《Journal of Environmental Management》：Novel simple accurate detection of microplastics based on image of photoluminescent nanoparticle carbon dots via machine learning and deep feature embedding
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基于碳点（CDs）的光致发光结合机器学习实现PET微塑料的高灵敏定量检测，绿色通道光强为最佳特征（R2=0.937，LOD=0.771 mg/L），深度学习模型预测精度达R2=1.000。
作者：Aan Priyanto、Dian Ahmad Hapidin、Dianica Maulina、Mahardika Prasetya Aji、Khairurrijal Khairurrijal
研究机构：印度尼西亚西爪哇省万隆市Ganesa街10号万隆理工学院数学与自然科学学院物理系先进材料物理与技术研究小组
摘要
微塑料已成为普遍存在的污染物，对生物多样性、生态系统完整性、食品安全和人类健康构成威胁。目前大多数微塑料检测方法仍严重依赖先进仪器，这凸显了开发简单、快速且准确的检测方法的必要性。在本研究中，我们提出了一种基于光致发光的技术，利用碳点（CDs）作为荧光探针，结合图像分析、机器学习和深度特征嵌入技术来定量检测聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）微塑料。实验结果表明，绿色通道的光致发光强度是最敏感和最可靠的检测指标，其灵敏度为3.647 ± 0.156 a.u. mg?1 L，决定系数（R2）为0.937，检测限（LOD）为0.771 ± 0.030 mg L?1，定量限（LOQ）为2.336 ± 0.099 mg L?1。通过使用颜色-强度特征构建的机器学习模型，线性回归（LR）和人工神经网络（ANN）的预测准确率分别达到了0.959和0.949。SHAP分析进一步证实了绿色和灰度通道强度在微塑料定量中的关键作用。引入深度特征嵌入后，检测性能进一步提升，LR模型的R2值达到1.000，ANN模型的R2值达到0.999，这表明图像特征与微塑料浓度之间存在强相关性。本研究建立了一个简单而强大的光学生物计算框架，展示了将光致发光成像与人工智能结合以实现完全自动化、端到端检测系统的潜力。
引言
微塑料已成为水生、陆地和大气环境中普遍存在的令人担忧的污染物，主要来源于大塑料的降解以及合成聚合物在消费品和工业过程中的广泛应用。各种生态系统中微塑料的广泛存在引发了对其命运、迁移和持久性的关注，因为这些颗粒可以进入食物链并在生物体内积累，从而对生物多样性、环境健康和食品安全构成威胁（Li和Li，2024；Simon-Sánchez等人，2024）。最近的分析证据表明，微塑料存在于多种人体组织和器官系统中，包括心血管系统（Zhang等人，2025）、消化系统（Pacher-Deutsch等人，2025；Wang等人，2025）、泌尿系统（Aditya等人，2025）和生殖系统（Montano等人，2025）。这些发现凸显了开发可靠且可扩展的微塑料检测和定量方法的紧迫性。与微塑料暴露相关的健康研究越来越多地指出其与氧化应激、炎症和细胞功能障碍之间的关联（Cui等人，2025；Feng等人，2025；Di Cintio等人，2025），这进一步强调了开发灵敏分析工具的必要性。迄今为止，微塑料检测主要依赖于先进的仪器技术，如傅里叶变换红外光谱（FTIR）或拉曼光谱（Aprea等人，2025；Wu等人，2025）、热解-GC/MS（Tian等人，2025）和电子显微镜（Codrington等人，2025）。尽管这些方法具有高化学选择性，但它们通常资源密集、需要专用仪器，并且在通量和现场应用方面存在限制（Li和Li，2024；Roslan等人，2024）。这些限制促使人们探索快速、低成本和高通量的替代光学检测方法。
在新兴方法中，基于荧光和光致发光的技术显示出特别的前景。使用疏水性染料（如Nile Red）进行选择性染色后，可以在紫外光（通常为365 nm）激发下可视化聚合物颗粒，从而便于在环境样本中检测微塑料。更先进的高光谱荧光系统可以捕捉宽波长范围内的发射信号（大约357–676 nm），能够区分不同类型的聚合物（如聚乙烯（PE）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET），在水和空气基质中的分类准确率通常超过90%。结合荧光与数字全息技术的混合技术通过同时提供颗粒大小（0.5–300 μm）和形状信息，进一步提高了检测能力（Beres等人，2024；Capolungo等人，2021）。这些研究展示了基于荧光的微塑料检测的分析潜力，但也指出了对复杂光学配置和高光谱仪器的依赖性日益增加。
