《Journal of Environmental Sciences》：Modeling particle number concentrations and sources in the Beijing and Shanghai metropolitan areas with the UCD/CIT model
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气溶胶粒子数浓度（PNC）时空分布及来源解析研究基于UCD/CIT模型，首次在中国应用其预测北京、上海2017年4月和7月PNC浓度及来源贡献。模型通过双/三体成核参数化方案验证，北京4月NMB=-0.12，上海4月NMB=0.28、7月NMB=-0.10，但北京7月模型表现较差（NMB=-0.54）。成核源贡献超90%，北京7月因其他成核机制（如有机成核）降至40%；交通源（28%-45%）、住宅源（北京18%-22%）及工业源（38%+）为主要贡献者，且PNC呈现近源高、城市中心低、郊区高的空间异质性。模型对PNC预测及来源解析对污染控制与流行病学研究有重要意义。
朱艳红|毛建勇|龚康佳|谢晓东|廖琼|王泽龙|肖怀秋|廖宏光|胡建林
湖南化工职业学院制药与生物工程系，中国株洲412000
摘要
颗粒数浓度（PNC）是评估颗粒物对环境、气候和健康影响的关键参数。尽管已在不同地点进行了PNC观测研究，但其时空变化和来源贡献在中国仍不明确。在本研究中，更新了加州大学戴维斯分校/加州理工学院空气质量模型，并将其应用于预测2017年（4月和7月）北京和上海大都市区的颗粒数浓度及其来源贡献。将二元和三元成核结果的平均值与观测数据进行比较后发现，北京4月（归一化平均偏差（NMB）= -0.12）和上海4月（NMB = 0.28）以及7月（NMB = -0.10）之间有很好的一致性。在成核模式下，成核是PNC的最大来源，贡献超过90%（北京7月除外，可能由于其他未考虑的成核机制，如有机成核）。对于艾特肯（Aitken）模式下的PNC，两大来源是交通（北京28%-45%，上海15%-35%）和成核（14%-45%，27%-73%）。此外，在北京，住宅来源（18%-22%）也很重要。在积累模式下，工业是最大来源，贡献超过38%。来自发电厂和工业的PNC在源头附近较高，并显示出明显的空间梯度。住宅和交通来源的PNC在市中心较高，而在两个城市的相对清洁的郊区地区，成核来源的PNC则更高。对PNC及其来源的建模有助于未来的控制策略和流行病学研究。
引言
环境颗粒物对环境、气候和人类健康有显著影响（Heal等人，2012年；Kulmala等人，2013年；Zhang等人，2024年）。通常使用质量浓度和数量浓度来表征颗粒物的水平，但它们具有非常不同的粒径分布。颗粒质量浓度（PMC）主要分布在粒径超过100纳米的颗粒中，即积累模式和粗颗粒模式，而颗粒数浓度（PNC）则集中在粒径小于100纳米的颗粒中（通常称为超细颗粒或PM0.1）（Vu等人，2015年）。由于超细颗粒（PM0.1）粒径小且表面积大，因此被认为比PMC对健康的风险更大（Peters等人，1997年）。沉积的PM0.1可以从呼吸系统转移到其他器官，如肝脏、心脏和神经系统，从而对这些器官造成不良健康影响（Oberd?rster等人，2005年）。此外，超细颗粒可以增长到适合作为云凝结核的尺寸。Dusek等人（2006年）报告称，在云形成过程中，颗粒尺寸比化学成分起着更重要的作用。
世界各地的许多地点都进行了PNC的测量研究。Zhu等人（2022年）显示，中国的PNC水平呈现以下顺序：城市（8500-52,200 cm?3）>郊区（8600-30,300 cm?3）>农村（8600-28,400 cm?3）>沿海（5700-19,600 cm?3）>偏远地区（2100-16,100 cm?3）。总体而言，在全球选定的城市中，交通排放被认为是PNC的主要来源，占94.4%以上，能源生产和工业相关的燃烧源、背景气溶胶以及成核源也是重要贡献者。然而，PNC的监测范围远小于PMC的监测，目前尚未纳入常规监测网络。这一差距导致了对PNC的空间分布和长期趋势了解有限。
