智能生物电子血糖仪，采用碳纳米管（CNT）/MXene-场效应晶体管（FET）测试条，并饰有银纳米线（Silver NWs），具备报警功能

《Sensors and Actuators A: Physical》：Smart Bioelectronics Glucometer with CNT/MXene-FET Test Strip Decorated with Silver NWs Featuring Alarm Functionality

本研究开发了一种集成MXene/CNT/Ag NWs三材料通道的智能生物电子葡萄糖计，通过物联网技术实现实时血糖数据传输、移动端报警及OLED屏幕显示。传感器在1-100μM和100μM-20mM范围内呈现高灵敏度（13200和200μA·mM?1）和超低检测限（0.1μM），经20名志愿者血液样本验证，与商用设备误差小于2.532%，60%试条MAKLD低于1%，满足临床连续监测需求。

　　

Milad Farahmandpour|Daryoosh Dideban|Masoomeh Monfared Dehbali|Zoheir Kordrostami

伊朗卡尚大学计算机与电气工程系

摘要

本研究开发了一种先进的智能生物电子血糖仪，该血糖仪采用了碳纳米管（CNT）/MXene场效应晶体管（FET）测试条，并进行了银纳米线（Ag NWs）的修饰，同时具备集成报警功能。共制备了三种基于FET的测试条，每种测试条使用了不同的通道材料：多壁碳纳米管（MWCNT）、Ag NWs/MWCNT以及MXene/Ag NWs/MWCNT。该血糖仪利用物联网（IoT）技术将实时血糖数据传输到移动设备，提供报警通知，并通过OLED屏幕显示血糖水平及其浓度。MXene/Ag NWs/MWCNT作为三材料通道的组合，实现了高灵敏度、宽线性范围和快速开关动态的特性。表征研究表明，MXene/Ag NWs/MWCNT结处的独特界面电荷转移机制是高灵敏度和选择性的基础。该传感器具有两个线性检测范围（1–100 μM和100 μM–20 mM），灵敏度分别为13200 μA.mM?1和200 μA.mM?1，检测限（LOD）为0.1 μM，同时具有出色的重复性、再现性和稳定性。通过对20名志愿者的真实血液样本进行验证，证明了其临床应用的准确性。平均绝对相对差异（MARD）范围为0%至2.532%，其中某批测试条的MARD最低达到0%。分布分析显示，60%的测试条的MARD低于1%。这一集成平台为糖尿病管理提供了可靠、便携且实时的解决方案。

引言

糖尿病是一种影响身体新陈代谢的常见疾病，其特征是持续的高血糖水平。这种疾病的发生可能是由于胰腺产生的胰岛素不足，或是身体细胞对胰岛素的作用反应异常。全球有数百万人患有糖尿病，需要持续监测血糖水平，以避免低血糖或高血糖等即时问题，并降低心脏病、神经损伤和肾脏并发症等未来健康问题的风险。有效管理糖尿病在很大程度上依赖于准确和及时的血糖测量，因此定期监测是患者护理的重要组成部分[1]、[2]、[3]。

传统的血糖监测设备主要基于酶促电化学传感器，因其设计简单且价格实惠而被广泛采用。然而，这些设备存在一些限制，影响了疾病的最佳管理。例如，在某些生理条件下准确性有限，以及重复检测的不便性可能会降低患者的依从性和整体效果。此外，大多数传统设备缺乏实时数据采集和远程监测功能，而这些功能对于个性化治疗和早期干预至关重要[4]、[5]、[6]。

生物电子技术的最新进展为集成物联网（IoT）技术的微型化、智能传感平台的发展奠定了基础。这些设备能够实现实时数据传输、远程监测和即时警报，从而改善糖尿病管理。结合无线连接和用户友好的显示界面（如OLED屏幕）进一步提升了其日常使用的实用性。然而，在设计此类传感器时，实现高灵敏度、再现性和稳定性仍然是一个关键挑战[7]、[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]。

基于新型纳米材料的场效应晶体管（FET）因其优异的电学性能和可调表面化学性质，在生物传感应用中展现出巨大潜力。碳纳米管（CNTs）、MXenes和金属纳米线等材料具有高表面积、导电性和功能化的多样性。将这些纳米材料结合到FET结构中可以提升传感器性能，从而在非常低的浓度下实现高灵敏度的葡萄糖检测[15]、[16]、[17]。

葡萄糖传感技术已从传统的酶促电流法发展到多种模式，包括电化学[18]、多并行电容-电流响应（MP-CSRR）传感器[19]、表面等离子体共振传感器（SPR）[20]、微波[21]、基于FET的[8]和比色法[22]等，每种方法都为即时检测和连续监测提供了独特优势。最近的电化学策略强调非酶促检测和防污染设计，以及适合皮肤贴合的可穿戴设备[7]。光学技术越来越多地利用近红外（NIR）窗口和基于等离子体或硼酸的探针实现快速响应的无创读数[23]。基于石墨烯、MoS?和CNT通道的FET传感器通过表面修饰实现了高灵敏度和选择性，而基于比色的纸质检测方法则为资源有限的环境提供了低成本、智能手机支持的诊断手段。多模式方法和植入式系统旨在提供准确的实时血糖数据，同时减少漂移并实现与反馈控制疗法的无缝集成。

