《Journal of Cleaner Production》：Differential ozone responses to temperature change in inland and coastal cities: comparison between Beijing and Shanghai, China
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臭氧污染昼夜响应差异及机制研究：基于京沪十年监测数据的比较分析。
作者：朱伟|徐志豪|杨志峰
单位：中国广东省生态安全与绿色发展基础研究卓越中心，广东省水污染治理与流域生态修复重点实验室，广东工业大学生态、环境与资源学院，广州，510006
摘要
不同的气象条件，尤其是风场模式，对内陆和沿海城市环境中的地表臭氧（O3 ）对温度变化的响应有显著影响，然而在这些不同气象条件下关于臭氧-温度关系的比较研究仍然有限。本研究通过对比具有代表性的内陆城市（北京）和沿海城市（上海）长达十年的监测数据（2014–2023年），利用综合时空和三维风场分析方法，探讨了这些气象差异如何影响臭氧-温度关系。内陆和沿海城市在白天（10:00–17:00）都表现出正的相关性（北京：R2 = 0.966，斜率 = 0.066；上海：R2 = 0.701，斜率 = 0.051）。然而，它们在夜间的响应存在根本性差异：北京保持正相关性（R2 = 0.896，斜率 = 0.055），而上海则表现出负相关性（R2 = 0.557，斜率 = ?0.060）。三维风场分析揭示了这些不同夜间响应背后的物理机制。在北京，温度升高导致大气下沉，抑制了垂直扩散并增强了地表O3 的积累；而在上海，较高温度增强了海风，将低O3 浓度的海洋空气带到内陆。这些发现表明，统一的气臭氧控制政策可能对不同类型的城市无效，需要制定因地制宜的策略。在气候变暖的情景下，北京可能会经历更加严重的夜间臭氧积累，而上海则可能受益于海洋空气的稀释效应，这突显了将当地气象动态纳入区域空气质量管理和气候适应政策中的关键重要性。
引言
地表臭氧（O3 ）已成为仅次于PM2.5的威胁空气质量的重要污染物（Wang等人，2020；Yao等人，2024；Zhang等人，2022）。与保护地球免受紫外线辐射的平流层臭氧不同，地表O3 存在于我们呼吸的空气中，对人类健康和环境构成严重危害（Chen等人，2024；Feng等人，2019；Wang等人，2024）。近几十年来，中国面临日益严重的O3 污染问题。尽管实施了严格的减排政策，O3 污染仍然是一个严峻挑战。许多大城市（如北京、上海等）在温暖季节经常出现高浓度的O3 污染，日平均8小时浓度（MDA8）常常超过70 ppb，这一水平超过了世界卫生组织推荐的健康标准（Doan等人，2024；Gu等人，2020；Yu等人，2023）。从2001年到2021年，中国的O3 污染进入了快速增长期，90百分位的MDA8浓度持续高于115 μg m?3 。严重的O3 污染事件显著增加，2007年和2001年发生的频率最高，分别有94.77%和0.10%的面积超过了第一级和第二级浓度阈值（Ding等人，2024）。这表明中国的O3 污染具有更高的浓度水平和更广泛的区域覆盖范围。因此，中国O3 污染问题的严重性和复杂性要求采取系统、科学和长期的应对策略。
地表O3 的形成涉及前体物质（氮氧化物（NOx ）、挥发性有机化合物（VOCs）和一氧化碳（CO）在气象条件影响下的复杂光化学反应（Dang等人，2021；Li等人，2019；Morali等人，2016）。温度起着特别关键的作用，它加速了过氧乙酰硝酸酯（PAN）的热分解并增强了生物源排放，从而加剧了光化学反应（Cui等人，2023；Dong等人，2020；Zhang等人，2021）。风场模式同样重要，它控制着污染物的区域传输过程和局部积累（Kim等人，2015）。Zhang和Wu（2025）系统分析了极端降水、温度和风速之间的关系，证明关键的气象变量是大气和环境现象的重要驱动因素。这一原理在臭氧污染研究中得到了体现，Zhao等人（2022）表明海陆风循环通过复杂的传输机制显著驱动了沿海地区的臭氧污染，而Zong等人（2023）显示边界层通风条件对内陆城市的臭氧扩散有重要影响。
尽管关于臭氧-气象关系的研究很多，但仍存在几个关键的知识空白，限制了我们对区域臭氧污染机制的理解。首先，尽管内陆和沿海城市环境经历着根本不同的气象条件——内陆地区受大陆环流模式主导，而沿海地区受海陆风系统和海洋边界层过程的影响（Qin等人，2025；Wang等人，2022），但系统性的比较研究仍然有限。其次，相对于白天的光化学机制，夜间臭氧-温度过程的研究相对不足，这主要是由于白天以太阳驱动的光化学过程为主，夜间化学和动力学相互作用的复杂性以及高分辨率观测数据的缺乏；然而，最近的研究表明，夜间边界层动态显著影响夜间臭氧增强事件和随后的白天地表浓度（Babaan等人，2023；Song等人，2024）。第三，现有研究的时间范围不足以确定稳健的气候学关系，大多数研究依赖于短期数据集，这限制了区分偶发事件和系统模式的能力，同时未能充分考虑控制臭氧-温度相互作用的三维大气传输过程（Feng等人，2022；Rieger等人，2021）。这些研究空白限制了基于科学的、因地制宜的臭氧控制策略的发展，迫切需要开展比较研究来填补这一知识缺口。
