塞尔里多结晶基底（巴西）地下水的综合水化学与放射性评估：226Ra及微量元素受地质作用影响的证据

《Journal of Environmental Radioactivity》：Integrated hydrochemical and radiological assessment of groundwater in the Seridó crystalline basement (Brazil): Evidence of geogenic influences on 226,228Ra and trace elements

半干旱东北部巴西帕雷拉斯地区地下水质量评估显示，中性至强碱性条件下高盐分（TDS 476-3632 mg/L）与蒸发浓缩（Gibbs比>0.7）主导，伴随Mn、Al、Pb、Zn等重金属及Cl?、NO??等阴离子超标，部分井超饮用水标准。铀异常区地下水受裂隙晶岩地层影响，226Ra浓度30-930 mBq/L，228Ra仅2井超标。研究证实气候驱动（蒸发）远大于水岩作用对水质的影响，为半干旱区水文管理提供新范式。

　　

阿琳娜·玛丽安·马丁斯·阿劳霍（Alinne Marianne Martins Araújo）|拉埃西奥·莱亚尔·多斯·桑托斯（Laercio Leal dos Santos）|贝亚塔·科兹洛夫斯卡（Beata Koz?owska）|阿加塔·瓦伦西克-拉塔（Agata Walencik-?ata）|里卡多·德·阿拉贡（Ricardo de Arag?o）|德·派瓦·威廉（de Paiva William）|安东尼奥·奥古斯托·佩雷拉·索萨（Ant?nio Augusto Pereira Sousa）|蒂亚戈·诺布雷加·席尔维拉（Thyago Nobrega Silveira）|艾伦·凯尔诺·诺布雷加·卡瓦略（Alan Kellnon Nóbrega Carvalho）|埃利贝·席尔瓦·索萨（Elibe Silva Souza）|若泽尼尔多·伊西德罗·多斯·桑托斯·菲尔霍（Josenildo Isidro dos Santos Filho）|苏珊娜·德·索萨·拉利克（Susana de Souza Lalic）

帕拉伊巴州立大学（UEPB）环境与卫生工程系，巴西帕拉伊巴州坎皮纳格兰德市巴拉乌纳斯大道（Baraúnas Avenue），邮编58429-500

摘要

为填补巴西半干旱东北部地区地下水质量数据匮乏的空白，我们在佩拉莱拉斯（Parelhas，位于巴西塞里多地区）建立了一个综合的水化学-放射性基准。该地区具有铀矿潜力，同时易受干旱影响。评估重点关注物理化学和放射性参数，以确定水质是否适合人类饮用。这项初步研究分析了2023年3月至8月期间采集的9口井的水样。主要离子和痕量金属通过AAS/ICP方法测定，阴离子则通过IC/UV–Vis方法测定。现场测量了pH值、电导率、温度和总溶解固体（TDS）含量。使用Tri-Carb 5110液体闪烁计数器（LSC）测量了^226,228Ra同位素的活性浓度。结果显示，水质呈中性至强碱性（pH 6.9–10.1），盐度从淡水到高盐度不等（TDS 476–3632 mg L^?1；含盐量为40%的微咸水），这主要由蒸发富集（Na-Cl相）和当地岩层的风化作用引起（朱库鲁图组（Jucurutu Formation）和塞里多组（Seridó Formation））。盐度与地质来源的金属和卤化物含量相关：Cl^? 180–2021 mg L^?1，Na⁺ 84–690 mg L^?1，K⁺ 3.4–29.6 mg L^?1，Ca²⁺ 3.6–120.8 mg L^?1，Mg²⁺ 2.2–264 mg L^?1，SO₄^2? 0–195 mg L^?1。F^?含量在0.07至3.18 mg L^?1之间（有两口井超过1.5 mg L^{?1₃?含量在2.3至275.5 mg L?1之间（有几口井超过50 mg L?1）。痕量金属的峰值浓度分别为Mn 2.334 mg L?1，Al 291 μg L?1，Pb 31 μg L?1，Zn 215 μg L?1，这些浓度超过了美观标准，但不会导致癌症风险。Piper图将水质归类为Na–Cl型和Na–HCO₃型，而Gibbs图表明受蒸发作用主导。负氯碱指数（CAI <0）表明发生了离子交换（Na+ ? Ca2+/Mg2+），影响了阳离子的化学性质。放射性方面，226Ra的浓度范围为30至930 mBq·L?1（≤～1 Bq·L?1的筛查水平），而228Ra同位素的浓度大多低于检测限。仅有两个样本的228Ra浓度超过了最低检测限（55 mBq·L?1）。数据表明，气候因素（蒸发作用）而非单纯的水岩相互作用控制着盐度和卤化物及痕量金属的迁移。空间分析显示，关键污染点与铀异常区和裂隙含水层相关。研究结果表明，在半干旱地区，气候因素（蒸发作用）对水化学的控制作用大于水岩相互作用，这对地下水管理至关重要。本研究为全球范围内矿化半干旱地区的地下水管理提供了框架，强调了地质因素和气候因素对水质影响的协同作用。}

