中国地下水硫酸盐的时空演变及其主要驱动因素

《Physics and Chemistry of the Earth, Parts A/B/C》：Temporal Evolution and Dominant Drivers of Groundwater Sulfate in China

中国地下水硫酸盐污染时空特征及驱动因素分析，基于1990-2020年2804个样本数据，发现北方及西北地区污染显著（中位数浓度从53.7 mg/L升至137.3 mg/L），24.2%县域超国家标准250 mg/L，主因非金属矿产开采及工业排放，建议区域化政策干预。

　　

周青|邢克星|张军|姚一军

中国科学院土壤科学研究所土壤环境与污染修复重点实验室，中国南京210008

摘要

中国的地下水正面临严重的硫酸盐污染威胁。本研究分析了1990年至2020年间中国2,804次区域性的地下水硫酸盐含量调查数据，探讨了其分布、变化趋势及其驱动因素。研究发现硫酸盐浓度持续上升，中位数从1990年的53.7毫克/升增加到2020年的137.3毫克/升。不同地区之间存在显著差异：中国北部和西北部的硫酸盐浓度普遍高于南部和东南部；全国范围内，24.2%的县超过250毫克/升的国家标准，12.0%的县超过500毫克/升的阈值，而约64.4%的县仍处于150毫克/升及以下水平。1990年至2020年间，有色金属采矿成为导致地下水硫酸盐浓度变化的主要因素，煤炭消耗和工业排放也起到了重要作用；生活来源的硫酸盐排放逐渐增加，而农业则是较为分散但影响较小的因素。这一分析强调了制定针对不同地区的具体政策和干预措施的必要性——特别是在北部和西北部省份，以减少硫酸盐输入、加强城市化地区的废水管理，并保护脆弱的浅层含水层。

引言

地下水是全球最重要的淡水资源之一，用于饮用、灌溉和工业用途（Scanlon等人，2023年）。然而，这一资源正日益受到污染的威胁，其中硫酸盐（SO₄^2-）污染尤为令人担忧，因其具有高溶解度、移动性和在含水层中的持久性（Nghiem等人，2023年；Sharma和Kumar，2020年）。一旦硫酸盐进入地下水，就很难被稀释，其浓度会在长时间内逐渐累积（Filipovi?等人，2024年）。自然过程中，含硫酸盐矿物的溶解（例如石膏、黄铁矿氧化）也会产生背景硫酸盐含量（Seal等人，2000年）。然而，近几十年来人为活动已成为主要驱动因素。农业中大量施用化肥和粪肥会释放硫化合物，这些化合物通过土壤渗入含水层（Gerson和Hinckley，2023年；Khan等人，2018年）。工业过程，包括煤炭燃烧、金属采矿以及废水和固体废物的排放，通过排放、硫化物氧化和渗滤液进一步增加了硫酸盐负荷（Dudeney等人，2013年；Jakóbczyk-Karpierz和?lósarczyk，2022年；Venkatanaga Chandra和Ghosh，2024年）。生活来源——尤其是污水泄漏和垃圾填埋场渗滤液——在人口密集地区进一步加剧了硫酸盐负荷（Mukherjee等人，2015年；Voukkali等人，2024年）。同时，过度抽取地下水会改变自然流动系统，从沉积物中释放硫酸盐或浓缩溶解成分（Li等人，2020年）。值得注意的是，饮用水中较高的硫酸盐浓度与胃肠道疾病、婴儿健康风险以及某些癌症的潜在关联有关（Backer，2000年；Xiao等人，2024年）。鉴于硫酸盐浓度超过250毫克/升会导致口感异常，而超过500毫克/升的浓度可能对婴儿和老年人等敏感群体产生泻药效应，监管机构已经制定了预防性阈值（环境保护部，2017年；世界卫生组织，2022年）。

在中国，由于快速工业化、城市扩张和集约化农业的共同影响，地下水中的硫酸盐污染问题日益严重（Cheng等人，2022年；Liu等人，2023年；Peng，2012年；Qu等人，2024年）。根据2021年中国生态环境状况公报，在全国监测的1,900个地下水质量评估点中，79.4%被划分为一级至四级，20.6%属于第五级，表明地下水质量较差（环境保护部，2021年）。第五级站点中最常超标的参数是硫酸盐、氯化物和钠，这表明某些地区的浅层含水层普遍存在盐碱化和人为化学污染。

