《Chinese Journal of Chemical Engineering》：Research on the prediction model of effective thermal conductivity of marine natural gas hydrate reservoirs based on machine learning
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海洋天然气水合物储层有效热导率预测研究采用机器学习方法，构建包含温度、盐度、矿物组成及储层结构等参数的200组数据集，通过六种模型对比发现梯度提升决策树（GBDT）模型预测精度最优（R2＞0.95）。敏感性分析表明储层盐浓度和伊利石含量是影响有效热导率的主要因素，该预测方法可为海上气水合物开发中的实时储层热特性评估提供技术支撑。
闫克峰|闫佳佳|黄婷|毛明航|李晓森|陈兆阳|潘伟新|秦瑞
中国北京100028，国家海洋天然气水合物重点实验室
摘要
天然气水合物的开采过程涉及复杂的相变、多相渗流和复杂的热传递过程。全面了解天然气水合物储层中的热传递特性对于提高其开采效率至关重要。然而，目前关于海洋天然气水合物储层中复杂组分系统的有效热导率（ETC）的研究还非常有限，这直接限制了海洋沉积物中天然气水合物开采技术的优化。本研究提出了一种基于机器学习（ML）预测海洋天然气水合物储层ETC的方法。该方法在包括储层环境特性（温度、压力、盐浓度）、储层物理性质特性（石英砂含量、蒙脱石含量、伊利石含量）以及储层结构特性（初始含水量、水合物饱和度、组分相）的条件下构建了ETC数据集。本研究汇编了来自不同文献的200个数据点的数据集，并使用了六种ML模型来预测储层的ETC，通过ML训练得到了高精度的ETC预测模型。随后应用了Shapley Additive exPlanations（SHAP）方法对模型预测结果进行了可解释性分析。这不仅验证了模型的可靠性，还定量揭示了关键储层特性对ETC的敏感性。研究结果表明，梯度提升决策树（GBDT）模型在预测海洋天然气水合物储层ETC方面特别有效，其决定系数（R2）超过了0.95。敏感性分析显示，储层的盐浓度和伊利石含量是其整体ETC的主要决定因素。本研究建立的预测方法可以为现场开采海洋天然气水合物储层时实时评估ETC提供有效的技术支持。
引言
天然气水合物储量丰富、分布广泛、热值高，成为一种具有广阔应用前景的新能源。2013年，日本在爱知县和三重县沿海成功进行了首次海洋天然气水合物的试生产[1]。中国于2017年在南海进行了海洋天然气水合物的勘探试生产，并在2020年进行了实验性试生产[2][3]。尽管试生产的规模和产量持续增加，但实现商业化生产效率仍存在较大差距。天然气水合物的开采过程涉及复杂的相变、多相渗流和复杂的热传递过程。全面了解天然气水合物储层中的热传递特性对于提高其开采效率至关重要。大约98%的天然气水合物资源位于海洋沉积物中[4]。天然气水合物储层的沉积物主要是石英砂、伊利石和蒙脱石等多孔介质。这些组分的分布因地区而异，储层中天然气水合物的形态和出现模式也因地区而异。因此，天然气水合物储层是一个复杂的多相多组分系统。储层在不同环境、物理性质和结构特性下的有效热导率（ETC）直接影响其ETC。传统上，对天然气水合物系统ETC特性的研究主要通过实验进行测试。ETC的测量方法主要包括稳态法和非稳态法。实验研究发现，天然气水合物储层的ETC特性不仅与多孔介质的材料、孔结构及颗粒大小分布有关，还与系统中的含水量、水合物饱和度和环境等因素有关。一些经典的理论模型，包括并联模型、串联模型和随机模型，被用来预测水合物系统的ETC[5]。也有针对多孔介质系统的改进拟合模型用于预测含水合物沉积物的有效ETC[6][7]。然而，这些理论模型具有物理上的上下限，其结果仅适用于单一特征条件下的系统ETC预测。目前，关于海洋天然气水合物储层中复杂组分系统的ETC的研究相对较少，这直接限制了海洋沉积物中天然气水合物开采技术的优化。