引言

巴西多个地区天然放射性较高，包括巴伊亚州的卡埃蒂特（Caetité）和拉戈阿雷亚尔（Lagoa Real）的铀矿床，以及塞阿拉州的伊塔塔亚（Itataia）磷酸盐-铀复合体（Guimar?es等人，2011年；Walencik-?ata等人，2016年）。

特别值得关注的是巴西东北部的塞里多（Seridó）和博尔博雷马（Borborema）地质省（位于帕拉伊巴州和里奥格兰德-杜诺尔特州），这些地区的铀和钍矿化现象通常与前寒武纪结晶岩层有关（Malanca等人，1996年）。尽管该地区的矿产潜力已被充分记录，但系统评估这些放射性异常对环境影响的 studies 仍然很少，尤其是它们对地下水系统的影响。

塞里多地区的放射性特征首次在塞里多NE301项目（1972年）中得到详细研究，该项目是巴西地质调查局（CPRM，2023年）和国家核能委员会（CNEN）的合作成果。航空伽马光谱分析发现了280个铀异常点和23个铀-钍异常点，主要分布在库拉伊斯诺沃斯（Currais Novos）、佩拉莱拉斯（Parelhas）和埃库阿多尔（Ecuador）等市镇（Bacchiegga和Milet，1975年）。尽管这些发现凸显了该地区的经济潜力，但铀开采的可行性仍取决于技术、经济和政治因素。更重要的是，这种矿化作用对环境的影响，尤其是其与关键地下水资源的相互作用，尚未得到充分研究。

对于半干旱的塞里多地区而言，地下水是生命线，它在降雨不规律和长期干旱的情况下维持了饮用水供应、农业和当地工业的运转（Silva和Lima，2023年；Rouhani等人，2025年）。气候变化加剧了这些压力：政府间气候变化专门委员会（IPCC）预测巴西东北部的干旱程度将增加，干旱频率将提高，进一步考验依赖地下水的社区（Qiu等人，2023年）。尽管巴西国家水资源局估计全国地下水年产量为53 × 10⁶ m³/h（ANA，2024年），但塞里多的水文地质系统——以裂隙结晶含水层为主——生产力较低（<10 m³/h/井），且极易受到地质污染。这些结晶岩层通常缺乏缓冲能力，由于含有铀和钍矿物，自然放射性水平较高（Bonotto，2004年）。

在这种水资源稀缺与水质风险之间的微妙平衡下，特别是佩拉莱拉斯地区，铀异常与关键含水层相交，迫切需要评估。2024年，博克朗水库（Boqueir?o reservoir）的蓄水量降至容量的5%以下，加剧了当地的水资源紧张局势（Silva等人，2021年）。除了水量，水质问题也越来越严重，因为地球化学过程可能导致锰、铜等重金属浓度升高，可能违反健康标准，危及水质安全（Silva等人，2021年）。

该地区以结晶岩为主，降雨模式极不规律，这加剧了矿物的溶解，导致地下水中总溶解固体（TDS）和微量元素浓度升高（Damascena，2019年）。尽管地下水在佩拉莱拉斯的作用至关重要，但其质量研究仍不足，尤其是在放射性参数（如^226,228Ra）和重金属含量方面——这一信息缺口阻碍了有效的水资源管理和环境可持续性。近期研究强调了镭同位素（尤其是²²⁶Ra）的实用性，它们不仅是污染物，还可以用于追踪地下水流动路径、补给源和结晶含水层中的水岩相互作用（Su等人，2025年）。

例如Rojas等人（2020年）的研究指出，塞里多地区的地下水质量正在恶化，主要与盐度升高和天然放射性核素的存在有关。这些发现凸显了在佩拉莱拉斯等地区进行系统性评估的紧迫性，因为这些参数尚未得到系统评估。

全球范围内，干旱和半干旱地区面临类似的挑战，包括盐碱化、痕量金属污染和地下水中天然存在的放射性核素（Taylor等人，2013年；Kaushal等人，2021年）。在裂隙基底含水层中，这些挑战尤为严重，因为蒸发浓缩作用和低稀释能力放大了地质风险（Christelis和Struckmeier，2011年）。虽然本研究侧重于特定地区，但其发现对全球其他面临类似水文气候条件的半干旱地区具有普遍意义。