尽管在血糖监测方面取得了许多进展，但仍存在一个关键问题：大多数报道的设备将传感性能与有限的集成度相结合，缺乏一个能够在单一灵活基板上提供高灵敏度、宽动态范围、稳定性和以用户为中心的功能的统一平台。特别是，利用CNTs[24]或MXenes[25]、[26]作为单独传感组件的报告，在实现强大的多材料协同效应、实时数据流和设备内报警方面仍存在不足。为了解决这一问题，我们引入了一种新型的CNT/MXene-FET测试条架构，该架构采用了Ag NWs修饰。这些材料可以设计成异质结构通道，从而改善电荷转移和传感性能[27]、[28]、[29]。这种组合同时满足了超高性能、便携性和主动患者安全性的需求，使这项工作处于实用且连接云服务的糖尿病管理前沿。

本研究首次展示了基于MXene/Ag NWs/MWCNT晶体管通道的非酶促葡萄糖传感技术，该技术具有高灵敏度、宽线性范围和快速开关动态；MXene提供了导电的高表面积支架，Ag NWs构建了快速的信号通路，MWCNT提供了稳定的高表面积基质，共同实现了1 μM至20 mM的检测范围和0.1 μM的检测限，同时具备出色的再现性、重复性和稳定性，分布分析表明60%的测试条的MARD低于1%。

材料

本研究中使用的所有化学品均来自Sigma-Aldrich公司，符合严格的分析级标准。清单包括纯度为97%的D（+）葡萄糖、盐酸（HCl）、氢氧化钠、浓度为65%的硝酸（HNO?）、浓度为98%的硫酸（H?SO?）、聚二甲基硅氧烷（PDMS）、碳化钛硅（Ti?AlC?）、氟化锂（LiF）、Nafion、多壁碳纳米管（MWCNT）以及浓度为96%的乙醇。为了制备生物传感器的敏感层，使用了Nafion

表征

为了全面分析产品的性能，采用了多种技术。结构分析使用XRD（BRUKER D8 Advanced）进行，形态特征通过配备Oxford EDS系统的Carl Zeiss AURIGA Crossbeam系统的FE-SEM进行观察。拉曼光谱使用Renishaw in Via系统获得，以研究振动模式。表面拓扑和纳米级特征通过原子力显微镜成像

葡萄糖生物传感器的传感机制

所开发的葡萄糖生物传感器采用了一种基于p型FET的复合通道，集成了Ti?C? MXene、MWCNT和AgNWs。传感机制依赖于这些材料之间的协同作用，以实现选择性和高效的葡萄糖检测。

Ti?C? MXene在催化葡萄糖分子氧化过程中起关键作用。在此过程中，葡萄糖被氧化，释放电子并生成葡萄糖内酯，后者进一步水解

重复性、稳定性和选择性测试

所开发的CNT/MXene-FET血糖仪表现出优异的重复性（RSD=0.37%），在多次测试循环中测得的葡萄糖读数一致，证实了其可靠的性能。将5 mM的葡萄糖应用于九条测试条，测量结果显示所有测试条的读数非常接近（RSD=0.41%），表明制造过程具有较高的条间再现性。为期两周的稳定性研究表明

人血样本测试

使用20名志愿者禁食一夜后的血液样本对所开发的血糖仪进行了评估，以确保测量的一致性。每位志愿者的血液均使用配备Ag NWs修饰的CNT/MXene测试条的FET基血糖仪和标准的三电极电化学血糖仪进行了测试。所提出设备的读数与商用血糖仪的结果非常接近，证明了其高

结论

本文成功开发了一种基于创新CNT/MXene-FET测试条的高灵敏度便携式血糖仪，这些测试条使用了银纳米线进行修饰。MXene提供了导电的高表面积支架，Ag NWs构建了快速的信号通路，MWCNT提供了稳定的高表面积基质，增强了葡萄糖的扩散。功能性MWCNTs、MXenes和Ag NWs等纳米材料的集成提升了设备的电学性能，实现了两个线性检测范围（1–100 μM

CRediT作者贡献声明

Milad Farahmandpour：撰写——原始草案。Masoomeh Monfared Dehbali：数据整理。Daryoosh Dideban：指导。Zoheir Kordrostami：数据整理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

卡尚大学的博士后研究在项目编号1403/4916的支持下促进了本研究的工作。

Milad Farahmandpour分别于2012年和2016年获得电气与电子工程学士学位和硕士学位。2023年，他在伊朗设拉子技术大学获得了电气与电子工程博士学位。2025年完成了博士后研究。目前，他是先进电子设备设计与制造研究中心的研究员。他的研究兴趣包括生物传感器和电子设备的研发与制造