在沥青粘合剂中回收废弃聚丙烯：一种可持续的MPP-OMMT复合材料，可提升相容性、流变性能和抗老化性能

《Journal of Cleaner Production》：Recycling waste polypropylene in asphalt binders: A sustainable MPP-OMMT composite for enhanced compatibility, rheological performance, and aging resistance

废旧聚丙烯改性沥青研究显示，通过马来酸酐接枝聚丙烯（MPP）增强界面结合，并添加6%有机蒙脱土（OMMT）改善延展性和抗老化性能，复合改性剂使沥青高温稳定性提升45.2%，延展性提高128.6%，疲劳寿命增加370%，并有效抑制氧化降解。研究揭示了化学接枝与纳米层状阻隔的协同机制，为可持续道路材料提供新方案。

　　

作者：夏成东、李晨晨、吕彦荣、王迪宽、邓嘉荣、唐子涵、蒋曦、吕松涛

单位：中国湖南省长沙市长沙理工大学国家公路养护技术工程研究中心，邮编410114

摘要

将废弃聚丙烯（Waste PP）回收利用到沥青粘合剂中具有显著的环境效益，但由于相容性差和相分离问题而面临挑战。为克服这些缺点，采用马来酸酐接枝聚丙烯（MPP）通过化学接枝改善界面粘附性，并加入有机蒙脱石（OMMT）通过其层状硅酸盐结构和屏障效应进一步提高相容性和抗老化性能。对改性沥青的物理、流变和老化行为进行了全面评估。与基材沥青相比，MPP使软化点提高了45.2%，并增强了高温变形抵抗力，但由于聚合物相的柔韧性有限，导致延展性降低。添加6%的OMMT有效缓解了这一缺点，使延展性提高了128.6%，并在-12°C时的硬度降低了71.3%。MPP-6% OMMT复合材料的疲劳寿命相对于基材沥青提高了370%，表现出优异的抗疲劳性和结构耐久性。在抗老化性能方面，MPP-OMMT复合材料显著抑制了氧化降解。经过短期老化后，羰基指数（CI）和亚砜指数（SI）分别降低了85.8%和90.0%，证实了OMMT的强抗氧化效果。这种改善归因于化学接枝和物理屏蔽的双重机制：MPP增强了分子键合，而OMMT形成了密集的硅酸盐屏障，限制了氧气扩散并减缓了氧化。此外，MPP-OMMT复合材料显著提高了储存稳定性，减少了软化点差异和ΔT指数，并有效抑制了热储存过程中的相分离。总体而言，MPP和OMMT的协同改性有效解决了废弃PP改性沥青的不相容性和氧化问题。这种策略为将聚合物废物回收为具有平衡热稳定性、柔韧性和长期耐久性的耐用沥青粘合剂提供了可持续且高性能的途径。

