瓶颈带来了转机。这种具有自发极化特性的软物质材料,其理论预测可追溯至1916年诺贝尔奖得主马克斯·玻恩的研究,但实验验证却历经百年探索,直到2020年才由美国国家科学院院士N. A. Clark团队最终证实。这一突破性发现因其在软物质科学中的深远意义,被英国物理学会《物理世界》评为2020年度十大突破之一。
南京大学研究团队创新性地将FNLC与非线性PB相位概念相结合,开发出光图案化离子掺杂铁电向列相液晶薄膜。该薄膜厚度为微米量级,通过挠曲电效应构建了具有周期性展曲分布的极性液晶指向矢排列。当圆偏振(circularly polarized, CP)泵浦光沿z轴传播时,每个像素单元的液晶指向矢取向角α与光自旋态σ(σ=±1分别对应右旋和左旋圆偏振)共同决定了线性与非线性PB相位响应。
在非线性光学过程中,基频波(fundamental wave, FW)与FNLC相互作用产生频率转换,如二次谐波产生(second-harmonic generation, SHG)。该过程使非线性PB相位产生n倍于线性过程的角位移放大:同旋圆偏振分量获得σα相位偏移,而交叉圆偏振分量获得3σα相位偏移。研究团队通过三维工程化调控极性液晶指向矢排列,并利用外加面内电场(±0.06 V·μm-1)动态调制指向矢取向,实现了从平衡态(θ=π)向锐角或钝角构型的可逆转变。
关键技术方法包括:1)光图案化技术构建周期性展曲排列的FNLC薄膜;2)离子掺杂策略实现稳定电控调制;3)面内电场调控液晶指向矢取向;4)非线性拉曼-纳斯衍射实现光束偏转验证。
研究团队通过设计光图案化展曲排列FNLC光栅,演示了主动非线性拉曼-纳斯衍射光束偏转。电场作用下,FNLC的局部取向角α发生实时调整,进而调制非线性PB相位,实现SHG信号的动态操控。该方法还可结合结构化电极实现像素化面内切换,进一步拓展光学功能重构能力。
该研究将新兴FNLC材料与非线性PB相位概念成功融合,为主动非线性光子操控开辟了新途径。其所展示的可调谐性、可重构性、多功能性和易加工性等优势,为研究动态光-物质相互作用提供了理想平台,显著拓展了液晶技术在非线性光学领域的应用范围。这项发表于《Light: Science & Applications》的工作不仅推动了软物质非线性光子学的发展,更为先进成像、量子信息等下一代光电子技术提供了创新解决方案。