综述:阿秒科学中的超快激光器

《Light-Science & Applications》:Ultrafast lasers for attosecond science

【字体: 时间:2026年01月03日 来源:Light-Science & Applications 23.4

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  本综述系统梳理了阿秒脉冲驱动激光器的发展脉络,重点围绕脉冲能量、脉冲宽度、波长和重复频率四大核心参数,深入探讨了啁啾脉冲放大(CPA)、光学参量放大(OPA)及其衍生技术、非线性后压缩及载波包络相位(CEP)稳定等关键技术。文章指出,驱动激光器的持续创新是推动阿秒脉冲性能(如光子能量进入水窗、重复频率迈向MHz)及其在瞬态吸收光谱、超快电子动力学等领域应用的关键。未来,高单脉冲能量、长波长、高重复频率的驱动光源将是重要发展方向。

  

阿秒脉冲的驱动之源:超快激光技术的发展与展望

阿秒脉冲(1 as = 10-18s)作为当前人类能够获得和控制的最短时间尺度事件,为探测微观世界提供了前所未有的能力。自2001年首次测量到阿秒脉冲以来,其性能参数如脉冲宽度(已缩短至43 as)、通量、光子能量和重复频率均取得了显著进展。这些成就的基石,正是驱动激光技术的飞速发展。然而,阿秒科学中新应用的不断拓展,对驱动激光器的性能提出了更高要求。

阿秒脉冲产生的基本原理与应用需求

目前,阿秒脉冲主要通过高次谐波产生(HHG)技术产生,已在气体、固体和等离子体等多种介质中得到验证。尽管介质不同,但其产生过程本质上源于强激光场诱导的非线性电子响应。以气体HHG为例,其经典的三步模型包括:强场电离、激光场中的电子加速以及电子与离子复合产生高能光子。驱动激光的参数,如脉冲持续时间、能量、波长和重复频率, critically 影响着阿秒脉冲的特性。
不同的阿秒应用对光源特性要求各异,进而需要不同特性的驱动飞秒激光源。例如,用于超快动力学研究的孤立阿秒脉冲(IAPs)需要少周期(few-cycle)的驱动脉冲;用于泵浦-探测光谱学研究的高能量阿秒脉冲则需要基于等离子体的HHG,这要求驱动激光具有高能量(多毫焦耳级);为了产生对相干成像等应用极具价值的“水窗”(water window,~282–533 eV)波段阿秒脉冲,则需要波长更长的中红外驱动激光以最大化光子能量;而符合测量等应用则受益于高重复频率(>10 kHz)、较低脉冲能量的阿秒脉冲,以实现高信噪比并避免空间电荷效应。