引言

由于塑料废物的广泛使用、化学稳定性和低回收率，其积累已成为一个严重的全球环境问题（Faisal等人，2023；Jahirul等人，2022；Ragaert等人，2017；Velásquez等人，2023）。聚丙烯（PP）的持久性导致了严重的环境污染，因此需要可持续的回收方法（Jones等人，2021；Sid等人，2024）。在各种回收策略中，将废弃PP用作沥青改性剂受到了广泛关注，因为它有可能提高沥青路面的高温稳定性、抗车辙性和耐久性，特别适用于重载交通条件（Bello等人，2024；Ibrahim等人，2025；Li等人，2025；Nasr等人，2022；Polacco等人，2005；Xu等人，2023；You等人，2022；Zeiada等人，2024）。 然而，废弃PP与沥青之间的固有相容性问题限制了改性沥青混合物的有效分散和长期稳定性（Abdy等人，2022；Costa等人，2019；Cui和Wang，2025；Jin等人，2024；Ma等人，2021；Oyelere和Wu，2025；Polacco等人，2015；Poulikakos等人，2017）。这些相容性挑战主要源于PP和沥青之间的极性和分子结构差异。此外，关于低温抗裂性、疲劳耐久性和老化性能的不确定性进一步限制了PP改性沥青在路面工程中的广泛应用（Oyelere等人，2024）。 先前的研究表明，化学改性（如马来酸酐接枝）可以有效改善聚合物-沥青的相容性（Li等人，2021；Malus等人，2023；Oyelere和Wu，2025；Phiri等人，2022；Xia等人，2025；Xu等人，2023）。由于极性增强，MPP可以加强聚合物-沥青界面的化学相互作用。尽管有这些改进，单独使用MPP仍无法完全解决相容性和分散稳定性问题。为进一步解决这些问题（Xu等人，2025；Yan等人，2024；Zhou等人，2023），引入纳米材料（如OMMT）成为一种有前景的策略，通过纳米级增强和改善分子相互作用来提高聚合物分散性和沥青性能。 基于这些考虑，本研究采用熔融混合和挤出方法开发了一种由MPP和OMMT组成的新型复合沥青改性剂。通过微观结构和机械测试系统评估了OMMT用量对改性沥青的分散稳定性、高温和低温性能、疲劳耐久性和抗老化特性的影响。这项研究不仅为废弃PP的回收提供了实际见解和理论支持，还有助于开发可持续、高性能的沥青材料。通过整合回收的废弃PP和天然丰富的纳米粘土OMMT，该复合改性剂不仅提高了沥青性能，还解决了塑料废物污染问题，符合道路工程的环境目标。 尽管报道了MPP和OMMT结合的好处，但仍存在一些技术瓶颈尚未解决。以往的研究往往仅关注性能的某些方面，如高温稳定性，而没有全面考虑低温柔韧性、抗疲劳性和长期老化耐久性。此外，化学相容性改善的机制尚未得到系统验证，导致关于OMMT在MPP和沥青分子相互作用中的作用存在不确定性。此外，OMMT用量的优化也很少以系统的方式进行探索，导致文献中的结论不一致。 本研究的创新不在于熔融混合和挤出方法本身（这是一种常规技术），而在于采用的整体方法。我们系统评估了不同OMMT用量对沥青的高温、低温、疲劳和老化性能的影响，并结合FTIR和FM分析揭示了化学相容性的潜在机制。通过建立微观结构证据与宏观性能之间的关联，并确定6%的OMMT用量为最佳用量，本研究为MPP和OMMT的协同改性机制提供了新的见解。这种综合框架使本研究区别于早期研究，并突出了其技术新颖性。具体来说，本研究的创新在于揭示了MPP和OMMT在机制层面的协同机制。MPP接枝的马来酸酐基团提供了活性位点，与沥青极性组分中的羟基和羧基发生化学反应形成酯键，从而增强了聚合物-沥青界面。同时，有机改性的OMMT在其层状表面具有硅醇和铵官能团，可以与沥青中的极性分子和MPP的羰基形成氢键和离子相互作用。这些物理化学相互作用使OMMT片层能够锚定两个相，作为分子桥梁传递应力并限制聚合物迁移。因此，建立了稳定的聚合物-纳米粘土-沥青互穿网络，有效增强了界面粘附性，防止了相分离，并提高了长期结构稳定性。这种双重机制使得互穿网络增强了相容性，改善了能量耗散，并在老化过程中稳定了分子结构。通过阐明化学接枝和纳米层增强的协同作用，本研究推进了对废弃PP在沥青粘合剂中回收的基本理解，并为可持续的聚合物-纳米粘土复合改性指明了新的方向。

原材料

本研究使用的基材沥青粘合剂为东海中石化70#沥青，其基本性能按照JTG F40-2004标准进行了评估（中华人民共和国交通运输部，2004年）。表1展示了结果，确认符合标准要求。

作为原材料的是从回收的废弃塑料中制备的均聚聚丙烯（Homopolymerized PP）。表2总结了其关键性能。MPP是通过将马来酸酐与废弃PP熔融混合制备的。

MPP-OMMT改性剂的微观特性

图3展示了不同OMMT含量的MPP-OMMT复合材料的XRD图谱。

如图3所示，OMMT在大约2.406°处显示出一个特征衍射峰，对应于层间距（d₀₀₁）为3.67 nm。使用布拉格定律（公式（4）计算了每种改性剂的层间距（d₀₀₁）：

$2d\sin \theta =n\lambda$ 其中 d 是层间距，θ 是衍射角，λ 是X射线源的波长（0.15406 nm），n 表示衍射级数。

结论

本研究开发并评估了一种新型的MPP-OMMT复合改性剂，通过将废弃塑料整合到高性能沥青材料中提供了可持续的解决方案。废弃PP的回收减少了环境污染，而天然OMMT的加入提高了耐久性并延长了路面使用寿命，从而降低了资源消耗和生命周期的环境影响。主要结论如下：

(1)

废弃PP的化学相容性得到增强

作者贡献声明

夏成东：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，资源整理，概念构思。

李晨晨：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿。

吕彦荣：撰写 – 原稿。 王迪宽：撰写 – 原稿。 邓嘉荣：撰写 – 原稿。 唐子涵：撰写 – 原稿。 蒋曦：撰写 – 原稿。 吕松涛：撰写 – 原稿，资金筹集。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究部分得到了以下机构和组织的资助：中国国家自然科学基金（项目编号：52225806）、长沙理工大学国家公路养护技术工程研究中心开放基金（项目编号：kfj230203、kfj230205）、深圳市工程公司项目（项目编号：2020zkhx387）、山东省交通运输科学技术计划（项目编号：2023B83）以及重大研发项目。