水-沉积物-植被系统中全氟化合物分布的流体动力学调控及其生态风险

《Journal of Water Process Engineering》:Hydrodynamic regulation of perfluorinated compounds distribution and ecological risk in water–sediment–vegetation systems

【字体: 时间:2026年01月05日 来源:Journal of Water Process Engineering 6.7

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  全氟化合物水动力剪切与水生植被协同作用机制及生态风险调控研究

  
魏江|孙宇坤|边天|赵彩红|毛海涛|王晓菊
山西省农业大学,城乡建设学院,中国山西省晋中市,030801

摘要

全氟化合物(PFCs),包括全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS),是淡水系统中的持久性污染物。虽然之前的研究已经考察了在静态或均匀流速下沉积物中PFC的释放情况,但流体动力剪切和水下植被的联合效应尚未得到研究。本研究首次将流体动力学操控与Vallisneria natans的植物修复技术结合,在受控的水-沉积物-植被(WSV)微宇宙中量化了多相PFC的释放过程。在有植被和无植被的条件下,分别施加了三种不同的剪切应力水平(低、中、高)。研究表明,在无植被的微宇宙中,剪切应力的增加导致沉积物重新悬浮增加了83.4%;而在有V. natans的情况下,颗粒相PFC的释放减少了30–35%,沉积物重新悬浮减少了64–76%。在有植被的微宇宙中,中等至高剪切应力下可溶性PFOA的释放量有所增加。冗余分析表明,pH值、氧化还原电位(ORP)、总有机碳(TOC)、悬浮颗粒物(SPM)、钙离子(Ca2+)和剪切应力解释了多相PFC分布变化的85.7%。与无植被对照组相比,有植被系统的鱼类、Daphnia和藻类的生态风险商数降低了42–59%。这些结果为流体动力学与植被相互作用对PFC迁移的调控机制提供了见解,并为动态淡水环境中的植被修复和流动管理策略提供了指导。

引言

全氟化合物(PFCs),包括全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS),由于其卓越的化学稳定性、高表面活性以及疏水-疏油双重特性,被广泛应用于纺织整理、金属镀层、氟化灭火泡沫和半导体制造等工业过程[[1], [2], [3]]。数十年的大规模生产和使用导致这些物质持续进入水生环境。尽管许多地区已经实施了针对PFOA和PFOS的监管限制和淘汰措施,但排放清单和监测数据显示全球环境中的这些物质输入量仍然很大[[4]]。因此,在接收城市和工业废水的河流、湖泊和河口地区经常检测到PFC的存在,而在人口密集的流域中,它们在饮用水源中的存在引发了长期暴露风险的担忧[[5], [6], [7]]。
在水生系统中,PFCs以多种形式存在,而不仅仅以可溶态存在。它们的两亲分子结构由完全氟化的疏水链和亲水官能团组成,这种结构决定了其强烈的链长依赖性分配行为[[8], [9], [10], [11]]。短链PFCs更倾向于留在可溶相中,而长链化合物,特别是PFOS,则对胶体和悬浮颗粒有很强的亲和力[[12]]。持续的废水排放和地表径流促进了颗粒结合PFC的积累,使沉积物成为长期的污染物储存库[[13]]。在某些条件下,这些PFCs可能通过解吸、扩散和流体动力诱导的重新悬浮作用释放到上层水中[[14]]。在偏远海洋和极地地区也广泛检测到PFCs,进一步凸显了它们的持久性和长距离传输潜力[[15,16]]。此外,PFOA和PFOS表现出显著的生物累积性和毒性效应,包括通过胎盘传递以及在人体血清中的长半衰期[[17], [18], [19]]。因此,了解水-沉积物系统中PFCs的多相分布和释放动态对于评估其环境命运和生态风险至关重要。
流体动力扰动是沉积物相关污染物迁移的关键物理驱动力[[20]]。沉积物-水界面的剪切应力增加可以减少扩散边界层的厚度,破坏表面絮凝结构,并增强从沉积物到上层水的质量传递[[21,22]]。先前的研究表明,流速、波浪引起的重新悬浮和湍流剪切会显著增加营养物质、重金属和溴化阻燃剂的释放[[23], [24], [25], [26]]。然而,由于PFCs的分子结构、界面亲和力和相分配行为的特殊性,无法直接从这些污染物中推断出它们对流体动力扰动的响应。特别是,关于剪切应力如何调节PFOA和PFOS在可溶相、胶体相和悬浮颗粒相之间的分配,以及这些变化如何影响释放通量和生物可利用性的定量理解仍然有限。
水下大型水生植物在浅水淡水系统中普遍存在,并在调节沉积物-水界面上的物质交换中起着重要作用[[27]]。通过改变近床流体动力学、稳定沉积物和改变局部物理化学条件,水下植被可以显著影响污染物的传输[[23],[28],[29],[30]]。V. natans因其形态稳定、耐流扰动和广泛分布而常被用于研究植被-流体动力相互作用[[31]]。其叶冠和根系可以局部调节剪切应力和悬浮颗粒的动态,而与植物相关的生物膜可以影响污染物的滞留和转化。对于PFCs来说,生物膜介导的过程可能会暂时保留可溶性和胶体部分;然而,强烈的流体动力扰动可能导致根区冲刷和生物膜脱落,从而促进污染物的重新悬浮和迁移[[32]]。
大多数研究要么考察了流体动力扰动对裸露沉积物中PFCs的影响,要么在近乎静态条件下研究植物对PFCs的吸收[[33],[34],[35]]。系统性地研究流体动力学和水下植被对PFCs多相分布和释放的联合影响仍然很少。为填补这一空白,本研究采用了受控的水-沉积物-V. natans(WSV)罐系统,来研究在流体动力学和植被共同作用下的多相PFC释放情况。施加了三种代表性的剪切应力水平(低、中、高),并比较了有植被(V)和无植被(N)的条件。研究目的包括:(1)在不同流体动力学条件下的物理化学响应特征;(2)评估流体动力学和植被对悬浮颗粒和胶体形成的影响;(3)量化PFOA和PFOS的多相分布和释放通量的变化;(4)确定控制PFC分配的主要环境因素;(5)评估沉积物释放PFC引起的生态风险变化。本研究提供了在真实流体动力学条件下的PFC行为过程级见解,有助于改善淡水系统中氟化污染物的管理和调控。

