全氟化合物(PFCs),包括全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS),由于其卓越的化学稳定性、高表面活性以及疏水-疏油双重特性,被广泛应用于纺织整理、金属镀层、氟化灭火泡沫和半导体制造等工业过程[[1], [2], [3]]。数十年的大规模生产和使用导致这些物质持续进入水生环境。尽管许多地区已经实施了针对PFOA和PFOS的监管限制和淘汰措施,但排放清单和监测数据显示全球环境中的这些物质输入量仍然很大[[4]]。因此,在接收城市和工业废水的河流、湖泊和河口地区经常检测到PFC的存在,而在人口密集的流域中,它们在饮用水源中的存在引发了长期暴露风险的担忧[[5], [6], [7]]。
在水生系统中,PFCs以多种形式存在,而不仅仅以可溶态存在。它们的两亲分子结构由完全氟化的疏水链和亲水官能团组成,这种结构决定了其强烈的链长依赖性分配行为[[8], [9], [10], [11]]。短链PFCs更倾向于留在可溶相中,而长链化合物,特别是PFOS,则对胶体和悬浮颗粒有很强的亲和力[[12]]。持续的废水排放和地表径流促进了颗粒结合PFC的积累,使沉积物成为长期的污染物储存库[[13]]。在某些条件下,这些PFCs可能通过解吸、扩散和流体动力诱导的重新悬浮作用释放到上层水中[[14]]。在偏远海洋和极地地区也广泛检测到PFCs,进一步凸显了它们的持久性和长距离传输潜力[[15,16]]。此外,PFOA和PFOS表现出显著的生物累积性和毒性效应,包括通过胎盘传递以及在人体血清中的长半衰期[[17], [18], [19]]。因此,了解水-沉积物系统中PFCs的多相分布和释放动态对于评估其环境命运和生态风险至关重要。
流体动力扰动是沉积物相关污染物迁移的关键物理驱动力[[20]]。沉积物-水界面的剪切应力增加可以减少扩散边界层的厚度,破坏表面絮凝结构,并增强从沉积物到上层水的质量传递[[21,22]]。先前的研究表明,流速、波浪引起的重新悬浮和湍流剪切会显著增加营养物质、重金属和溴化阻燃剂的释放[[23], [24], [25], [26]]。然而,由于PFCs的分子结构、界面亲和力和相分配行为的特殊性,无法直接从这些污染物中推断出它们对流体动力扰动的响应。特别是,关于剪切应力如何调节PFOA和PFOS在可溶相、胶体相和悬浮颗粒相之间的分配,以及这些变化如何影响释放通量和生物可利用性的定量理解仍然有限。
水下大型水生植物在浅水淡水系统中普遍存在,并在调节沉积物-水界面上的物质交换中起着重要作用[[27]]。通过改变近床流体动力学、稳定沉积物和改变局部物理化学条件,水下植被可以显著影响污染物的传输[[23],[28],[29],[30]]。V. natans因其形态稳定、耐流扰动和广泛分布而常被用于研究植被-流体动力相互作用[[31]]。其叶冠和根系可以局部调节剪切应力和悬浮颗粒的动态,而与植物相关的生物膜可以影响污染物的滞留和转化。对于PFCs来说,生物膜介导的过程可能会暂时保留可溶性和胶体部分;然而,强烈的流体动力扰动可能导致根区冲刷和生物膜脱落,从而促进污染物的重新悬浮和迁移[[32]]。
大多数研究要么考察了流体动力扰动对裸露沉积物中PFCs的影响,要么在近乎静态条件下研究植物对PFCs的吸收[[33],[34],[35]]。系统性地研究流体动力学和水下植被对PFCs多相分布和释放的联合影响仍然很少。为填补这一空白,本研究采用了受控的水-沉积物-V. natans(WSV)罐系统,来研究在流体动力学和植被共同作用下的多相PFC释放情况。施加了三种代表性的剪切应力水平(低、中、高),并比较了有植被(V)和无植被(N)的条件。研究目的包括:(1)在不同流体动力学条件下的物理化学响应特征;(2)评估流体动力学和植被对悬浮颗粒和胶体形成的影响;(3)量化PFOA和PFOS的多相分布和释放通量的变化;(4)确定控制PFC分配的主要环境因素;(5)评估沉积物释放PFC引起的生态风险变化。本研究提供了在真实流体动力学条件下的PFC行为过程级见解,有助于改善淡水系统中氟化污染物的管理和调控。