《Journal of Hazardous Materials》：A Probabilistic Risk Framework for Microplastics Integrating Uncertainty Across Toxicological and Environmental Variability: Development and Application to Marine and Freshwater Ecosystems
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本研究提出改进的PSSD++框架，整合蒙特卡洛模拟与概率化物种敏感性分布，量化微塑料风险阈值的不确定性。相比传统SSD和MC+SSD方法，PSSD++生成的保护性阈值中位数更优，置信区间更广，尤其环境介质差异（淡水vs海水）和关键参数（ERM对齐）显著影响结果。结论强调不确定性传播对风险评估的重要性，并指出未来需完善组织穿透模型和更精准的环境颗粒表征。
斯科特·科芬（Scott Coffin）| 莉德维娜·贝特朗（Lidwina Bertrand）| 卡齐·托西夫·艾哈迈德（Kazi Towsif Ahmed）| 卢安·德索萨·莱特（Luan de Souza Leite）| 温·考格（Win Cowger）| 西娜·玛丽埃拉·西纳（SinaMariella Si?a）| 安德鲁·巴里克（Andrew Barrick）| 安娜·库科拉（Anna Kukkola）| 贝瑟尼·卡尼·阿尔姆罗斯（Bethanie Carney Almroth）| 以斯拉·米勒（Ezra Miller）| 安德鲁·叶（Andrew Yeh）| 斯蒂芬妮·肯尼迪（Stephanie Kennedy）| 玛格达莱娜·M·梅尔（Magdalena M. Mair）
加利福尼亚州环境健康危害评估办公室（California Office of Environmental Health Hazard Assessment），地址：美国加利福尼亚州萨克拉门托市I街1001号，邮编95814
摘要
微塑料（MPs）的定量风险评估因环境相关颗粒与毒性研究中使用的颗粒之间的不一致而变得复杂。以往的方法采用生态相关指标（ERM）和物种敏感性分布（SSD）来解决这一问题，但没有考虑颗粒特性对评估结果的影响以及物种内部的变异性。本文提出了一种新的概率框架，通过蒙特卡洛（MC）模拟来传播不确定性，并结合改进后的概率SSD模型（PSSD++）。利用更新后的“微塑料毒性探索者”（ToMEx 2.0）的高质量数据，我们比较了三种方法得出的危害阈值：传统SSD、MC+SSD和PSSD++。结果表明，PSSD++始终能够产生最具有保护作用的中位阈值和最低的5%分位数，其相对置信区间也最宽；而MC+SSD产生的不确定性范围最窄。食物稀释过程中的不确定性大于组织转移过程，淡水环境中的不确定性大于海洋环境。敏感性分析表明，ERM对齐参数是导致阈值变化的主要因素，这种差异可能高达两个数量级。该框架强调了在微塑料风险评估中传播对齐不确定性的重要性，并指出了关键的研究需求，包括改进组织转移模型和更准确的环境颗粒表征方法。
引言
微塑料（MPs）通常定义为直径小于5毫米的塑料颗粒[1]，[2]，是一类多样且复杂的污染物[3]。它们日益普遍、具有持久性且易于生物吸收，这引起了政府机构的严重关注[4]，[5]，[6]。因此，迫切需要建立一个可靠、透明的生态风险评估（ERA）框架，以支持有效的风险管理决策。尽管最近取得了一些进展，但在微塑料ERA框架中仍存在重大挑战，尤其是在准确反映这些污染物的多样特性和行为方面。
微塑料ERA框架中的一个关键问题是危害研究中的暴露情况与实际环境暴露情况之间的不匹配。颗粒的大小、形状、密度、聚合物类型、化学成分和生态特征存在差异[7]，[8]，[9]。已经开发出基于颗粒特性的方法来对齐暴露数据和效应数据，从而在不同颗粒分布的情况下仍能进行ERA分析[10]，[11]。这种基于对齐的方法结合物种敏感性分布（SSD），利用2021年发布的毒性数据[12]为水生生态系统制定了微塑料管理阈值。然而，由于基础危害研究的局限性（如使用的颗粒大多为单一分散的球体或碎片、符合质量标准的研究较少以及毒性机制理解不足[12]，这些阈值的可信度较低。此外，对对齐过程中产生的可量化不确定性尚未得到充分研究，因为现有模型依赖于单一的确定性值而非完整的概率分布。这些不确定性限制了其在环境风险管理决策中的应用，例如加利福尼亚州水资源控制委员会（California State Water Resources Control Board）对旧金山湾水体的风险评估和监管决策[13]，[14]。