特别是镭²²⁶Ra等放射性核素的存在，引起了全球对地质复杂地区地下水质量的关注。尽管有一些研究探讨了巴西塞里多的放射性问题（Rojas等人，2020a；Rojas等人，2020b），但很少有研究结合物理化学和放射性参数对佩拉莱拉斯进行综合评估。

因此，本研究旨在：（1）评估佩拉莱拉斯地下水的物理、化学和放射性参数，重点关注^226,228Ra和重金属浓度；（2）为塞里多地区的地下水质量提供基准数据；（3）为水资源管理政策提供信息，以提高在水资源稀缺背景下的安全性和可持续性，为其他面临类似脆弱性的半干旱地区提供借鉴。

通过整合地理空间、地球化学和放射性分析，本研究为矿化半干旱地区的可持续地下水管理提供了框架，这对气候适应性和公共卫生至关重要。

研究区域概述

佩拉莱拉斯市位于巴西里奥格兰德-杜诺尔特州（Rio Grande do Norte）的东部塞里多（Seridó）微区，面积为513.507平方公里（图1）。该地区可通过BR 226公路到达库拉伊斯诺沃斯（Currais Novos），并通过RN 003公路连接（CPRM，2023年）。据估计，该市人口为21,499人，大部分居住在市中心（IBGE – 巴西地质调查局，2023年）。该地区的主要经济活动是采矿和农业，对当地

材料与方法

本研究的方法论框架分为四个主要阶段。第一阶段是对现有文献的广泛回顾，以收集有关研究区域的资料，并确定与地下水质量和放射性相关的关键环境问题。第二阶段是在2023年3月至4月期间进行的实地工作，期间系统地从佩拉莱拉斯市的选定井中采集了地下水样本。表1列出了相关社区

结果与讨论

在像佩拉莱拉斯这样的半干旱地区，由于人们越来越依赖地下水作为饮用水、农业和畜牧业的资源，因此对其水质进行评估至关重要（Silva等人，2021年；CPRM，2023年）。本节介绍了物理化学和放射性分析结果，并结合了地质背景和监管标准进行了说明。

结论

对佩拉莱拉斯地区地下水质量的全面评估揭示了三个对半干旱地区水资源管理具有重要意义的发现。首先，物理化学参数的空间变异性显示出显著的地质控制作用，某些井中的铝（高达291 μg L^?1）、铅（高达31 μg L^?1?1

作者贡献声明

阿琳娜·玛丽安·马丁斯·阿劳霍（Alinne Marianne Martins Araújo）： 方法论设计、调查实施、数据分析。拉埃西奥·莱亚尔·多斯·桑托斯（Laercio Leal dos Santos）： 监督工作。贝亚塔·科兹洛夫斯卡（Beata Koz?owska）： 文稿撰写与编辑、方法论指导。阿加塔·瓦伦西克-拉塔（Agata Walencik-?ata）： 文稿撰写与编辑、方法论指导。里卡多·德·阿拉贡（Ricardo de Arag?o）： 文稿撰写与编辑。德·派瓦·威廉（de Paiva William）： 文稿撰写与编辑。安东尼奥·奥古斯托·佩雷拉·索萨（Ant?nio Augusto Pereira Sousa）： 文稿撰写与编辑。蒂亚戈·诺布雷加·席尔维拉（Thyago Nobrega Silveira）： 文稿撰写与编辑。艾伦·凯尔诺·诺布雷加·卡瓦略（Alan Kellnon Nóbrega Carvalho）： 文稿撰写与编辑。

关于手稿制作过程中使用生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备本研究时，作者使用了ChatGPT工具仅用于语言编辑和风格改进。使用该工具后，作者对内容进行了必要的审查和编辑，并对发表文章的内容负全责。

利益冲突声明

作者声明以下可能构成利益冲突的财务利益和个人关系：ALINNE MARIANNE MARTINS ARAUJO表示获得了高等教育人员培训协调机构的财政支持。苏珊娜·德·索萨·拉利克（Susana de Souza Lalic）表示与国家科学技术发展委员会（National Council for Scientific and Technological Development）存在关系，包括资金资助。如果还有其他作者，他们声明没有已知的利益冲突

致谢

本研究的文章发表费用由高等教育人员培训协调机构 – CAPES资助（ROR标识符：00x0ma614）。为了实现开放获取，作者将文章的所有接受版本授权为Creative Commons CC BY许可。

主要作者衷心感谢CAPES提供的奖学金支持（项目编号：88887.675996/2022–00），这对研究工作起到了关键作用