在玉米田中，通过原位15N示踪技术定量分析来自肥料和土壤的NH3、NO以及N2O的排放量

《Agriculture, Ecosystems & Environment》：In situ 15N tracer quantification of fertilizer- and soil-derived NH 3, NO, and N 2O emissions in maize fields

玉米田间15N标记研究揭示NH3、NO和N2O排放源分异及传统模型低估机制。NH3由土壤铵态氮驱动首峰（6.4kg N ha?1），NO（3.8kg N ha?1）和N2O（1.4kg N ha?1）次峰受温度及硝态氮调控。双峰15N动态证实硝化-反硝化耦合，NO富集度（20%）高于N2O（11%）。肥料贡献占比NH3 67%、NO 52%、N2O 30%，但传统排放因子模型未计入priming效应（土壤有机质矿化）和legacy效应（残茬氮累积），导致肥料间接影响被低估。需在农业氮足迹评估中纳入土壤氮动态机制。

　　

作者：志全（Zhi Quan）、Geshere Abdisa Gurmesa、Bin Huang、Xue Li、Chenxia Su、Yanzhi Wang、Xin Chen、Yunting Fang

中国科学院应用生态研究所，中国沈阳 110016

摘要

农业土壤是活性氮（N）气体的主要来源，然而区分来自肥料的排放与土壤自身产生的排放对于精准的氮管理来说仍然是一个关键挑战。我们在中国东北部的一个玉米田进行了原位¹⁵N追踪实验，使用¹⁵N标记的尿素（含49.7%的¹⁵N，每公顷200公斤），结合被动吸附和静态室技术来量化氨（NH₃）、一氧化氮（NO）和一氧化二氮（N₂O）的特定来源排放。实验结果显示这些氮气排放的峰值出现时间不同。NH₃的排放率先达到峰值（累计损失为6.4公斤氮/公顷），主要受土壤中铵含量的影响；而随后的NO（3.8公斤氮/公顷）和N₂O（1.4公斤氮/公顷）的峰值则主要受温度和土壤中硝酸盐可用性的调控。NO和N₂O的¹⁵N动态呈同步双峰分布，表明存在硝化-反硝化过程的耦合，且NO的¹⁵N富集程度（平均20%）高于N₂O（11%），这表明硝化作用对NO的生成有更强的控制作用。来自肥料的氮分别占NH₃、NO和N₂O总排放量的67%、52%和30%。然而，由于肥料引起的土壤氮转化以及遗留效应，¹⁵N追踪中低估了肥料的总影响。这些发现对传统的排放因子模型提出了挑战，因为这些模型可能忽略了农业投入带来的间接氮排放，并强调了在农业氮足迹评估中纳入土壤氮转化和遗留效应的必要性。

引言

氮（N）施肥对于维持全球粮食生产至关重要，在集约化系统中通常能提高30-50%的产量，并间接支持超过40%的世界人口（Erisman等人，2008年）。然而，氮的使用效率低下，尤其是过量施肥，导致了显著的环境代价（Wu等人，2026年）。在中国北方的小麦-玉米轮作系统中，农民通常在每个生长季节开始时一次性施用超过200公斤氮/公顷的肥料。这种做法造成了肥料供应与作物氮需求之间的不匹配（Zhang等人，2019年），导致施用的氮有大量（9-17%）以气体形式流失，主要以氨（NH₃）、一氧化氮（NO）和一氧化二氮（N₂O）的形式（Gu等人，2015年）。这些排放具有连锁的生态影响：NH₃会促进颗粒物（PM_2.5）的形成和富营养化（Liu等人，2022年），NO会促进对流层臭氧的生成（Almaraz等人，2018年），而N₂O作为一种强效温室气体，其全球变暖潜力是二氧化碳的273倍（IPCC，2021年），占人为辐射强迫的6%。全球范围内，玉米和小麦系统中每年因合成氮而产生的NH₃、NO和N₂O总量分别为3582吉克、343吉克和471吉克（Wang等人，2024年）。尽管有这些显著的损失，但在农业氮循环模型中区分来自肥料的氮与土壤自身的氮来源仍然是一个关键挑战。

传统的排放因子（EF）模型通过比较施肥和未施肥地块的排放量与氮输入量来估算肥料引起的损失，假设氮添加对排放有线性影响（Wang等人，2023年；Qiu等人，2024年）。使用这种方法进行的元分析显示，全球谷物系统中NH₃的EF为11-24%，NO为0.6-1.2%，N₂O为0.7-1.9%（Yan等人，2003年；Cui等人，2018年；Cui等人，2024年；Ma等人，2021年）。然而，同位素追踪研究表明，这些估算可能存在系统性偏差，尤其是在量化来自肥料的氮的贡献方面（Xu等人，2023年）。例如，虽然传统EF模型表明肥料占亚洲耕地N₂O排放的57%（Yan等人，2003年），但使用¹⁵N追踪剂的直接测量显示，只有10-40%的N₂O排放来自施用的氮（Linzmeier等人，2001年；Liao等人，2021年）。这种差异的原因在于，肥料引起的排放可能忽略了肥料通过促进土壤有机质矿化而产生的间接作用（Liu等人，2024年）。这种效应可以使土壤产生的N₂O排放增加多达6.5倍，但目前的相关清单中并未考虑这一点（Xu等人，2021年）。此外，对于肥料引起的排放，氮输入对气体氮排放的遗留效应往往被低估。在短期实验中，零氮对照地块的背景N₂O排放量因残留肥料氮而升高，从而导致EF的系统性低估（Tian等人，2024年）。长期施肥会增加土壤中的氮可用性，降低土壤pH值，并促进产生N₂O的微生物（如nirS和nirK）的生长，从而增加土壤排放N₂O的潜力（Guo等人，2010年；Wang等人，2018年）。研究表明，考虑这些遗留效应可以将耕地N₂O排放量估计值提高至IPCC值的110%（Qian等人，2025年）。

