通过膜微藻-细菌耦合系统中的物种比例配置来协调磺胺甲噁唑的去除与污染控制

《Journal of Cleaner Production》：Coordinating sulfamethoxazole removal and fouling control through species–ratio configurations in membrane microalgal–bacterial coupling systems

该研究系统评估了两种微藻-污泥比例（1:5和2:1）对磺胺甲噁唑（SMX）去除及膜污染的影响，发现高比例污泥（1:5）显著提升SMX降解效率，且不同微藻（如小球藻与螺旋藻）与污泥的协同作用机制存在差异。代谢组学与微生物组分析揭示了SMX特定降解途径及菌群结构变化，阐明了微藻-细菌互作对膜污染的调控规律，为优化抗生素废水处理系统提供理论依据。

　　

陈家轩|刘浩|韩瑞鑫|倪文超|平倩|兰慧霞|梁桥楚|卢伟伟|张阳

青岛科技大学环境与安全工程学院，中国青岛，266042

摘要

在膜微藻-细菌耦合（MMBC）系统中，微藻与污泥的相互作用显著影响污染物的去除和膜污染。然而，以往的研究通常单独考察不同的物种或生物量比例。本文系统地评估了两种微藻与污泥（A/S）的比例配置（1:5和2:1），使用小球藻和最大螺旋藻在磺胺甲噁唑（SMX）胁迫下进行实验，以区分物种和比例的综合效应。在高负荷（10 mg/L）下，以污泥为主的配置（1:5）显著提高了SMX的去除效率，其中最大螺旋藻1:5的比例去除率为35.41%，而2:1的比例仅为21.19%（p < 0.05）。宏基因组分析显示，污泥的优势地位选择性地富集了某些降解菌（小球藻中的固氮螺菌，比例为25.6% vs 0.1%；最大螺旋藻中的红细菌，比例为10.6% vs 0.1%），同时伴随着功能基因丰度的变化。不同物种的污染结果也有所不同：小球藻2:1的比例产生了富含蛋白质的胞外聚合物物质（EPS）和可溶性微生物产物（SMP），并导致跨膜压（TMP）显著升高；而最大螺旋藻2:1的比例则表现出较少的丝状生长和较低的SMP积累。UPLC-QTOF/MS和QSAR分析表明，MMBC系统存在特定的SMX转化途径（S–N/C–N断裂；噁唑修饰），这些途径产生的中间体的预测毒性低于传统污泥反应器。总体而言，物种和比例配置协同影响污染物的去除、毒性的降低和污染行为；根据进水特性调整A/S比例为含抗生素废水的可持续处理提供了实用方法。

引言

抗生素在人类医疗、兽医和集约化畜牧业中的广泛使用导致其持续排放到水环境中，引发了对生态完整性和公共健康的日益关注（Cheng等人，2020年）。磺胺甲噁唑（SMX）是一种广泛使用的磺胺类抗生素，由于其高消耗量和较差的生物降解性，经常在市政和工业废水中检测到，其浓度有时可达毫克/升（Ying等人，2017年）。这种污染会破坏微生物群落结构，降低废水处理效率，并通过生物累积和营养级转移带来生态风险（Lu等人，2025年）。预计到2030年，全球抗生素消耗量将增加一倍以上（Klein等人，2018年；Lu等人，2023年），这主要是由于城市化、人口增长和农业集约化的影响，因此开发既有效又环保的废水处理技术已成为当务之急（Zhang等人，2024年）。

基于膜生物处理工艺因其紧凑的设计、高的出水质量以及同时去除营养物质和新兴污染物的能力而受到越来越多的认可（Jiang等人，2021年；Mardalisa等人，2025年）。其中，膜微藻-细菌耦合（MMBC）系统是一种有前景且环保的废水处理替代方案（Qv等人，2023年）。通过将微藻与细菌菌群结合，MMBC系统利用互利作用增强污染物去除效果，同时降低能耗。微藻通过光合作用提供氧气，吸收营养物质并生成具有潜在价值的生物质，而细菌则降解有机物和抗生素残留物，减少对化学添加剂的依赖，并促进资源循环利用（da Silva Rodrigues等人，2020年；Liu等人，2022c）。最近的研究进一步表明，MMBC系统在处理富含重金属、含抗生素和高盐度的废水时优于传统生物处理工艺。这些改进主要归因于微藻与细菌之间加强的相互作用，这种相互作用增强了生物降解能力，提高了生物吸附能力，并在压力条件下稳定了系统代谢（Dou等人，2025年；Huang等人，2025年；Lu等人，2025年）。这些优势符合全球可持续发展目标，为减少化学投入、回收有价值资源和降低废水处理设施的碳足迹提供了途径。