机器学习（ML）是人工智能（AI）的一个基础分支，它采用数据驱动的建模方法，使计算系统能够自主识别数据中的潜在关联模式。基于学习结果，它可以对未知样本进行推断或生成行为策略。ML的优势在于其数据驱动的建模方法。与传统经验公式、数值模拟等方法相比，它具有更高的准确性，并节省了实验所需的时间和成本[8]。随着AI的发展，ML算法已广泛应用于水合物研究领域[9][10][11][12][13]。Liu等人[14]提出了一个基于支持向量回归的ML框架，用于预测纯流体及其混合物的热力学性质。尽管他们的研究重点不是天然气水合物，但他们的研究结果突显了ML在准确预测热力学性质方面的潜力，这可以应用于水合物研究。Krishna等人[15]提出了一个准确的预测模型，用于估算天然气水合物形成的热力学平衡条件，并将该模型与Soave-Redlich-Kwong（SRK）和Peng-Robinson（PR）状态方程进行了比较。结果表明，ML模型在预测热力学条件方面的准确性有所提高。Nasir等人[11]建立了一个ML模型，用于预测含有抑制剂的多组分系统中天然气水合物的形成，并比较了模型预测的准确性。Acharya和Bahadur[13]使用三种ML算法预测了水合物的分解温度，计算得到的决定系数（R2）均大于97%，并通过计算分析了热力学特性对分解温度的贡献。Yang等人[16]基于不同海水盐度和气体组成条件下的天然气水合物实验数据构建了一个ML模型，并使用ML算法预测了天然气水合物的相平衡条件。然后，结合南海北部的气体组成、热流和ETC等数据，计算出了南海北部水合物稳定区的厚度，计算准确率达到0.997，表明AI算法在未来的天然气水合物资源预测和潜力评估方面具有广阔的应用前景。Tian等人[17]使用ML算法分析了俄勒冈水合物岭沉积物中的天然气水合物资源。研究表明，AI与资源勘探的结合大大提高了水合物识别的效率和准确性。
ML算法也被应用于ETC预测的研究。Wang等人[18]使用现有的理论模型和ML模型预测了土岩混合物的ETC，并验证了这些模型在广泛测试范围内的评估能力。Li等人[19]使用六种ML模型预测了土壤的ETC，并计算了影响ETC的因素强度。研究得出结论，AdaBoost模型可以获得更好的土壤ETC预测值，均方根误差（RMSE）约为0.099。Meshalkin等人[20]评估了各种ML算法预测岩石ETC的适用性，计算得到的总RMSE为0.1254，表明随机森林（RF）模型可以提供适用于工业应用的准确预测。Pang等人[21]探索了使用易于获取的高分辨率测井数据预测岩石ETC的ML算法，预测值与测量值之间的RMSE为0.08。研究表明，RF模型在预测岩石ETC方面具有最高的准确性和适用性。
由于各种ML算法具有不同的底层逻辑和操作方法，数据处理的重点和结果也有所不同。天然气水合物储层的ETC受多种因素影响，这些影响因素之间的相互作用或它们在ETC中的主导作用也各不相同。因此，需要采用多种ML算法进行评估和预测，以验证不同ML算法所得评估结果的有效性和可靠性，然后提出最优的评估方法。在本研究中，基于我们之前研究中不同条件下多孔介质ETC的实验数据，构建了天然气水合物储层的ETC数据集。选择了六种ML模型来预测海洋天然气水合物储层的ETC，并通过六个评估指标对模型的预测性能进行了评估。进一步应用Shapley Additive exPlanations（SHAP）方法对模型预测结果进行了可解释性分析，揭示了关键储层特性对ETC的敏感性。本研究提出了一种基于ML方法的海洋天然气水合物储层ETC预测方法，可以为现场开采过程中海洋天然气水合物储层ETC的实时评估提供有效的技术支持。
方法论
本研究提出了一种基于ML预测海洋天然气水合物储层ETC的新方法，如图1所示。首先，基于之前研究中不同条件下多孔介质ETC的实验数据，构建了ETC数据集。考虑了影响ETC的因素，包括储层环境特性、储层物理性质特性等
数据集划分
在ML训练过程中，原始数据集通常被划分为两个独立的子集：训练集和测试集。训练集负责模型的参数学习过程，而测试集则用于评估模型的预测准确性及其对新样本的适应能力。两者之间的样本比例配置将显著影响模型的最终性能。结论
全面了解海洋天然气水合物储层的热传递特性是有效开发天然气水合物的关键。海洋天然气水合物储层由包含天然气、水、水合物、盐离子和沉积物在内的复杂沉积系统组成。因此，储层的ETC受多种因素影响。实验测量需要相当长的时间，CRediT作者贡献声明
毛明航：验证、软件。
李晓森：验证、方法论。
秦瑞：项目管理、资金获取。
陈兆阳：撰写——审稿与编辑、调查。
潘伟新：项目管理、资金获取。
闫克峰：撰写——初稿、方法论、概念化。
闫佳佳：数据管理。
黄婷：撰写——审稿与编辑、可视化
利益冲突声明
?作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。致谢
本研究得到了国家海洋天然气水合物重点实验室开放基金项目（KJQZ-2024-2102）的支持。