得益于[12]所采用的微塑料毒性数据库的更新，微塑料ERA中的一些不确定性现在可能已经降低。更新后的“微塑料毒性探索者”2.0（ToMEx 2.0）数据库包含了比前版本多两倍的数据，包括更多颗粒特性信息（例如约370个新的纤维数据点和8种新的聚合物），以及26种新的淡水物种和32种新的海洋物种[15]。此外，新增的淡水物种使得能够分别为海洋和淡水环境制定阈值。
[12]及其他研究者使用的ERA方法的另一局限性在于SSD依赖于对物种对微塑料暴露敏感性的建模。虽然自20世纪80年代以来，SSD方法已被用于制定环境质量标准[16]，[17]，但这种方法因依赖理论分布假设而受到批评——这些假设忽略了生物反应的先验分布，可能高估了生物反应的变异性[18]，并将物种特异性数据简化为单一的确定性值，从而掩盖了不确定性和实验室间的差异[18]，[19]。对大型生态毒性数据库的分析表明，这种“跨物种变异性”本身就会导致效应浓度相差约三倍，但标准的SSD做法平均化了这种变异性，将测试级别的噪声与真实的物种间差异混为一谈[20]。为了解决这些问题，开发了概率物种敏感性分布（PSSD）方法。PSSD为每个物种生成概率毒性分布，然后将其合并为特定生态系统的SSD，保留了原始的生物变异性和分布[21]。PSSD进一步改进，纳入了与不确定性因素相关的概率元素，将毒性终点统一为慢性无效应浓度（NOECs）[22]。尽管PSSD+方法已应用于微塑料[23]，但其模型框架尚未包含非对齐不确定性。
本文提出了一个改进的微塑料ERA框架，以提高阈值推导的可靠性，并利用最可靠的毒理学和环境数据来进行评估。该框架通过蒙特卡洛（MC）模拟概率化地纳入了生物可利用性、环境颗粒分布、实验室间变异性和不确定性因素，我们将其称为PSSD++。我们使用ToMEx 2.0数据库中经过质量筛选的毒性研究数据，针对食物稀释和组织转移效应机制（分别处理环境和ERM），展示了PSSD++方法的应用，并进行了敏感性分析，以识别关键参数并更好地理解评估的多维性质。最后，我们通过与文献中的环境存在数据比较来评估微塑料毒性数据的代表性。这里提供的应用仅作为概念验证，建议在实际应用中考虑特定环境颗粒分布数据等因素（例如物种的包含/排除；包含的生物终点组织等）。
危害数据
本研究使用了来自ToMEx 2.0数据库的水生生态毒性数据，该数据库包含来自近300项研究的约13,000个数据点[15]。这些数据点包含了由[10]初步制定并在[12]中完善的质控标准注释。
ToMEx 2.0数据库中涵盖的生物数据
ToMEx 2.0中的毒性数据在淡水和海洋物种之间分布均衡，共有144项淡水物种研究（n = 63种；6,555个数据点）和149项海洋物种研究（n = 101种；6,243个数据点）。然而，由于数据点未能满足[12]中的至少一个质控标准，ToMEx 2.0中约90%的毒性数据未被用于阈值建模。
讨论
这是首次在基于颗粒相关ERM对齐的方法中传播不确定性的研究，以推导微塑料的阈值。虽然本研究开发的改进版PSSD++方法在传播颗粒相关ERM对齐、生物可利用性、物种内变异性和评估因素的不确定性方面明显优于传统的SSD方法，但仍存在一些关键问题
结论
本研究通过全面传播阈值推导过程中的所有不确定性，推进了微塑料ERA的发展。通过将基于MC的ERM对齐与改进的PSSD方法相结合，我们提供了一个透明且可辩护的微塑料危害阈值推导框架。应用于迄今为止最大的微塑料毒性数据库（ToMEx 2.0），该框架能够为海洋和淡水生态系统生成分层的阈值，并进行详细的敏感性分析
环境影响
本研究提出了一种新的概率框架，该框架能够传播颗粒和物种特定对齐、毒性机制及环境隔室之间的不确定性，从而得出生态学上相关的微塑料危害阈值。通过在数据协调的每个阶段整合机制端点和蒙特卡洛模拟，该方法为生态风险评估提供了更加透明和稳健的基础，得出的阈值具有更强的保护作用
资金来源
卢安·德索萨·莱特（Luan de Souza Leite）获得了圣保罗研究基金会（Proc. FAPESP 2023/16350-2；2022/12104-4）的资助。
