综述：将固体废物可持续地升级转化为异质过一硫酸盐活化剂，用于降解废水中的新兴有机污染物

《Journal of Environmental Management》：Sustainable upcycling of solid waste into heterogeneous peroxymonosulfate activators for degrading emerging organic contaminants in wastewater

本文系统综述了固体废物（SW）转化为过氧亚硫酸盐（PMS）催化剂用于去除新兴有机污染物（EOCs）的进展，提出SW作为直接催化剂、前驱体或载体材料的三重作用框架，分析其催化机制与挑战，为可持续废水处理提供策略。

　　

王书华|钟彦平|陈一平|陈正国

泉州师范学院资源与环境科学学院，中国泉州东海路398号，362000

摘要

固体废物（SW）的不断增加以及新兴有机污染物（EOCs）在水体中的持久存在是两个紧迫的环境挑战。为了同时减轻SW和废水污染，将SW转化为功能性过一硫酸盐（PMS）催化剂以降解EOCs提供了一个有前景的解决方案。本综述全面探讨了基于SW的异质PMS催化剂的最新进展及其在去除废水中的EOCs方面的应用。本文提出了一个新框架，阐述了SW作为直接催化剂、金属/碳活性组分前体以及负载型PMS催化剂或金属/碳复合材料原料的功能作用，建立了“组成–策略–应用”之间的联系。总结了基于SW的催化剂在去除EOCs中的应用，并将催化剂设计与自由基/非自由基PMS活化途径联系起来。最后，本文批判性地分析了关键挑战，包括催化剂稳定性、金属浸出以及进行生命周期评估的必要性，以指导未来的研究朝着实用和真正可持续的方向发展。

引言

快速的城市化和工业化加剧了环境污染，其中新兴污染物引起的水污染已成为一个严重问题（Hussain等人，2024年）。新兴有机污染物（EOCs），如全氟化合物、内分泌干扰物、溴化阻燃剂、抗生素、饮用水消毒副产物、农药和表面活性剂，属于这类污染物的一个子集（García等人，2020年；Shen等人，2024年；Zhang等人，2024c年）。大多数EOCs具有环境持久性、生物累积性和毒性，对人类健康和生态系统构成重大威胁（Puyang等人，2024年）。即使是在微量情况下，EOCs也能通过食物链对人类健康产生不利影响（Cheng等人，2021年；Rangappa等人，2024年）。传统的废水处理方法在消除EOCs方面效果有限（Alyasi等人，2024年），这些污染物继续存在于水环境和水源中，包括饮用水、地表水、地下水和废水（Al-sareji等人，2024年；Noguera-Oviedo和Aga，2016年）。这凸显了需要技术进步来有效去除废水中的EOCs。

已经采用了一系列创新方法来去除EOCs，如吸附（Diniz和Rath，2023年）、膜分离（Xia等人，2023年）、生物处理（Senthil Rathi等人，2024年）和高级氧化过程（AOPs）（Hou等人，2023年）。在这些方法中，类似Fenton的氧化（Chen等人，2023年）、电化学氧化（Veciana等人，2022年）、光催化（Abreu等人，2021年）、过一硫酸盐（PMS）活化（Roy等人，2024年）和催化臭氧氧化（Yang等人，2022年）因具有高效且快速的降解能力而受到广泛关注。特别是基于PMS的AOPs（PMS-AOPs）在通过自由基途径（包括生成活性氧物种，如硫酸根自由基（SO₄^•-）、羟基自由基（^•OH）和超氧自由基（O₂^•-））和非自由基途径（涉及单线态氧（¹O₂）、电子转移和高价金属氧物种）降解有机污染物方面具有巨大潜力（Brillas，2024年；Chen等人，2024e年；Huang等人，2024年；Zheng等人，2024年）。

由于能耗低、效率高、反应条件温和且易于回收，各种异质催化剂（如过渡金属基催化剂、碳质材料、金属/碳复合材料和负载型催化剂）已被用于PMS活化（Chen等人，2024c年；Manickavasagam等人，2024年；Pérez-Poyatos等人，2023年）。Han等人（2024年）证明了掺铜的CoOOH在降解四环素方面的有效性，这主要归因于PMS活化过程中生成的Co(IV)=O。Qu等人（2024年）验证了掺氮碳纳米片在激活PMS降解双酚A方面的优越性。Jiang等人（2024b年）开发了基于杂化碳的Fe₇S₈用于PMS活化，强调了碳材料和金属材料在促进多西环素降解方面的协同效应。作为功能材料，异质催化剂的关键属性是高效、优异的可重复使用性、低成本的前体以及不产生新的废物。通过调整制备条件或修改材料，可以提高异质催化剂的催化效率。值得注意的是，固体废物（SW）是一种丰富且低成本的原料，可用于制备异质催化剂，同时几乎不产生额外废物。

