《Journal of Environmental Sciences》：Quantifying interprovincial NO? transport over the Yangtze River Delta: dynamics and drivers
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区域NO?浓度年均下降3.16%，安徽、江苏降幅显著；跨省通量呈现西进东出特征，同步下降，凸显工业与能源结构调整对空气质量改善的协同效应。
孙振达|潘忠锋|张楠|李朝阳|尹浩|刘科|孙有文|刘成
中国科学技术大学环境科学与光电技术学院，合肥230026，中国
摘要
能源和工业领域的结构转变正在重塑长江三角洲（YRD）的空气质量。通过结合TROPOMI、ERA5和GEOS-CF数据集的闭环积分方法，量化了YRD各省份之间的二氧化氮（NO?）通量。区域二氧化氮柱浓度每年显著下降3.16±1.08%，其中安徽和江苏的下降幅度最为明显。通量分析显示，YRD内的整体和跨省二氧化氮传输趋势都在减弱。西部地区呈现净流入量为3.29千克/秒，而东部地区则表现为净流出量为15.25千克/秒。跨省交换也很显著，江苏到安徽、安徽到浙江以及江苏到浙江的平均通量分别为0.68千克/秒、0.37千克/秒和0.20千克/秒；其中，江苏到安徽的通量下降最快（每年-5.87±1.79%），形成了一个逐渐减弱的西北-东南方向的传输链。八个主要城市的地表二氧化氮浓度呈现持续下降趋势（每年-3.54±0.45%至-6.1±0.31%），苏州和南京的下降幅度最为明显。地表和柱状二氧化氮浓度的同步下降，以及传输通量的变化，突显了通过区域大气环流在行政边界之外改善空气质量的潜力。我们的研究结果表明，要在像YRD这样的巨型区域内实现空气质量的可持续改善，需要协调的结构性转变，其中工业和能源领域的改革之间的协同作用能够确保减排措施转化为当地负担和跨界污染物通量的实际减少。
引言
二氧化氮（NO?）是氮氧化物（NO?）中最有毒且对环境影响最大的成分之一，是城市和工业化地区的代表性空气污染物（Zhan等人，2018年）。NO?通过引发呼吸系统和心血管疾病对公共健康构成重大风险（Meng等人，2021年；Xue等人，2023年），并且作为臭氧（O?）和细颗粒物（PM?.?）等二次污染物的前体物质起着关键作用（Anttila等人，2011年；Lu等人，2019年；Chi等人，2021年；Cooper等人，2022年），从而对区域空气质量产生深远影响。NO?的主要来源包括车辆尾气、工业燃烧和燃煤锅炉（Zheng等人，2018年；Fan等人，2021年）。这些来源在能源消耗和交通活动密集的城市集群中尤为集中，形成了长期且高强度的排放模式。
作为中国经济和工业最活跃的地区之一，长江三角洲（YRD）的特点是能源需求高、产业结构复杂以及交通基础设施发达（Liu等人，2020年）。该地区的NO?排放量既集中又具有高度的空间异质性，这受到各省工业构成、能源结构和监管严格程度的差异的影响（Guo等人，2022年）。尽管近年来YRD的整体NO?浓度呈下降趋势，但污染物的跨省传输仍然复杂（Li等人，2011年）。作为中国工业活动和能源使用最密集的巨型区域，YRD在其各个省份之间在排放量、来源特征和政策响应方面存在显著差异。这些结构性差异导致了多中心的排放格局和加剧的跨界污染物传输，使得行政边界与实际污染边界脱节。特别是江苏、浙江和上海之间频繁的双向二氧化氮交换，受到区域大气环流和高水平经济联系的调节，使得评估当地减排效果变得复杂（Qi等人，2023年）。
