电场诱导La3Ni2O7单双层薄膜实现液氮温区超导的新机制

《Nature Communications》：Possible liquid-nitrogen-temperature superconductivity driven by perpendicular electric field in the single-bilayer film of La3Ni2O7 at ambient pressure

本文针对高压环境限制镍酸盐超导应用的问题，提出在常压下通过垂直电场调控La3Ni2O7单双层薄膜的载流子分布。研究发现0.1-0.2V层间电压可使底层3dx2-y2轨道形成d波高温超导（HTSC），Tc达液氮温区（≥77K）。该电控超导方案为常压高温超导器件开发提供了新路径。

　　

在超导材料研究领域，实现液氮温区（77K）以上的高温超导一直是科学家们追求的目标。近年来，双层镍酸盐La₃Ni₂O₇在高压下展现出的超导特性引起了广泛关注，但高压环境极大地限制了其实际应用。最近，生长在SrLaAlO₄（SLAO）衬底上的La₃Ni₂O₇超薄薄膜在常压下实现了超过McMillan极限（约40K）的超导转变温度（T_c），这为深入研究该材料的配对机制提供了可能。然而，如何进一步提升常压下的T_c至液氮温区仍是一个挑战。

在这项发表于《Nature Communications》的研究中，北京理工大学、西湖大学和中山大学的研究团队提出了一种创新方案：通过施加垂直电场在La₃Ni₂O₇单双层薄膜中实现液氮温区高温超导。该方案的物理基础在于电场可诱导层间电荷转移——当电场指向特定方向时，电子会从高势能层流向低势能层。由于底层近乎半填充的Ni-3d_z²轨道无法容纳更多电子，这些转移的电子将主要填充底层的Ni-3d_x²-y²轨道，从而增强该轨道的填充数。

研究团队通过结合简化单轨道模型和综合双轨道模型的理论计算，系统验证了这一设想。在无电场情况下，体系主要表现为层间s波超导配对；而当施加垂直电场后，底层3d_x²-y²轨道的电子填充数增加，导致两层间费米面失配，从而抑制层间配对，同时增强底层内的d波配对。计算结果表明，当底层3d_x²-y²轨道电子数达到每个位点0.75以上时，d波超导的T_c可超过0.02t_∥（约80K），达到液氮温区。

研究方法上，作者主要采用Slave-Boson平均场理论（SBMF）和密度矩阵重正化群（DMRG）两种强关联数值方法。通过构建单轨道双层t-J-J_?模型和双轨道模型，分别研究了电场对超导配对对称性和强度的影响。模型参数基于第一性原理计算得到的紧束缚参数，包括层内 hopping t_∥=0.445eV、层间 hopping t_?=0.503eV等。研究还考虑了不同电子转移比例和层间库仑相互作用的影响。

单轨道模型研究结果

通过SBMF计算发现，随着底层3d_x²-y²轨道电子数n_bx的增加，配对振幅先减小后增大。当n_bx≥0.53时，基态转变为底层内d波超导，且配对强度随n_bx增加而显著增强。T_c与配对振幅满足BCS关系，在n_bx≥0.75时T_c可达80K以上。DMRG研究进一步证实，随着电场强度ε和电子转移数δ的增加，配对对称性从层间s波转变为底层内d波，且配对关联函数的代数衰减指数K_SC减小，表明d波配对增强。

双轨道模型研究结果

综合双轨道模型计算显示了电场对轨道填充数的具体影响：随着电场增强，顶层3d_z²轨道空穴密度δ_tz明显增加，表明该轨道在贡献电子；这些电子主要流向两层的3d_x²-y²轨道，且当ε>0.1eV时更多电子流向底层。在超导配对方面，当ε>0.03eV时，体系进入d(3d_x²-y²)+is(3d_z²)配对态，其中底层3d_x²-y²轨道形成d波超导，而3d_z²轨道形成层间s波赝隙。当ε>0.13eV时，d波配对振幅超过0.02eV，对应T_c≥80K。

研究结论表明，垂直电场可通过诱导层间电荷转移有效调控La₃Ni₂O₇单双层薄膜的超导特性。当电场强度使底层3d_x²-y²轨道电子填充数接近最优掺杂铜氧化物时，可实现液氮温区的d波高温超导。这一电控超导方案避免了化学掺杂引入的 disorder 问题，为常压高温超导应用提供了新思路。同时，研究还发现该超导态与3d_z²轨道的层间s波赝隙以1:i的比例共存，打破时间反演对称性，这一有趣现象也为后续实验研究提供了新方向。

该研究的重要意义在于提出了一种无需高压环境即可实现液氮温区超导的可行方案，且所需的层间电压（0.1-0.2V）在实验上易于实现。这不仅为镍酸盐超导材料的实际应用开辟了新途径，也为理解强关联体系中电场调控超导的物理机制提供了理论依据。研究结果呼吁实验验证，有望推动高温超导器件向常压、液氮温区的实用化方向发展。