《Science of The Total Environment》：Geogenic Se and organic- and inorganic-Hg in fungi in the alpine, the Sino-Tibetan Mountains, China - benefit or risk?
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硒汞共存 wild mushrooms 生物富集 风险评估 食品安全 |
杰日·法兰迪兹（Jerzy Falandysz）|王远中（Yuanzhong Wang）|玛格达莱塔·鲁特科夫斯卡（Ma?gorzata Rutkowska）|安妮塔·汉奇（Anetta Han?）|阿尔温·R·费尔南德斯（Alwyn R. Fernandes）
波兰罗兹医科大学药学院毒理学系，穆辛斯基街1号，90-151，罗兹
摘要
膳食中的硒（Se）是硒蛋白的重要组成部分，这些蛋白质对健康至关重要。此外，硒还参与对抗有机汞（o-Hg）和无机汞（i-Hg）的毒性。这一方面在海鲜研究中被越来越多地关注，但几乎没有任何研究涉及野生蘑菇，而野生蘑菇容易吸收这两种元素。这些信息可能对某些地区非常有用，例如中国云南的部分地区，那里硒缺乏导致的疾病很常见，同时这些地区也是多种可食用野生真菌的栖息地。本研究测定了在高海拔兰坪县采集的Boletus shiyong、B. viscidiceps、Retiboletus griseus、Leccinum versipelle、Suillus placidus和Lactarius deliciosus的原始和烹饪后（传统方式）样本中的硒和汞含量。其中，Boletus shiyong、B. viscidiceps、R. griseus、S. placidus的干重硒浓度分别为15 ± 6、12 ± 0.6、12 ± 1和16 ± 0.8 mg·kg?1，而L. versipelle和L. deliciosus的硒浓度较低，分别为1.3 ± 0.1和2.2 ± 1.0 mg·kg?1。相应地，Boletus shiyong和B. viscidiceps中的总汞（THg）浓度较高，分别为7.3 ± 0.1和7.0 ± 0.3 mg·kg?1，而在其他物种中则低得多（≤ 1.2 mg·kg?1）。在大多数研究物种中，有机汞对总汞的贡献非常小（< 2%），但在S. placidus中这一比例显著较高（15–16%）。制备的蘑菇菜肴具有较高的硒含量、较高的硒健康效益指数（HBVSe）以及相对较低的有机汞含量，这一发现可能对数百万当地消费者具有重要的健康益处。
引言
膳食中的硒对人体健康、生长和繁殖至关重要，主要来源于各种动物性和植物性食物。全球土壤中的硒分布显示，包括东欧、新西兰以及中国西南部和西藏部分地区在内的某些地区的硒含量较低。在这些地区，当地种植的食物中硒含量低，对于主要以素食或纯素食为主的人群来说是一个挑战。硒摄入不足会导致不良健康后果，如神经和肌肉退行性疾病、心血管疾病、认知能力下降、骨骼脆弱等。20世纪30年代，中国西南部就报告了这些不良影响，表现为克山病和卡辛-贝克病（Dinh等人，2018年；Wang等人，2019年）。克山病是一种由硒缺乏引起的充血性肌病，可能由柯萨奇病毒突变株的感染引发（尽管也有其他因素，如镰刀菌霉菌毒素如丁烯内酯的作用以及遗传因素（Yan等人，2020年）。卡辛-贝克病会导致指骨和关节软骨的慢性病变。与克山病类似，该病在中国西南部部分地区也是由硒缺乏引起的。这两种疾病都会导致严重的身体虚弱，前者甚至可能致命。最近的一项研究报道，中国有2953个乡镇存在克山病，受影响的人群大多属于社会经济地位较低的群体，主要以自产食物为食。这些流行区域通常由山脉或河流与非流行区域分隔，主要分布在从中国东北部到西南部的地带，云南省位于这一带的南部边界（Shi等人，2021年）。该地区的膳食硒缺乏与血清硒水平较低有关（正常水平为90至120 μg·L?1）（Liu等人，2020年；Gorini等人，2021年；Shi等人，2021年）。
在欧洲，目前推荐的成人每日膳食硒摄入量为70 μg（欧洲食品安全局，EFSA，2018年）。硒过量摄入具有毒性，因此规定了成人每日最大可耐受摄入量为255 μg（包括孕妇和哺乳期妇女）（EFSA，2018年；EFSA，2023年）。美国国立卫生研究院（NIH）建议14岁及以上人群的硒每日摄入量为55 μg（0.7 μmol），哺乳期妇女为70 μg。最大可耐受摄入量设定为400 μg（NIH，2025年）。这些摄入量相当于每公斤体重每天1至3.2 μg或最多5.7 μg。在硒不缺乏的地区，大部分硒需求可以通过饮食满足（坚果、海鲜、肉类、家禽、内脏和某些谷物富含硒），必要时也可以通过补充剂来补充。然而，在硒缺乏的地区，尤其是社会经济地位较低的农村社区，仅靠当地食物很难达到这些营养需求，需要通过进口食品、贸易和农业/食品政策等外部手段来弥补。
