《RSC Advances》：Strain engineering of optoelectronic and ferroelectric properties in
R3-phase Zn
3TeO
6: a first-principles study
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本研究针对三维铁电三元氧化物光电性能应变调控机制不明确的关键问题，通过第一性原理计算系统研究了R3相Zn3TeO6在双轴应变下的稳定性、电子结构和载流子传输规律。发现压缩应变可同时增强铁电极化（提升至63.00 μC cm?2）和电子迁移率（>150 cm2V?1s?1），而拉伸应变能将带隙窄化至2.36 eV以提升可见光吸收，为新型铁电光伏器件设计提供了理论依据。
在当今材料科学研究领域，如何通过外部调控手段有效优化功能材料的多性能指标，一直是研究者们关注的焦点。特别是对于同时具备铁电性和半导体特性的三元氧化物材料，其在新一代光电器件、非易失性存储器以及光伏转换等领域展现出巨大应用潜力。然而，这类材料在实际应用中仍面临诸多挑战：一方面，其本征光电转换效率受限于带隙结构对可见光波的响应能力；另一方面，铁电性能与载流子传输特性的协同调控机制尚不明确。更为关键的是，尽管应变工程已被证明是调控材料性能的有效手段，但关于应变如何影响碲酸盐体系（X3TeO6）材料的结构稳定性、电子结构和载流子动力学的系统研究仍属空白。
近期发表在《RSC Advances》上的一项研究，首次通过第一性原理计算揭示了R3相Zn3TeO6在应变调控下的多性能演化规律。该研究由广东石油化工学院陈星源教授团队完成，他们发现通过简单的双轴应变调控，可以实现对材料铁电、光学和电输运性能的"按需定制"，为多功能碲酸盐材料的理性设计提供了全新思路。
研究团队主要采用了维也纳第一性原理计算软件包(VASP)进行密度泛函理论(DFT)计算，使用投影缀加波(PAW)赝势描述电子-原子核相互作用，采用PBE-GGA处理电子交换关联泛函，并利用HSE06杂化泛函精确计算能带结构和光学性质。通过声子谱计算、弹性常数分析和从头算分子动力学(AIMD)模拟评估结构稳定性，结合Berry相位方法计算铁电极化，并采用AMSET代码在动量弛豫时间近似(MRTA)框架下系统研究载流子迁移率及其散射机制。
3.1. 稳定性与力学性能
研究表明，R3-Zn3TeO6在±3%应变范围内保持良好稳定性：AIMD模拟显示体系总能量波动平稳无结构坍塌；声子谱无虚频证实动力学稳定性；弹性常数满足Mouhat-Coudert判据。压缩应变使弹性常数显著增大（C11从238.136 GPa升至270.858 GPa），杨氏模量提升至132.638 GPa，而拉伸应变则削弱力学稳定性。值得注意的是，±6%大应变会导致声子谱出现虚频和弹性失稳，表明实际应用中需控制应变范围。
3.2. 光电性能
能带结构分析揭示应变对带隙的定向调控作用：压缩应变使带隙从2.60 eV拓宽至2.72 eV，而拉伸应变将其窄化至2.36 eV。态密度分析表明价带顶由Zn-O杂化轨道主导，导带底源于Te-O杂化，且O-2p轨道贡献最大。光学计算显示拉伸应变使吸收边红移至2.8 eV，在3.1-3.3 eV区间产生峰值吸收系数达8×104cm?1，显著增强近紫外吸收能力。
3.3. 铁电性能
Berry相位计算表明压缩应变显著增强铁电性能：极化强度从59.07 μC cm?2提升至63.00 μC cm?2，双势阱深度达0.51 eV f.u.?1，与经典铁电体BiFeO3相当。相反，拉伸应变使极化强度降至55.90 μC cm?2，势阱深度浅化至0.18 eV f.u.?1，表明压缩应变能有效稳定铁电相。
3.4. 迁移率
载流子传输分析发现显著n型传导特性：在1018cm?3掺杂浓度下，电子迁移率超150 cm2V?1s?1，而空穴迁移率低两个数量级。散射机制分析表明极性光学声子(POP)散射为主导机制，压缩应变通过提高光学声子频率（ω0从10.04 THz增至10.82 THz）和降低压电系数（e33从-1.10 C/m2减至-0.63 C/m2）有效抑制散射，使电子迁移率进一步提升。
该研究通过多尺度计算模拟，系统阐明了应变对R3-Zn3TeO6材料性能的调控机制。研究发现压缩应变可协同优化铁电极化、带隙结构和载流子传输等关键性能指标，而拉伸应变则更有利于增强可见光吸收。这种应变依赖的性能演化规律主要源于晶格畸变对化学键长（如Zn-O、Te-O键）和轨道杂化程度的定向调节。特别值得关注的是，研究揭示了压应变通过提高光学声子频率和抑制压电散射来增强电子迁移率的微观机制，这为理解极性半导体中声子-载流子相互作用提供了新视角。这些发现不仅为R3相碲酸盐材料在铁电光伏器件中的应用奠定了理论基础，更展示了应变工程在多功能材料设计中的巨大潜力。未来研究可进一步探索应变与化学掺杂、界面工程等调控手段的协同效应，推动这类材料在能源转换和信息存储领域的实际应用。