为了解决这些关键知识缺口，本研究利用长达十年的监测数据，对北京（典型的内陆大城市）和上海（典型的沿海大城市）的臭氧-温度关系进行了新颖的比较分析。这两个城市代表了理想的对比对象：北京体现了以典型内陆气象模式为特征的大陆城市环境，包括热引起的下沉和大陆气团的影响，而上海则体现了受海洋边界层过程、海陆风循环和海洋气团侵入强烈影响的沿海城市环境。这项研究通过几项关键创新推进了科学理解：建立了理解不同城市环境类型中臭氧污染机制区域异质性的综合比较框架；揭示了之前未被认识到的夜间臭氧-温度关系，挑战了传统以白天为中心的臭氧研究范式；证明了三维大气动力学在调节不同地理环境下臭氧浓度中的关键作用；并为在气候变化条件下制定因地制宜的空气质量管理策略提供了实证依据。除了这些科学贡献外，这些发现还对政策制定和城市管理具有重要的实际意义，支持内陆城市在高温期间实施加强夜间排放控制的监管框架，而沿海城市则发展区域协调策略以应对跨界污染传输。该研究还促进了能够优化局部大气循环模式的气候响应型城市设计方法。这些应用直接支持可持续发展目标（SDGs），同时为气候变化背景下的可持续城市空气质量管理提供了基于证据的政策制定。
为了实现这些科学目标，本研究利用长达十年的监测数据系统分析了北京和上海地表臭氧浓度的时间变化模式，以克服现有研究的时间范围不足问题，并建立了这两个对比城市环境之间的稳健气候学关系。在此基础上，研究探讨了昼夜、白天和夜间变化中的臭氧-温度关系，以解决夜间臭氧过程相对于白天机制的系统性探索不足的问题。然后，研究揭示了两个城市夜间臭氧-温度响应的不同机制，特别强调了风的调节作用，填补了对三维大气传输过程理解的关键空白。最后，基于这些来自内陆-沿海比较分析的机制见解，研究评估了气候变化情景下的潜在臭氧污染演变，为制定考虑污染机制区域异质性的因地制宜的控制策略提供了实证依据。
本文的其余部分结构如下：第2节详细描述了研究区域、数据来源和分析方法。第3节系统介绍了研究结果，包括：北京和上海地表臭氧浓度的时间变化模式，强调了它们季节分布的区域差异；对两个城市臭氧-温度关系的研究，特别关注不同时间段（即全天、白天和夜间）的变化；以及对夜间臭氧-温度关系背后区域机制的分析，重点关注风在调节这一过程中的关键作用。第4节深入讨论了结果，分析了不同臭氧-温度机制对空气质量管理的影响，探讨了气候变化下臭氧污染的潜在演变，并指出了本研究的局限性和未来研究的方向。第5节总结了关键发现及其科学意义。
材料
本研究使用了由中国生态环境部监测的地表臭氧数据，分析了2014年至2023年间北京和上海观测站每小时平均地表臭氧测量值（
http://106.37.208.233:20035/ ，访问日期：2025年4月25日）。研究区域内监测站的空间分布如图1所示。这些站点形成了覆盖两个主要城市不同功能区的综合观测网络
北京和上海地表O3 的时间变化
图2显示了2014年至2023年间北京和上海白天（10:00–17:00）、夜间（22:00–05:00）以及日平均地表O3 浓度的季节变化。虽然两个城市都表现出明显的季节性模式，但它们的时间分布存在显著差异。北京（图2a）显示了典型的单峰季节性模式，6月份达到峰值浓度，白天浓度为149.43 μg/m3
臭氧对气候变化的响应
在全球气候变化的背景下，温度升高对臭氧污染的潜在影响不容忽视。根据本研究揭示的臭氧-温度关系，我们推断未来的气候变暖可能对这两个城市产生显著不同的影响。在北京，温度升高可能会加剧夜间臭氧积累，进一步恶化城市空气质量。此外，温度升高还可能增强大气稳定性
结论
基于2014年至2023年的长期监测数据，本研究系统分析了北京和上海地表臭氧浓度的时空变化及其与温度的关系。分析整合了臭氧浓度分布模式、温度百分位数统计和三维风场动态。研究结果不仅揭示了两个城市之间臭氧的季节性和昼夜变化模式的显著差异，而且
作者贡献声明
朱伟： 撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，软件，资源，项目管理，方法论，调查，正式分析，数据管理，概念化。徐志豪： 撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取。杨志峰： 撰写 – 审稿与编辑，监督。
资助
本研究得到了国家自然科学基金 （编号：52388101、52239005、52522904）的财政支持。资助者在研究设计、数据收集与分析、发表决定或手稿准备方面没有发挥作用。我们也感谢审稿人提供的宝贵意见。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