由于新颗粒形成（NPF）的物理和化学过程的复杂性以及空气质量模型中估计颗粒数排放和粒径分布的高不确定性，对PNC进行建模面临重大挑战。许多建模研究在全球（详见附录A表S1）和区域尺度（详见附录A表S2和附录A表S3，美国）模拟了PNC和粒径分布。建模结果显示出较大的偏差，归一化平均偏差（NMB）在欧洲介于-1到2.92之间，在美国甚至达到12.51（Zhang等人，2010年）。相比之下，大多数空气质量模型能够将PM2.5和PM10的质量浓度再现为观测值的约50%（Zhang，2008年；Zhang等人，2006年）。使用空气质量模型进行的PNC来源分配研究也有限。只有两项研究使用针对超细颗粒的颗粒物综合空气质量模型（PMCAMx-UF）（Posner和Pandis，2015年）和加州大学戴维斯分校/加州理工学院（UCD/CIT）模型（Yu等人，2019年）调查了美国的PNC来源贡献。在美国东部，成核被预测为总PNC的90%以上（Posner和Pandis，2015年）。在加州的10个区域监测地点，成核（24%-57%）是N10浓度的最大单一贡献者，其次是天然气燃烧（28%-45%）、飞机（2%-10%）、移动源（1%-5%）、食物烹饪（1%-2%）和木烟（0%-1%）（Yu等人，2019年）。
附录A表S4总结了在中国进行的PNC建模研究。采用嵌套空气质量预测建模系统与先进颗粒微物理（NAQPMS+APM）模型探索了PNC的多个方面，包括PNC和PMC对排放变化的响应特性、细颗粒PNC的时空变化，以及通过耦合挥发性基础有机气溶胶模块改进NPF模拟（Chen等人，2014年、2015年、2017年、2018年、2019年；Du等人，2021年）。Mao等人（2025年）发现，默认的社区多尺度空气质量（CMAQ）模型在预测北京和南京的PNC时严重偏低，而在将离子介导的成核（IMN）和硫酸-二甲胺（DMA）成核参数化方案纳入CMAQ模型后，性能显著提高。Feng等人（2025年）将DMA参数化方案纳入WRF-Chem模型，并研究了NPF对北京PNC和云凝结核的贡献。现有的测量研究表明，北京的主要PNC来源是交通（平均贡献率为53.3%）、烹饪（21.5%）和生物质燃烧（19.8%）（Cai等人，2020a；Liang等人，2020年；Liu等人，2014年；Liu等人，2017年；Liu等人，2016年；Wang等人，2013年）；在天津，交通（32.1%）和燃烧（46.3%）是主要来源（Dai等人，2021年）；在贺山，背景气溶胶（32.4%）和成核（20.0%）是主要贡献者（Liang等人，2021年）。尽管有这些区域性的发现，但对中国全国范围内PNC的全面来源归因仍知之甚少。
在本研究中，UCD/CIT模型首次在中国应用于预测PNC并量化不同来源对PNC的贡献。模型中配置了两种成核参数化方案，并首先将模型结果与北京和上海的观测数据进行了比较，以评估模型性能，然后模型中嵌入的源导向技术定量估计了建模域内不同尺寸范围内不同来源对PNC的贡献。
模型描述
UCD/CIT模型经过了持续的维护和更新。在最近的发展中，该模型已被用于预测加州的初级和次级PM2.5和PM0.1的长期浓度、组成和来源（Hu等人，2014a、2014b、2017年），美国39个城市在夏季空气污染事件期间的PM0.1浓度（Venecek等人，2019年），以及圣
WRF模型性能
附录A表S6显示了2017年4月和7月气象参数的建模性能统计。在北京，预测的T2值略高于观测数据，而在上海则略低于观测数据。相对湿度（RH）通常被低估，北京4月/7月的平均MB值分别为-22.65/-23.53，上海分别为-2.67/4.48。北京WS的ME和RMSE值
讨论
本研究的结果表明，交通在北京对PNC的贡献较大（4月占总PNC的20%，7月占31%）。这一发现与之前的测量研究一致（Cai等人，2020a；Liang等人，2020年；Liu等人，2014年；Liu等人，2017年；Liu等人，2016年；Wang等人，2013年），这些研究表明交通是北京PNC的主要来源（约占53.3%）。测量研究（Cai等人，2020a；Liu等人，2014年
结论
在本研究中，我们使用更新的UCD/CIT模型模拟了2017年（4月和7月）北京和上海的PNC及其来源贡献。分析基于UCD/CIT模型的二元和三元成核方案的平均模拟结果。北京4月（NMB = -0.12）和上海4月（NMB = 0.28）以及7月（NMB = -0.10）的结果显示出良好的一致性。然而，模型在预测北京7月的PNC时表现较差（NMB = -0.54），这可能是由于
CRediT作者贡献声明
朱艳红：撰写——原始草稿，可视化，项目管理，方法论，资金获取，正式分析，数据管理。毛建勇：验证，数据管理。龚康佳：监督，数据管理。谢晓东：验证，数据管理。廖琼：监督，资金获取。王泽龙：监督，资金获取。肖怀秋：监督。廖宏光：监督。胡建林：撰写——审阅与编辑，验证，监督，软件
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了关键研发计划项目（编号2022YFC3701000，任务5）、湖南省教育厅科学研究基金（编号24B0993和23B0963）、国家自然科学基金（42021004）以及湖南化工职业学院博士科学研究启动基金（编号HY25BS007）的支持。