尽管有这些优势，但MMBC系统的大规模应用仍面临关键的操作挑战，特别是在水产养殖、制药和医院废水的高抗生素负荷下。膜污染是最显著的瓶颈之一，因为抗生素的存在会扰乱微生物群落组成，刺激胞外聚合物物质（EPS）的产生，并改变生物絮体结构，导致跨膜压迅速升高和运营成本增加（Li等人，2022年；Sun等人，2018a）。优化微藻物种选择和微藻与污泥（A/S）比例是应对这些挑战的有效途径，因为这两个参数在MMBC设计中是可控的。不同微藻物种在形态、生长速率和EPS分泌方面存在差异（Ciempiel等人，2025年；Lu等人，2025年），而A/S比例直接影响生物质组成、营养竞争和污泥絮体性质（Zhang等人，2025年）。然而，以往的研究通常单独考察这些参数，要么只关注单一物种，要么固定生物量比例（Nie等人，2025年；Qi等人，2021年；Qv等人，2023年；Sun等人，2018a；Zhang等人，2022a），从而限制了对它们对污染物去除效率和污染动态综合影响的理解。这一知识空白限制了适用于实际废水处理的稳健、可扩展的MMBC设计的发展。

本研究通过系统地考察两种A/S比例（1:5和2:1）在接种了两种常用微藻小球藻和最大螺旋藻的MMBC系统中的表现来应对这些挑战。我们通过营养物质和SMX去除分析评估处理效果，利用UPLC-QTOF/MS和QSAR评估确定SMX的转化途径，通过宏基因组测序解析微生物群落响应，并结合光谱和显微镜技术研究膜污染动态。本研究通过将污染物转化过程和污染趋势与可调节的操作参数联系起来，强调了这些发现的实际意义，为选择适合不同处理目标的最佳物种-比例组合提供了指导。研究结果旨在推动MMBC系统作为含抗生素废水管理的可扩展、可持续策略的发展，弥合实验室研究与实际应用之间的差距。

反应器配置和操作条件

构建了五个相同的实验室规模矩形膜生物反应器，底面积为21 × 10 cm，工作体积为8.6 L。每个反应器中心垂直安装了一个聚偏二氟乙烯（PVDF）中空纤维膜模块（表面积为0.1 m2，孔径为0.1 μm）。MMBC系统的示意图如图1所示。

实验设计包括两个小球藻系统（R₁：A/S比例为1:5；R₂：2:1），两个最大螺旋藻系统（R₃：1:5；R₄：2:1），以及一个

不同物种-比例配置下的营养物质和SMX去除性能

本研究系统地评估了接种了小球藻或最大螺旋藻的MMBC系统中两种A/S比例（1:5和2:1）下的营养物质和SMX去除情况。与对照组CMBR系统相比，所有MMBC配置都表现出更好的性能，但改进的程度和稳定性取决于微藻物种和A/S比例。

在低SMX浓度下（第1-4阶段），以污泥为主的小球藻系统（R₁，1:5）的COD去除效果略高

结论

本研究系统地证明了膜微藻-细菌耦合（MMBC）系统的性能是由微藻物种之间的协同作用和微藻与污泥（A/S）比例共同决定的。在以小球藻为基础的系统中，污泥的优势地位有利于营养物质和抗生素的去除，而微藻的优势地位则加剧了膜污染。相比之下，以最大螺旋藻为主的配置有效减轻了污染，同时保持了高效的营养物质去除效果。

未来研究方向

虽然本研究系统地揭示了物种-比例配置在调节MMBC系统中污染物去除、膜污染和微生物相互作用中的作用，但仍需进一步研究以推进实际应用和扩大适用范围。

首先，使用合成废水获得的实验室结果应在实际废水条件下进行验证。此类研究对于评估系统

CRediT作者贡献声明

陈家轩：撰写 – 原始草稿，可视化，正式分析，数据管理。刘浩：正式分析，数据管理。韩瑞鑫：正式分析。倪文超：可视化。平倩：撰写 – 审稿与编辑。兰慧霞：撰写 – 审稿与编辑。梁桥楚：撰写 – 审稿与编辑。卢伟伟：撰写 – 审稿与编辑，资金获取。张阳：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

作者感谢国家重点研发计划（2021YFB3801400）、山东省自然科学基金（ZR2021QE294）以及山东省教育厅省级青年创新研究团队的财政支持。