利用SW解决了快速城市化和工业化带来的另一个问题：废物产生过多。SW分布广泛、类型多样、数量庞大且成分复杂（Zhang等人，2023c年），包括冶金渣、电子废物、农作物废弃物和污泥，对人类健康和环境构成重大威胁（Altamirano等人，2024年）。据估计，到2050年全球将产生约270亿吨SW（Han等人，2025年），导致巨大的处理成本、填埋场空间占用和地下水污染。然而，SW是一种未充分利用的资源，将其转化为用于废水净化的功能性材料是一个重要且明智的选择。从“废物转化为财富”的角度来看，这种方法不仅显著减轻了SW和有机污染物的负面影响，还降低了功能性材料的制备和SW处理的成本。例如，稻壳（Mustapha等人，2023年）、开心果壳（Gholami和Mousavinia，2022年）、红泥（Ayd?n等人，2021年）和废旧电池（Morais等人，2020年）已被用于制备吸附剂（Khomri等人，2022年）、类似Fenton的催化剂（Gu等人，2024a年）、光催化剂（Thabet等人，2022年）、电催化剂（Zhang等人，2023a年）和PMS催化剂（Meng等人，2023年）等用于废水净化。

目前，关于利用基于SW的异质催化剂通过PMS活化去除废水中的EOCs的系统分析仍然不足。在这方面，本综述为这一领域提供了一个新颖且系统的框架，通过根据SW在催化剂制备中的功能作用对研究进行分类，超越了传统的总结方法。该框架建立了明确的“组成–策略–应用”联系，将SW的固有性质与其转化后的PMS活化性能联系起来。随后，本文讨论了关键挑战，包括稳定性、金属浸出和可持续性指标，为未来的研究提供了变革性的视角和实用路线图，以实现经济可行和环境友好的SW应用。

章节片段

用于制备异质PMS催化剂的典型SW的分类和化学性质

SW的化学组成影响其转化为催化剂的方式，并决定了它可以转化为哪些功能性材料，例如基于Cu、Fe、Mn、Co的催化剂、碳基催化剂或金属/碳复合材料。本节介绍了一些具有代表性的SW，包括其数量和组成。表1总结了SW的主要成分及潜在的基于SW的材料。

将SW转化为异质催化剂的策略

已经采用了多种策略将SW回收利用为过渡金属基催化剂、碳质材料（用于负载型催化剂的载体）、非过渡金属基材料（例如分子筛和HAP，作为负载型催化剂的载体）以及金属/碳复合材料。无论SW转化为哪种类型的材料，回收过程可以分为预处理阶段和高级合成阶段。

通过PMS活化去除废水中的EOCs时SW的应用

通过PMS活化去除废水中的EOCs时，SW的应用可以根据SW在催化剂制备中的作用分为三个方面。首先，富含过渡金属的SW或从SW中回收的碳质组分可以直接作为PMS催化剂使用，无需复杂的合成过程。其次，分别为基于金属的PMS催化剂或碳质PMS催化剂提供过渡金属或碳质材料。第三，SW可以用作原材料。

结论与展望

本综述系统地总结了将SW回收利用为异质催化剂以降解EOCs的发展领域。建立了一个基于角色的框架，用于分类和理解这一多样化领域，将SW视为直接催化剂、活性组分前体以及载体材料或复合材料的来源。该框架将各种SW的固有特性与其转化和后续应用的最佳策略联系起来。

CRediT作者贡献声明

王书华：撰写——初稿，资金获取，概念构思。钟彦平：撰写——审稿与编辑，监督，资金获取。陈一平：撰写——审稿与编辑，资金获取。陈正国：撰写——审稿与编辑，项目管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（22006091）、福建省自然科学基金（2025J01963）、泉州高层次人才创新创业项目（2025QZC07R）以及广东省工程研究中心智能低碳污染防治数字技术/SCNU（NAN’AN）绿色低碳创新中心（2024K12和2024K13）研究基金的资助。