温·考格（Win Cowger）获得了McPike Zima慈善基金会的资助。
莉德维娜·贝特朗（Lidwina Bertrand）获得了阿根廷国家科学技术研究委员会（CONICET）的资助（项目编号PIBAA 2022-2023 0121）。
玛丽埃拉·西纳（Mariella Si?a）未获得该项目的特定资助，但感谢台湾国立大学的支持。
CRediT作者贡献声明
玛格达莱娜·M·梅尔（Magdalena M. Mair）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、软件开发、数据分析。
莉德维娜·贝特朗（Lidwina Bertrand）：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、数据管理。
撰写——审稿与编辑、项目管理。
撰写——审稿与编辑、初稿撰写、可视化处理、验证、监督、软件开发、项目管理、方法论设计、调查实施、数据分析、概念构建。
写作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明
在准备本稿时，作者使用了ChatGPT 4o来提高手稿的可读性和语言表达。使用该工具/服务后，作者对内容进行了必要的审阅和编辑，并对发表文章的内容负全责。
利益冲突声明
斯科特·科芬与The Moore Institute for Plastic Pollution Research存在关联，包括董事会成员身份。以下作者没有需要声明的利益冲突：卢安·德索萨·莱特（Luan de Souza Leite）、温·考格（Win Cowger）、莉德维娜·贝特朗（Lidwina Bertrand）、卡齐·托西夫·艾哈迈德（Kazi Towsif Ahmed）、安德鲁·叶（Andrew Yeh）、玛丽埃拉·西纳（Mariella Si?a）、斯蒂芬妮·肯尼迪（Stephanie Kennedy）、贝瑟尼·卡尼·阿尔姆罗斯（Bethanie Carney Almroth）、以斯拉·米勒（Ezra Miller）、安娜·库科拉（Anna Kukkola）、安德鲁·巴里克（Andrew Barrick）、玛格达莱娜·梅尔（Magdalena Mair）
致谢
我们感谢以下人士对手稿的审阅：莉亚·桑顿-汉普顿（Leah Thornton-Hampton）、卡南·克里希南（Kannan Krishnan）和罗伯特·布朗伍德（Robert Brownwood）。
声明
斯科特·科芬与The Moore Institute for Plastic Pollution Research存在关联，包括董事会成员身份。以下作者没有需要声明的利益冲突：卢安·德索萨·莱特（Luan de Souza Leite）、温·考格（Win Cowger）、莉德维娜·贝特朗（Lidwina Bertrand）、卡齐·托西夫·艾哈迈德（Kazi Towsif Ahmed）、安德鲁·叶（Andrew Yeh）、玛丽埃拉·西纳（Mariella Si?a）、斯蒂芬妮·肯尼迪（Stephanie Kennedy）、贝瑟尼·卡尼·阿尔姆罗斯（Bethanie Carney Almroth）、以斯拉·米勒（Ezra Miller）、安娜·库科拉（Anna Kukkola）、安德鲁·巴里克（Andrew Barrick）
术语表：专业术语和定义
- ABS
丙烯腈-丁二烯-苯乙烯（Acrylonitrile Butadiene Styrene）- AICc校正后的赤池信息量准则（Corrected Akaike Information Criterion）：适用于小样本的模型选择指标
- DOM
溶解有机物（Dissolved Organic Matter）：水中的天然有机化合物- ECx
x%效应浓度（Effect Concentration at x%）：引起x%效应的浓度（例如EC50）- ERA
生态风险评估（Ecological Risk Assessment）：评估污染物潜在不良影响的框架- ERM
生态相关指标（Ecologically Relevant Metric）：针对微塑料暴露效应的颗粒和物种特异性测量指标- HCx
x%物种的危害浓度（Hazard Concentration for x% of species）