在全球范围内，Xiao等人（2024年）制作了首张高分辨率的地下水硫酸盐污染地图，估计有1.94亿人生活在硫酸盐浓度超过250毫克/升的地区，风险主要集中在干旱和半干旱地区。对于中国而言，研究指出北部和西北部（新疆、内蒙古、甘肃）是污染热点，而南部地区通常低于这一阈值。然而，这些发现仅基于模型预测，缺乏中国的观测数据，采用了固定的阈值（250毫克/升），无法反映空间梯度，且仅提供了静态快照，缺乏时间动态信息——这些限制影响了其在中国的风险评估和管理中的实用性。

迄今为止，中国的大多数研究集中在特定的水文地质环境或局部案例研究上，如煤矿区、灌溉区或喀斯特含水层。尽管这些研究很有价值，但它们只能提供局部见解，无法全面描述全国范围内的模式或长期动态。例如，Qu等人（2024年）通过对沈富煤矿区94口井的水化学和同位素分析，证实采矿、化肥施用和黄铁矿氧化是硫酸盐的主要来源。Liu等人（2013年）记录了泾惠渠灌溉区地下水硫酸盐浓度的持续上升，主要由农业回流和硫输入驱动。在喀斯特系统中，Zhang等人（2018年）在济南泉水区应用多同位素追踪和贝叶斯混合模型，揭示了包括污水、化肥和蒸发岩溶解在内的多种污染源。尽管这些研究有其优势，但由于空间覆盖范围有限和观测时间较短，难以评估长期趋势和全国范围内的动态变化。总体而言，缺乏基于观测的、长期的、具有全国代表性的数据集，导致中国地下水硫酸盐污染的规模、空间异质性和时间演变在全国范围内仍不清楚。

为了填补这一空白，本研究汇编了1990年至2020年间发表文献中的地下水硫酸盐浓度数据。通过整合三十年的数据，我们旨在提供中国地下水硫酸盐污染的全国性评估。具体而言，本研究有三个目标：（i）量化1990年至2020年间地下水硫酸盐浓度的变化趋势；（ii）绘制中国不同地区的硫酸盐污染空间分布图；（iii）探讨社会经济和环境因素对这些模式的相对影响。这些结果有助于更好地了解中国含水层中的硫酸盐污染情况，并为地下水管理和政策制定提供科学依据。

部分内容摘录

地下水硫酸盐数据收集、处理和制图

地下水硫酸盐数据集来源于中国国家知识基础设施（CNKI）和Web of Science数据库中索引的同行评审出版物，涵盖了截至2023年12月31日发表的研究。选择CNKI是因为中国大量的地下水采样数据仅在这些数据库中以中文期刊形式发表，从而确保了更全面和具有空间代表性的覆盖范围。采用了相同的筛选和质量控制标准

中国地下水硫酸盐污染的时间趋势

共汇编了2,804条有效的地下水硫酸盐浓度记录。报告的浓度范围从低于检测限到超过10³毫克/升，显示出样本间的显著差异。总体中位浓度为104.1毫克/升，平均浓度为249.6毫克/升，表明少数高浓度值对整体分布有显著影响。这些高浓度可能反映了农业、工业或其他因素导致的局部污染情况

讨论

地下水硫酸盐的时间和空间分布受到自然水文地质条件和人为压力的共同影响。特别是2000年至2010年间污染的加剧与快速工业扩张、化肥使用量增加和地下水开采加剧有关，尽管2010年后西北部地区浓度的增加可能也反映了研究覆盖范围的扩大而非条件恶化（Wang等人，2025年）

结论

本研究基于1990年至2020年间系统收集的观测数据，首次对中国地下水硫酸盐污染进行了长期、全国性的评估。在这30年间，地下水硫酸盐浓度显著增加，中位数翻了一倍多，近四分之一的记录超过了250毫克/升的国家标准。空间分布显示了由水文地质和气候因素塑造的明显南北差异

CRediT作者贡献声明

邢克星：撰写——审稿与编辑，数据管理。周青：撰写——审稿与编辑，初稿撰写，可视化，软件应用，方法论设计，数据分析。姚一军：撰写——审稿与编辑，监督，方法论设计，资金获取，概念框架制定。张军：撰写——审稿与编辑，概念框架制定

未引用的参考文献

MaryE等人，2003年。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

数据获取

数据可向通讯作者索取。

关于写作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备本论文时，作者谨慎地使用了ChatGPT 5来提高语言表达和可读性。使用该工具后，作者对内容进行了必要的审查和编辑，并对出版物的内容负全责。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

我们感谢众多数据提供者，他们的贡献对本文的研究至关重要。本研究得到了国家重点研发计划（编号2020YFC1807002和2021YFC1809103）和国家自然科学基金（编号42077140）的支持。