除了对人类生长和健康的必要性外，硒还被认为可以对抗某些食物中的污染物（Ralston和Raymond，2018年）。其中一种污染物是汞（Hg），特别是有机汞（o-Hg），以甲基汞（MeHg）的形式存在（Raymond和Ralston，2020年）。欧盟对野生和栽培大型真菌中的总汞（THg）含量进行了规定，野生真菌的最大耐受量为0.5 mg·kg?1（Boletus edulis中为0.9 mg·kg?1），栽培物种为0.05 mg·kg?1（欧盟，2018年）。为保护消费者免受膳食汞的危害，欧洲食品安全局（EFSA）制定了甲基汞的每周可耐受摄入量为1.3 μg·kg?1体重，联合国粮农组织/世界卫生组织食品添加剂联合专家委员会（JECFA）分别制定了甲基汞和无机汞的每周临时可耐受摄入量为1.6 μg·kg?1体重和4 μg·kg?1体重，美国环境保护署（US-EPA）制定了甲基汞的参考剂量为0.1 μg·kg?1体重（EFSA，2012年）。此外，一些可食用真菌的子实体（如Boletus edulis）还含有乙基汞（EtHg）（Falandysz等人，2025a）。
硒在减轻和对抗汞毒性方面的作用是由于这两种元素之间的强烈化学/生物相互作用。在人类和动物食物网中的各种生物体内，这两种元素会形成稳定的化合物和复合物，从而降低其总体生物利用度。一个典型的例子是形成了不溶性的汞硒化物（HgSe）纳米/微粒，这些颗粒在水生生物和大型真菌中已被发现（Kav?i?等人，2019年；Manceau等人，2021年；von Hellfeld等人，2024年）。在Boletus aureus、Boletus edulis和Scutiger pes-caprae中，汞硒化物的含量通常低于总汞含量的5%，但它们含有更高比例的硒和汞（Kav?i?等人，2019年）。这种共存现象引发了关于食用真菌消费者的风险-效益问题的讨论，因为这些真菌通常比许多其他食物含有更多的硒和汞。这项研究尤为重要，因为除了硒缺乏地区外，云南省还位于全球汞富集带，属于环太平洋和中央亚洲山脉的一部分，导致森林表土及其大型真菌中的汞含量升高（支持信息，SI）。由于关于亚洲野生大型真菌中这些元素含量的数据稀缺（Falandysz，2008年；Falandysz，2013年；SI），评估风险-效益较为困难。因此，本研究试图通过调查当地常见食用物种中硒和汞（以总汞和有机汞的形式）的共存情况来填补这一知识空白。作为第一步，在云南西北部的高山地区收集了六种受欢迎的可食用真菌的样本，并使用传统烹饪方法进行了处理（表1），以更好地反映当地烹饪习惯。除了了解这两种元素在这些当地食物中的新分布情况外，还利用相关指标（如硒:汞摩尔比、硒健康效益值（HBVSe）、汞的每周可耐受摄入量（TWI）和危害指数（H）来评估其共存的潜在风险-效益。
蘑菇
云南的真菌多样性很高，有超过600种可食用真菌，其中321种可以在当地市场上买到，其中一半以上（164种）是常见的销售品种（Yu等人，2020年）。因此，蘑菇是云南菜肴中的重要食物，甚至被视为珍馐，但具体的消费量数据尚未公布。该地区融合了25种当地文化和多样的烹饪传统。
新鲜蘑菇
表1列出了所研究蘑菇中的硒、总汞（THg）和有机汞（o-Hg）的浓度（mg·kg?1和μM·kg?1）。还包括硒:汞摩尔比（比率）和潜在的硒健康效益值（HBVSe）。更详细的结果，包括原始材料和烹饪加工材料中有机汞在总汞中的比例（%）、加工对硒、总汞和有机汞的影响（%）以及评估的硒、总汞和有机汞的摄入量，详见支持信息（SI）。
结论
膳食中的硒可能有助于减轻克山病和卡辛-贝克病等疾病的危害，这些疾病在世界某些地区（包括云南部分地区）是地方性的。该地区有多种可食用蘑菇，这些蘑菇已知可以积累硒和有毒的汞，但程度较低。本研究发现这些蘑菇中的硒含量相对较高（范围为12至16 mg·kg?1）。
作者贡献声明
杰日·法兰迪兹（Jerzy Falandysz）：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、数据可视化、验证、监督、资源提供、方法论设计、研究实施、数据分析、数据整理、概念构建。
王远中（Yuanzhong Wang）：数据可视化、监督、资源提供、方法论设计、数据分析、概念构建。
玛格达莱塔·鲁特科夫斯卡（Ma?gorzata Rutkowska）：数据验证、资源提供、方法论设计、研究实施、资金获取、数据分析、数据整理、概念构建。
安妮塔·汉奇（Anetta Han?）：数据验证、资源提供、方法论设计。
致谢
我们还要感谢药用植物研究所的硕士生们在摄影记录和实际协助方面所提供的帮助。
