锂离子电池因其独特的优势而主导当前的能源存储领域，磷酸铁锂和三元锂电池正极材料得到了广泛的研究和应用。然而，当容量接近理论极限且金属资源稀缺时，仍面临挑战[1]。锂硫电池具有高容量（1675 mAh g?1）和高能量密度（2600 Wh kg?1）的优势，具有很强的商业潜力。但仍存在一些关键问题，如循环寿命短、循环过程中的体积膨胀以及严重的穿梭效应[2]。关于锂金属负极稳定的研究包括MAX相人工SEI层、超轻V?CT?/BC基底以及双导电V?CT?/MoO?梯度结构，这些研究强调了界面控制的重要性[[3], [4], [5]]。为应对这些挑战，研究人员在正极和隔膜设计方面取得了显著进展[[6], [7], [8]]。多种碳材料因其高导电性、大比表面积和多孔性而被广泛用于锂硫电池[[9], [10], [11]]，但仅依靠物理屏障来阻挡多硫化物的效果有限[12]。
过渡金属化合物通过路易斯酸位点化学吸附多硫化物，其中一些材料还能催化多硫化物的转化，提高反应速率的同时保持稳定且不溶于电解质[13]。金属氧化物和金属氮化物利用极性相互作用来结合多硫化物，有效限制了其穿梭效应[[14], [15], [16], [17]]。然而，大多数极性化合物的导电性较差，导致反应动力学缓慢。相比之下，金属硫化物通常具有良好的导电性，并且可以通过极性化学键有效固定多硫化物[18,19]。某些硫化物甚至能催化中间产物的转化，加速电化学反应[20]。这些优势使得硫化物在锂硫电池中具有广泛的应用前景[21,22]。
将碳材料与硫化物结合可以产生优异的性能。聚吡咯纳米管模板用于碳化ZIF-67，形成氮掺杂碳纳米管（N-CNT）骨架，随后通过硫蒸气沉积将CoS纳米粒子均匀嵌入这些氮掺杂的碳基质中[23]。氮掺杂碳比未掺杂碳表现更好，因为其丰富的吡啶氮和吡咯氮位点能有效吸附多硫化物。这些氮原子主要以吡啶氮、吡咯氮和石墨氮的形式存在，调节电子结构并提高导电性[24]。当与硫化物纳米粒子结合时，氮掺杂碳形成的复合材料具有强的化学耦合性，显著改善了表面化学性质[[25], [26], [27]]。氧化物、硒化物和磷化物的最新进展通过缓解多硫化物问题推动了锂硫电池的研究[[28], [29], [30]]。有报道称，NCN-Co和Co-VN/3DNC中间层通过氮掺杂和金属整合增强了LiPS的吸附和催化性能[31,32]。与这些单一组分或合金基设计不同，我们的Co?S?/CoS@NMWCNT结合了异质结驱动的多硫化物吸附/催化作用与氮掺杂碳的导电限制，解决了它们之间的固有矛盾。
本研究将金属硫化物的催化转化和吸附能力与氮掺杂多壁碳纳米管（NMWCNT）相结合。通过溶剂热硫化法制备了Co?S?/CoS@NMWCNT复合材料，并通过调节NMWCNT的含量优化了异质结构。NMWCNT基质由于其高导电性、大比表面积和连续的导电网络，提供了有效的物理限制并增强了电子/离子传输。同时，均匀分散的Co?S?/CoS异质结构增强了锂多硫化物（LiPSs）的吸附和催化转化，其内置的电场（BIEFs）加速了电荷转移。这些协同效应共同提高了反应动力学，显著提升了锂硫电池的性能，展现出广阔的应用前景。