以往的研究主要集中在NO?浓度的变化趋势以及气象和人为因素的贡献上，虽然有些研究量化了污染物传输通量，但这些估计通常依赖于单一横截面或间接指标。Tian等人（2018年）采用了一种代表性的横截面方法来量化单通道传输，这限制了全面评估区域联合控制策略有效性的能力。Qi等人（2023年）使用复杂网络方法表明，YRD既是污染物的来源地也是接收地，安徽和江苏之间的交换尤为明显。Shu等人（2019年）在CAPUM-YRD活动中对YRD进行了基于观测的研究，利用CAMx轨迹模拟和源分配来研究PM?.?和O?污染事件的特征及其多尺度传输贡献。在此基础上，我们应用了闭环积分方法来计算整个区域边界的净传输通量，从而能够全面评估净污染物流入和流出的特征，这对科学和政策具有重要意义。我们计算出的NO?传输通量与Zhang等人（2025年）的报告结果大致相当，他们使用移动观测数据结合WRF-Chem模拟分析了合肥-上海段。
YRD的NO?监测传统上依赖于地面网络，这些网络提供了连续的时间覆盖，但空间分布不均匀（Gao等人，2020年），难以全面描述区域模式和长距离传输。欧洲航天局Sentinel-5P卫星上的对流层监测仪器（TROPOMI）提供了高分辨率的对流层二氧化氮柱数据（5.5×7.5平方公里），具有广泛的空间覆盖范围和一致的每日检索能力，有效补充了地面观测（Van Geffen等人，2020年）。高分辨率卫星数据的整合显著增强了我们对NO?空间变异性和传输动态的理解，并为诊断跨区域污染联系和制定协调控制策略提供了重要的观测支持。
本研究整合了多个数据集，包括TROPOMI卫星反演数据、中国国家气象中心（CNEMC）的地面二氧化氮观测数据、EDGAR排放清单、GEOS-CF化学传输模拟数据、ERA5再分析数据以及基于MeteoInfo的前向和后向轨迹数据，以研究2019年至2024年间YRD对流层二氧化氮及其跨省传输特征的时空演变。我们采用闭环积分方法计算了YRD的传输通量以及YRD内江苏、安徽和浙江之间的跨省二氧化氮通量。结果揭示了明显的空间异质性、双峰季节性模式以及YRD内的西北-东南传输链。跨界通量在流入和流出方面均持续下降，西部边界呈现净流入，东部边界呈现净流出。这些动态与各行业的减排密切相关，特别是在工业和能源领域，强调了协调减排策略对于实现区域空气质量持续改善的重要性。
研究区域
YRD位于东经114°-122°和北纬26°-34°之间，包括上海以及江苏、浙江和安徽的部分地区。作为中国人口最密集和经济最活跃的城市聚集区之一，该地区不仅排放强度高，而且人口基数庞大，约占全国GDP的四分之一。由于能源消耗集中、排放负担重以及工业结构多样，YRD经历了明显的季节性气候变化
NO?的空间分布和时间趋势
图2和附录A中的图S1展示了2019年至2024年间YRD对流层二氧化氮柱浓度的时空分布和趋势。总体空间格局相对稳定，上海、江苏南部、浙江北部和安徽东部等工业和经济活动密集的地区持续出现高浓度区。2020年，严格的COVID-19封锁措施限制了人类活动并暂停了工业生产
结论
本研究利用TROPOMI卫星数据、中国国家气象中心（CNEMC）的地面观测数据以及行业氮氧化物（NO?）排放数据，并采用闭环积分方法，描述了2013年至2024年间YRD对流层二氧化氮的时空演变、地表浓度和跨省传输通量。2019年至2024年间，对流层二氧化氮柱浓度年均下降3.16±1.08%，其中安徽的下降幅度最大（每年-4.19±1.02%），其次是江苏（每年-3.74%）
未引用的参考文献
中国国家气象中心（CNEMC）2025年
CRediT作者贡献声明
孙振达：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，正式分析，数据管理，概念构思。潘忠锋：数据管理。张楠：数据管理。李朝阳：数据管理。尹浩：。刘科：数据管理。孙有文：撰写 – 审稿与编辑，监督，方法论，资金获取，概念构思。刘成：监督，资源提供。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家优秀青年科学基金（编号62322514和62322513）、国家自然科学基金（编号12174367）、安徽省杰出青年科学基金（编号2308085J25）以及国家重点研发计划（编号2023YFC3709502）的支持。此外，数值计算是在合肥高级计算中心完成的。