驱动激光器的关键技术参数演进

高能量驱动激光器
HHG过程需要驱动激光提供极高的功率密度(气体中超过1013W·cm-2),而HHG的转换效率极低(通常在10-8到10-4之间),这推动着驱动激光脉冲能量的不断提升。获得高脉冲能量的主要技术路径包括放大技术和相干合成技术。
放大技术中,啁啾脉冲放大(CPA)是产生高能量激光脉冲的主要方法,目前基于CPA技术的脉冲能量已达数百焦耳。光学参量放大(OPA)及其衍生技术,如光学参量啁啾脉冲放大(OPCPA)、双啁啾光学参量放大(DC-OPA)、频域光学参量放大(FOPA)和准参量啁啾脉冲放大(QPCPA),在获得高能量脉冲的同时,还具备增益带宽宽、热负载低、波长灵活可调等优点。例如,DC-OPA技术已实现了超过210 mJ的脉冲能量输出,而QPCPA通过抑制反向转换过程,在效率和带宽之间取得了优异平衡。
相干合成技术,包括相干光束合成(CBC)和分脉冲放大(DPA),通过将多个低功率光束在空间或时间上合成,来突破单台激光器的功率限制。将CBC与DPA结合的时空多维放大方案,进一步提升了可扩展性。
少周期CEP稳定驱动激光器
产生IAPs依赖于持续时间仅为少数几个光学周期的高功率驱动脉冲。由于激光增益介质在放大过程中存在增益窄化效应,直接产生同时具备高功率和宽光谱的脉冲颇具挑战。因此,典型的策略是先产生高功率但光谱相对较窄的脉冲,随后通过非线性后压缩技术展宽其光谱并补偿光谱相位,以达到所需的少周期脉冲宽度。
主流的非线性后压缩技术包括空心毛细管光纤(HCF)、多薄片超连续谱压缩(MPSC)和多通池(MPC)。其中,MPC技术目前支持最高的平均激光功率和脉冲能量,可实现千瓦级平均功率和150毫焦耳脉冲能量的压缩,并拥有高达96.4%的压缩效率。HCF技术,特别是基于孤子自压缩的新方案,已能产生进入亚飞秒(0.9 fs)领域的脉冲。MPSC技术则具有效率高、结构紧凑、对准简单等优点。
产生IAPs的另一关键是对载波包络相位(CEP)的稳定控制。对于脉冲持续时间仅为少数光学周期的驱动激光,CEP的影响至关重要。CEP的稳定方法分为主动稳定和被动稳定。主动稳定通过测量载波包络偏移(CEO)频率,并通过反馈控制(如使用压电陶瓷PZT、声光调制器AOM、电光调制器EOM等)来稳定CEP。被动稳定则利用非线性光学过程(如差频产生DFG或OPA)中固有的相位关系,无需电子反馈回路即可产生CEP恒定的脉冲序列,具有系统稳定性高、波长范围广的优点。
长波长驱动激光器
根据HHG的截止能量公式,(?ω)max≈ Ip+ 3.17Up,其中 ponderomotive energy Up∝ λ2,因此使用更长波长的驱动激光可以显著提高HHG的截止光子能量,从而产生更高光子能量的阿秒脉冲,例如进入水窗区域。此外,长波长驱动还能减小阿秒脉冲固有的群延迟色散(attochirp),有利于产生更短的阿秒脉冲。
产生长波长驱动激光的方法主要包括OPA及其变体、差频产生(DFG)和基于过渡金属掺杂II-VI族硫族化物(如Cr:ZnS/Se, Fe:ZnS/Se)的直接激光和放大。OPA/OPCPA技术成熟,波长调谐范围广(可达0.2-20 μm),是目前产生高功率中红外少周期脉冲的主流方案。DFG和脉冲内差频产生(IPDFG)则能产生高度稳定的中红外脉冲。直接激光方案,特别是基于Cr:ZnS/Se的激光器,因其结构相对简单、效率高、性能不断提升,被誉为“中红外领域的钛宝石激光器”,是未来有潜力的长波长驱动光源。
高重复频率驱动激光器
提高阿秒脉冲的重复频率有助于提升平均光子通量、信噪比和数据采集效率,对于许多应用至关重要。目前实现高重复频率阿秒脉冲的主要途径有两种:共振增强腔(Enhancement Cavity)内的HHG和基于高重复频率、高功率激光器的单次通过HHG。
共振增强腔技术将低能量(~μJ)、高重复率(>10 MHz)的驱动脉冲耦合到被动光学谐振腔内,通过腔内循环将脉冲能量放大数个量级,从而在数十至数百MHz的重复频率下实现高效的HHG。该技术已用于产生极紫外波段的光学频率梳。
单次通过HHG则致力于提升驱动激光器本身的重复频率和平均功率。基于Yb:YAG薄片放大器、光纤啁啾脉冲放大器(Fiber CPA)并结合非线性后压缩技术的激光系统,已将驱动激光的重复频率提升至100 kHz甚至MHz量级,从而实现了高重复频率的阿秒脉冲输出。

总结与展望

阿秒科学的蓬勃发展对驱动激光器提出了持续且多样化的高性能要求。未来,驱动激光技术的发展将聚焦于以下几个方面:将桌面系统的单脉冲能量提升至多毫焦耳乃至更高水平;发展长波长驱动激光器,进一步将HHG截止能量推向软X射线波段;实现高重复频率(100 kHz-MHz)激光系统,以满足阿秒泵浦-探测实验等应用对平均功率、采样效率和信噪比的苛刻要求。
尽管相关技术取得了长足进步,但仍面临一些关键挑战,如高平均功率系统中的热管理问题、在极高脉冲能量(>10 mJ)下实现稳健的CEP锁定、以及适用于中红外的宽带高损伤阈值光学元件的缺乏等。解决这些技术挑战,不仅将推动阿秒光源的进一步完善和更广泛应用,也为迈向更短时间尺度(如仄秒,zeptosecond)的激光科学前沿铺平道路。
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