从HPGe探测器到NaI(Tl)探测器的校准转移，用于放射性核素的定量分析

《Journal of Environmental Radioactivity》：Calibration transfer from HPGe to NaI(Tl) detectors for radionuclides quantification

Gamma射线光谱测量中，通过目标转换因子分析法（TTFA）在NaI(Tl)与HPGe探测器间实现校准转移，验证了该方法在41份土壤样本中量化7种核素（如7Be、40K等）的有效性，均方根误差和平均绝对误差均表明转换后数据与HPGe原始谱高度一致。

　　

乔昂·M.F.·洛佩斯|法比奥·L.·梅尔基亚德斯|罗德里戈·O.·巴托斯|安杰洛·Z.·内托|阿瓦西尔·C.·安德雷洛

应用核物理实验室，隆德里纳州立大学，塞尔索·加西亚·西德公路445公里380处，86057-970，隆德里纳，巴西

摘要

伽马射线光谱技术是一种非破坏性技术，可用于多种类型的样品进行辐射测量和放射性核素定量分析。不同类型的探测器可能具有不同的效率和分辨率，这可能导致在测量和定量特定放射性核素时遇到困难。为了解决这些问题，本研究重点探讨了在NaI(Tl)探测器和HPGe探测器之间应用校准转移方法的可行性。所采用的方法是目标转换因子分析（Target Transformation Factor Analysis，简称TTFA），其性能通过均方根误差（Root Mean Squared Error）和平均绝对误差（Mean Absolute Error）进行了评估。这两个指标表明，计算出的转换矩阵表现良好，该方法适用于伽马射线光谱测量。此外，使用HPGe、NaI(Tl)探测器及其转换后的光谱，对所有41个土壤样本中的⁷Be、⁴⁰K、¹³⁷Cs、²⁰⁸Tl和²¹⁴Bi进行了定量分析。将三组光谱的结果进行比较后，未发现统计学上的显著差异。此外，转换后的光谱与HPGe光谱之间的平均差异、平均绝对误差和平均偏差误差表明，与原始NaI(Tl)光谱相比，应用TTFA显著提高了测量结果的准确性。

引言

土壤中存在多种放射性核素，这些核素可能来自自然来源或人为来源（Eisenbud和Gesell，1997年）。检测和定量这些放射性核素可以为了解土壤肥力（Taylor等人，2023年）或通过侵蚀评估可持续性实践的有效性（Mabit等人，2014b年）提供宝贵的信息。准确检测和定量这些放射性核素不仅对于评估可持续农业实践和环境变化的影响至关重要，而且对于包括医学成像（Soultanidis等人，2025年）、工业过程控制（Agency，2004年）和地下水追踪（Schubert等人，2024年）在内的许多其他领域也非常重要。

不同类型的伽马射线探测器对具有相似能量的辐射的分辨能力不同（Gilmore，2008年），这可能导致使用分辨率较低的探测器难以定量特定放射性核素。目前用于伽马射线光谱（GRS）的最可靠探测器是高纯度锗（HPGe）探测器。然而，HPGe探测器价格昂贵且需要低温冷却，这限制了其在小型实验室中的使用。

相比之下，铊激活的碘化钠（NaI(Tl)探测器虽然分辨率较低，但成本显著更低，并且可在室温下工作，使其成为许多应用的可靠替代品。先前的研究采用了光谱反卷积技术来检测和定量在NaI(Tl)探测器中难以分辨的放射性核素（Lopes等人，2024年）。

为了获得准确可靠的定量结果，需要对伽马射线探测器进行精确的校准和效率计算。一些作者已经对HPGe（Thabet等人，2020年；Abbas等人，2018年）和NaI(Tl）（Thabet和Badawi，2022年；Hamzawy等人，2016年；Badawi和Thabet，2022年）探测器进行了此类计算。

尽管两种探测器的结构和整体性能存在差异，但它们都能检测和测量同类型的辐射。在化学计量学领域，已经开发出多种校准转移（Calibration Transfer，简称CT）技术来提高不同仪器光谱数据之间的可比性（Huang，2022年）。这些方法广泛应用于红外光谱（IRS）（Workman Jr.，2018年），其中包括目标转换因子分析（TTFA），该方法利用主成分分析（PCA）降低光谱维度并推导出关联不同探测器响应的转换矩阵。

迄今为止，尚未有研究探讨在不同类型的探测器之间应用化学计量学校准转移方法进行GRS测量的问题。这一空白具有重要意义，因为它给依赖不同类型探测器的实验室在实现一致和准确的放射性核素定量方面带来了挑战。

基于此，本研究的工作假设是可以在两种探测器之间实现可靠的转换。这种转换将显著提高使用NaI(Tl)探测器获得的测量结果的准确性，为各种环境应用提供更经济可行的替代方案，并进一步促进GRS作为土壤评估技术的发展。因此，本研究将TTFA方法应用于同时使用HPGe和NaI(Tl)探测器测量的土壤数据集，具体目标如下：(i) 计算一个连接光谱响应的转换矩阵；(ii) 将HPGe探测器测量结果得出的某些放射性核素的浓度与转换后的NaI(Tl)光谱计算结果进行比较。

样本描述

本研究使用的土壤样本来自两个不同的地点：(i) 巴西巴拉那州坎贝市（Ribeir?o Vermelho流域）的一个山坡上（）；(ii) 巴拉那州瓜拉普阿瓦的中西部州立大学（）。

所有样本均为表层样本，最大深度为3厘米，以满足⁷Be的定量需求（IAEA，2014年）。在第二个采样地点，采样前几周频繁降雨。

校准转移

图3展示了一个转换示例。图中蓝色表示HPGe探测器获得的光谱，绿色表示NaI(Tl)探测器获得的光谱。转换后的光谱以红色虚线显示。图中300 keV至900 keV的区域被放大以便更好地观察。

数据验证

为了进行校准转移，将两个光谱数据集分为训练集和测试集，以计算和验证转换矩阵。

结论

研究表明，TTFA是一种有效的校准转移方法，可用于HPGe和NaI(Tl)探测器之间的转换。较低的均方根误差和平均绝对误差表明，NaI(Tl)探测器转换后的光谱与HPGe探测器获得的光谱非常吻合。总之，校准转移成功实现了光谱特征的有效传递。

⁷Be、⁴⁰K、¹³⁷Cs、²⁰⁸Tl和²¹⁴

CRediT作者贡献声明

乔昂·M.F.·洛佩斯：撰写 – 审稿与编辑，初稿撰写，验证，方法论设计，研究实施，数据分析，概念构建。法比奥·L.·梅尔基亚德斯：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金筹集。罗德里戈·O.·巴托斯：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。安杰洛·Z.·内托：撰写 – 审稿与编辑，数据管理。阿瓦西尔·C.·安德雷洛：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源协调，资金筹集。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：乔昂·马科斯·法瓦罗·洛佩斯表示获得了高等教育人员协调委员会（Coordination for the improvement of Higher Education Personnel）的财务支持；法比奥·路易斯·梅尔基亚德斯表示获得了国家科学技术发展委员会（National Council for Scientific and Technological Development）的财务支持；阿瓦西尔·卡萨诺瓦·安德雷洛表示获得了国家科学研究所（National Institute of Science and

致谢

作者感谢CAPES（文件编号88887.704081 /2022–00）、CNPq（项目编号306309/2023–8, 和 404214/2021–5）以及INCT-FNA（项目编号464898/2014–5）提供的资金支持、财务援助以及用于完成本研究的设备。