准确的来源划分需要从分子层面了解氮的转化过程（Thilakarathna和Hernandez-Ramirez，2021a）。尽管氮标记为追踪肥料引起的气体损失提供了强有力的手段，但其应用于NH₃和NO时受到主动气体采样的限制，这种方法成本高昂且操作复杂。最近在被动吸附设备方面的进展通过扩散捕获NH₃和NO，提供了一种成本更低且精度更高的替代方法（Elliott等人，2009年）。这些设备已被用于区分土壤和车辆中的NO来源（Felix和Elliott，2014年）以及农业和工业活动中的NH₃排放（Chang等人，2016年）。然而，目前还没有田间研究将被动采样器与¹⁵N标记的肥料结合使用，以同时量化NH₃、NO和N₂O的排放来源——这是改进EF模型和理解肥料对大气氮损失贡献的关键步骤。

为了解决这一差距，我们在中国东北部的一个玉米田进行了原位¹⁵N追踪实验，主要目标有两个：（1）量化施用¹⁵N尿素后NH₃、NO和N₂O排放的时间动态和¹⁵N特征；（2）确定肥料对总排放的贡献，并评估当前EF方法中的潜在偏差，特别是那些由未考虑的激发效应和遗留效应引起的偏差。我们假设NH₃、NO和N₂O的排放峰值和同位素模式会因不同的氮转化途径而有所不同，并且肥料引起的激发效应和遗留效应会显著增加土壤产生的气体氮排放，从而导致基于¹⁵N的估算低估了肥料氮的净贡献。

地点描述

该研究在中国辽宁省沈阳市的沈阳农业生态系统国家野外观测和研究站（41°31'N，123°22'E）附近的玉米田进行。该地区属于温带大陆性季风气候区，年平均温度为6.2-9.7°C，年降水量为600-700毫米。在实验年份（2017年），总降水量仅为439毫米，导致严重的干旱条件，显著影响了作物的生长。玉米是

NH₃、NO和N₂O的排放动态

这三种氮气显示出不同的时间排放模式（图3a）。NH₃的排放率先达到峰值，在施肥后第11天达到365克氮/公顷/天；NO的排放稍晚，在第40天达到峰值（138克氮/公顷/天），与季节中期的硝化活动相吻合；N₂O的排放最晚，在第74天达到峰值（35克氮/公顷/天），发生在强降雨之后。

在145天的生长季节中，NH₃的累计损失为6.4公斤氮/公顷，NO为3.8公斤氮/公顷，N₂O为1.4公斤氮/公顷

NH₃、NO和N₂O的总排放

NH₃（6.4公斤氮/公顷）、NO（3.8公斤氮/公顷）和N₂O（1.4公斤氮/公顷）的累计排放占总施用氮量（200公斤氮/公顷）的5.8%，其中NH₃占主导（3.2%），其次是NO（1.9%）和N₂O（0.7%）。这些比例与中国北方平原的观察结果一致，在类似的施肥条件下，NH₃的损失范围为3.0-5.2%，NO为0.8-1.9%，N₂O为1.1-1.2%（Zhang等人，2011年）。在同一实验地点，Li等人

结论

本研究首次使用原位¹⁵N追踪方法量化了玉米系统中肥料和土壤来源的NH₃、NO和N₂O排放的同时贡献。我们发现，肥料来源的排放分别占NH₃损失的67%、NO损失的52%和N₂O损失的30%。关键的是，我们的结果表明，当前的EF模型通过排除激发效应和遗留效应引起的土壤氮排放，低估了肥料的总影响。

我们提出将肥料视为既是直接的排放源

作者贡献声明

志全（Zhi Quan）：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、软件使用、资源管理、方法论设计、调查、资金获取、正式分析、数据管理、概念构建。 Geshere Abdisa Gurmesa：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、方法论设计、正式分析。 Bin Huang：撰写——审稿与编辑、方法论设计、调查、正式分析、数据管理、概念构建。 Xue Li：撰写——审稿与编辑

利益冲突声明

我们声明与所提交的工作没有任何可能构成利益冲突的商业或关联利益。

致谢

本研究得到了国家重点研发计划[2023YFD1501400; 2023YFD1500802]、中国科学院战略性先导科技专项[XDA28020302]、国家自然科学基金[42177214]、山东省自然科学基金[ZR2023YQ030]、辽宁振兴人才计划[XLYC2203058]、沈阳科技创新人才计划[RC230102]和泰山学者计划[tsqn202211306]的财政支持。