《Environmental Research》:Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in PM
2.5 and PM
10 in Lagos, Nigeria: Sources, Characteristics, and Health Risks
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多环芳烃(PAHs)在拉各斯PM2.5和PM10中的时空分布、来源及健康风险研究显示,Σ16PAH年均浓度达44.9±38.5 ng/m3(PM2.5)和50.3±42.6 ng/m3(PM10),干季浓度是湿季的3倍,工业区和港口周边最高,郊区最低。PMF分析表明柴油(18%)、汽油(15%)和石油处理(14%)是PM2.5主要来源,生物质燃烧(21%)和背景源(20%)主导PM10。健康风险评估显示ILCR为2.0-6.1×10??,超过美国环保署基准2-6倍,损失寿命12-38分钟,需针对性减排和健康政策。
Adebola A. Odu-Onikosi | Paul A. Solomon | Philip K. Hopke | Pierre Herckes | Matthew Fraser
可持续环境研究所,克拉克森大学,纽约波茨坦,邮编13699,美国
摘要:
本研究评估了尼日利亚拉各斯地区颗粒物(PM)中多环芳烃(PAHs)的时空变化、来源及其对健康的影响。研究人员使用低容量采样器在六个地点收集了12个月的PM样本,并通过GC–MS技术分析了16种PAHs。通过正矩阵分解(PMF)方法确定了污染源,同时根据美国环境保护署(USEPA)的增量寿命癌症风险(ILCR)评估方法及ATSDR指南中的暴露时间,对健康风险进行了评估。拉各斯地区PM2.5中16种PAHs的总浓度年均值为44.9 ± 38.5 ng/m3,PM10中为50.3 ± 42.6 ng/m3。干燥季节的浓度(PM2.5:76.2 ng/m3,PM10:85.7 ng/m3)是湿润季节的3倍以上。这些浓度高于许多城市,但与一些最污染的大都市相当,总体上仍低于后者。工业区和港口周边地区的污染最为严重,而郊区/沿海地区的污染相对较低。PMF分析显示,PM2.5的主要污染源包括柴油(18%)、汽油(15%)、石油处理(14%)、工业活动(14%)、海洋来源(14%)和背景污染(12%);PM10的主要污染源包括生物质燃烧(21%)、背景污染(20%)、石油(15%)、柴油(14%)、工业活动(14%)和海洋来源(7%)。大部分16种PAHs(Σ16PAH)存在于PM2.5中。气象因素(尤其是温度)通过影响半挥发性PAHs在气相和颗粒相之间的分配、扩散及去除过程,进而影响其浓度,通常在较冷时期颗粒相中的浓度更高。健康风险评估结果显示ILCR值为2.0 - 6.1 × 10-6,在所有地点均超过了USEPA的基准值(1 × 10-6),相应地,30年暴露期内的预期寿命损失在12-38分钟之间,其中居民区和工业区受影响最为严重。这些结果表明,拉各斯需要采取有针对性的排放控制措施和以健康保护为导向的政策。
引言
颗粒态多环芳烃(PAHs)是一类由多个芳香环融合而成的半挥发性化合物。它们主要通过有机物质(包括化石燃料、生物质和各种废弃物)的不完全燃烧释放到环境中。这些化合物同时存在于环境空气中的气相和颗粒相中,其分布受分子量、蒸气压、温度以及所结合的颗粒物成分的影响(Callén等人,2008;Akyüz和?abuk,2010)。低分子量(LMW)PAHs(2–3个环)倾向于保持气相,而高分子量(HMW)PAHs(4–6个环)则更多存在于颗粒相。半挥发性PAH在气相和颗粒相之间的交换主要取决于温度,温度越高,气相中的PAH比例越高。高分子量PAHs通常更具毒性,主要与PM2.5(空气动力学直径≤2.5 μm的颗粒)相关(Terzi和Samara,2004;Eiguren-Fernandez等人,2004)。PM10指的是空气动力学直径≤10 μm的颗粒。PM10中通常含有较少比例的PAHs。
PAHs的公共卫生意义在于它们的致癌性、致突变性和干扰内分泌系统的特性。国际癌症研究机构(IARC,2010)已将多种PAHs归类为已知或可能的致癌物。暴露于PAHs与呼吸系统疾病、心血管疾病以及肺癌风险增加有关(Agudelo-Casta?eda和Teixeira,2014;Wang等人,2014;Liu等人,2017;Zhang等人,2022;Arif等人,2024)。PM
2.5中结合的PAHs颗粒由于其微小尺寸能够进入肺部肺泡区域,从而进一步增加健康风险(Xing等人,2016;Rahmatinia等人,2021;Mallah等人,2022;Wang等人,2025)。
来自工业化地区的研究表明,环境空气中的PAHs浓度受排放源和气象条件的影响。在北京、上海和德里,车辆排放、煤炭燃烧和居民供暖被认为是主要污染源,颗粒物中PAHs浓度峰值通常出现在冬季,这主要是由于低温、大气逆温以及气相PAHs在颗粒物上的凝结(Wang等人,2014;Feng等人,2019;Elzein等人,2020)。在意大利托斯卡纳和波兰南部等城市,交通和港口活动是PAHs污染的主要来源(Martellini等人,2012);在波兰南部,冬季燃煤供暖加剧了城市污染(Rogula-Koz?owska等人,2013)。在北美,交通排放和生物质燃烧是城市和郊区环境中PM