实验材料

沉积物样本采集自中国江苏省常熟市氟化工业园区附近的旺宇河表层(地理坐标:31°78′00″ N, 120°82′00″ E;图1a),使用Peterson抓取采样器进行采集。采集的沉积物立即转移到干净的聚丙烯容器中并运送到实验室。到达实验室后,移除了可见的植物和动物残骸以及砾石。随后将沉积物彻底混合并储存在4°C下。

WSV系统的性质变化

在受控的水族箱微宇宙中,剪切应力(SL1-SL3)和V. natans共同影响了上层水的物理化学性质,可能调节了PFCs的相行为(图3)。总体而言,大多数参数在不同剪切应力水平下的变化较小,表明在流体动力学和植被的共同作用下相对稳定。
在无植被处理中,随着剪切强度的增加,氧化还原电位(ORP)显著上升,从SL1时的156 ± 12 mv升高

结论

本研究系统地量化了流体动力剪切和V. natans对沉积物重新悬浮、多相PFC分布和生态风险的联合影响。剪切应力的增加(SL1–SL3)显著增强了沉积物的重新悬浮和PFC的迁移,在无植被系统中悬浮固体浓度增加了83.4%,在有植被系统中增加了76.8%。可溶相PFOA的通量从1265.6 ng·m?2·d?1增加到2447.2 ng·m?2·d?1

CRediT作者贡献声明

魏江:撰写 – 审稿与编辑,撰写 – 原始稿,可视化,软件应用,方法学,实验设计,数据分析,数据管理。孙宇坤:验证,实验设计,概念化。边天:实验设计。赵彩红:验证。毛海涛:验证,监督。王晓菊:撰写 – 审稿与编辑,验证,方法学,实验设计,资金获取,概念化。

资金来源

本研究得到了国家自然科学基金(项目编号:42207102)、山西省自然科学基金(项目编号:202103021223132)、山西省人才引进计划(项目编号:SXBYKY202010)、山西农业大学博士招聘计划(项目编号:2021BQ65)以及山西省水资源技术推广与应用项目(项目编号:2025GM36和2025ZF02)的支持。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
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