为处理这些光学系统产生的大量数据，机器学习技术得到了广泛应用。卷积神经网络和基于U-Net的架构（包括MP-Net）已被用于荧光图像的颗粒分割和分类，对于染色微塑料数据集，F1分数可达到0.736。对于光谱数据，当与FTIR或拉曼输入结合使用时，多层感知器和支持向量机等传统模型的准确率可超过95%。然而，最近的综述指出，大多数荧光-机器学习系统仍然依赖硬件资源，通常需要高光谱成像、超表面或实时细胞仪平台（例如SwisensPoleno）。此外，许多机器学习流程严重依赖手工制作的形态学描述符或强度直方图，这限制了其鲁棒性和泛化能力，尤其是在颗粒退化、形状不规则或小于50 μm的情况下，荧光淬灭和数据稀缺问题仍然很突出（Coleman等人，2025；Ece等人，2024；Jin等人，2024；Khanam等人，2025；Park等人，2022）。
一种有吸引力的替代策略是利用微塑料与功能性纳米材料之间的内在光致发光相互作用。碳点（CDs）是一类具有高水分散性、低毒性和可调发射特性的光致发光纳米颗粒，已成为有前景的光学探针（Chaudhary等人，2024；Liu等人，2025）。它们的发射行为对表面化学和界面相互作用非常敏感，与聚合物材料相互作用时会产生可检测的光致发光变化。多项研究表明，聚合物-CD相互作用会导致发射强度或颜色的可测量变化，表明它们在微塑料检测中的潜在应用价值（Javed等人，2024；Kar等人，2024；Langer等人，2021）。然而，CDs在微塑料检测中的应用仍然有限，大多数报道的方法尚未充分利用先进的数据驱动分析框架。
本研究的创新之处在于开发了一种简单而准确的微塑料检测平台，该平台仅使用光致发光碳点作为光学探针，并结合图像分析、机器学习和深度特征嵌入进行定量分析。与依赖染料、高光谱光学、全息技术或专用硬件的现有方法不同，所提出的方法捕获标准的光致发光图像，并将分析复杂性从仪器转移到数据表示学习上。通过利用深度特征嵌入，可以直接从图像数据中学习碳点对不同PET微塑料浓度的微妙和非线性光致发光响应，从而实现稳健、可扩展和自动化的定量。这一策略与传统荧光-机器学习流程截然不同，为低成本、易于获取的微塑料监测提供了实用途径，同时不牺牲分析性能。
材料
柠檬酸（纯度≥99%）购自印度尼西亚Semarang的Chemical Store。尿素（纯度≥99%）和去离子水（aquadest）购自Indrasari Chemical Store（Semarang，印度尼西亚）。Tween-80（聚山梨酯80）表面活性剂购自Maximum Chemical（印度尼西亚）。商用PET塑料来自EntertainmentFG和Aneka PVC Curtain（印度尼西亚）。盐酸（HCl）购自Sigma-Aldrich（美国）。PET微塑料颗粒通过...
碳点（CDs）与PET微塑料的相互作用
通过微波辐照成功合成了基于柠檬酸的CDs，其形态接近球形，平均直径为3.31 ± 1.79 nm，如图2a中的TEM图像所示。这些尺寸与先前研究结果一致，即基于柠檬酸的CDs主要是直径为2–5 nm的球形纳米颗粒，尽管根据合成条件和前体组成不同，也可能观察到更大的尺寸（D?ring等人，2022）。
结论
本研究表明，CDs与PET微塑料之间的表面相互作用会导致光致发光的可测量变化，从而通过图像分析实现可靠的定量检测。绿色通道的强度是最敏感和最可靠的检测指标，其灵敏度为3.647 ± 0.156 a.u. mg?1 L，线性度良好（R2 = 0.937），检测限（LOD）为0.771 ± 0.030 mg L?1，定量限（LOQ）为2.336 ± 0.099 mg L?1。基于颜色-强度特征的机器学习模型...
CRediT作者贡献声明
Aan Priyanto：撰写初稿、可视化、软件开发、方法设计、实验设计、数据分析、概念构建。Dian Ahmad Hapidin：审稿与编辑、验证、监督、数据分析、数据管理。Dianica Maulina：撰写初稿、方法设计、实验设计。Mahardika Prasetya Aji：审稿与编辑、验证、监督、数据分析。Khairurrijal Khairurrijal：审稿与编辑、验证、监督
资助
本研究由印度尼西亚教育捐赠基金（LPDP）资助，代表印度尼西亚高等教育部、科学技术部，并在EQUITY计划（合同编号：4298/B3/DT.03.08/2025）下实施。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者感谢印度尼西亚教育捐赠基金（LPDP）代表印度尼西亚高等教育部、科学技术部通过EQUITY计划（合同编号：4298/B3/DT.08/2025）对本研究的财政支持。