2.5中PAHs的主要来源(Eiguren-Fernandez等人,2004;Aldekheel等人,2023)。
然而,尽管全球对PAHs的关注度较高,但在撒哈拉以南非洲地区的相关研究仍较为有限。现有的研究表明,该地区的排放特征和季节性模式较为复杂且具有地域性。在加纳,Thompson等人(2022)指出,生物质燃烧(尤其是木材和草料燃烧)占城市地区PAHs浓度的78%;Bortey-Sam等人(2014)也发现化石燃料燃烧是库马西(加纳快速城市化城市)的主要污染源。在埃及开罗,Nassar等人(2011)认为柴油和汽油车辆排放是主要污染源;Khairy和Lohmann(2013)将亚历山大地区的PAHs高浓度归因于车辆排放和工业活动;Kalisa等人(2018)报告卢旺达基加利地区PM
2.5和PM
10中PAHs的显著季节性变化,干燥季节由于道路灰尘重新悬浮、生物质燃烧和大气扩散减弱导致浓度升高。这些研究中,由于监管不力、燃料质量差、车辆老旧以及非正规废物燃烧普遍,PAHs污染严重。
在尼日利亚,先前的研究已经揭示了环境中PAHs的分布和来源。Ana等人(2012)报告尼日尔三角洲地区的PAHs浓度显著升高,例如埃莱梅(Eleme)工业区的浓度高达9.2 ng/m
3,而低活跃区域的浓度仅为0.17 ng/m
3。这些高浓度源于热解(燃烧相关)和石油源(未燃烧的石油衍生物)的混合排放,包括石油设施排放、车辆尾气和露天废物燃烧。Salaudeen等人(2017)指出奥贡州(Ogun State)工业区的PAHs浓度较高,主要污染源为柴油燃烧和工业活动,健康风险主要来自吸入暴露。
在拉各斯,Alani等人(2021)对居民区、商业区和工业区进行了被动空气采样,发现PAHs受车辆排放、煤炭燃烧和生物质燃烧的影响。工业区始终显示出最高的浓度,并且存在明显的季节性变化,尤其是在干燥季节。同样,Fakinle等人(2018)估计了拉各斯地区车辆排放的PAHs量,其浓度超过了职业安全标准,强调了交通对空气污染的严重影响。
拉各斯拥有超过2400万人口,是非洲人口最多的城市,也是全球增长最快的特大城市之一。其快速的城市化进程、严重的交通拥堵、工业扩张以及对柴油和汽油发电机的广泛依赖(尤其是电力供应不稳定时)导致了复杂的污染环境。该城市的气候条件进一步影响了污染物的行为。干燥季节(11月至3月)湿度低,来自撒哈拉沙漠的哈马坦风(Harmattan winds)带来大量灰尘,导致降水量减少,从而加剧了大气中的污染物积累(Onaiwu和Ifijen,2024)。
拉各斯在管理PAHs污染方面面临诸多挑战,包括监管执行不力、车辆老旧、排放标准不足以及频繁的市政和医疗废物露天焚烧。此外,缺乏能够提供详细时空数据的空气质量监测系统。这些情况要求对城市中PAHs的分布、来源及其健康影响进行全面调查。
尽管尼日利亚已有相关研究,但大多数研究都是短期、单点或仅限于工业/交通走廊的,很少同时考虑不同粒径颗粒物的来源分配和定量健康风险评估。在拉各斯,以往的研究主要依赖被动采样或排放估算,缺乏系统的、全年多地点监测。虽然其他非洲城市最近也报告了全年PAHs测量数据(Kirago等人,2025),但尚未有研究结合详细的时间覆盖范围、基于接收体的来源分配和健康风险量化来进行综合分析。这一空白至关重要,因为拉各斯拥有超过2400万居民、两个主要港口、高度依赖柴油发电机供电以及薄弱的排放控制措施,使其成为非洲污染最复杂的地区之一。
为填补这些空白,研究人员在拉各斯六个地点收集了12个月的样本,并分析了16种USEPA重点关注的PAHs(ATSDR,1995;Keith,2015)。来源分配采用诊断比率和正矩阵分解(Paatero和Tapper,1994)方法进行。研究目标包括:(1)量化PM2.5和PM10中的PAHs浓度及其时空和季节性模式;(2)确定主要污染源;(3)评估气象因素对PAHs浓度的影响;(4)通过毒性当量因子(TEFs)、增量寿命癌症风险(ILCR)和预期寿命损失(LLE)评估来评估人类健康风险,并与国际标准进行对比。
研究区域和采样点
本研究在尼日利亚的拉各斯进行,该城市面积约为3,577平方公里,人口超过2400万(拉各斯州政府,2020年数据)。拉各斯属于热带稀树草原气候(K?ppen分类:Aw),具有明显的湿润季节和干燥季节。湿润季节(4月至10月)从6月持续到9月,干燥季节(11月至3月)包括12月至2月的哈马坦风期。
PM2.5和PM10质量浓度
PM2.5的年均浓度范围为43.1 ± 37.9 μg/m3至123.6 ± 70.8 μg/m3,IKO地区的浓度最高,NCF地区最低;PM10的年均浓度范围为109.1 ± 123.3 μg/m3(NCF)至210.7 ± 109.9 μg/m3(表2)。两种污染物在干燥季节的浓度均较高。干燥季节期间,PM2.5的平均浓度范围为69.0 ± 46.1 μg/m3(NCF)至167.6 ± 82.2 μg/m3(IKO),PM10的浓度范围为191.0 ± 155.1 μg/m3(NCF)至289.6 ± 121.4 μg/m3
区域和全球背景下的PM浓度
拉各斯观测到的PM浓度超过了国际健康指南标准。每个地点的平均PM2.5浓度超过了世界卫生组织(WHO)的年指南值5 μg/m3(WHO,2021)和美国环境保护署(USEPA)的9 μg/m3(USEPA,2024),高出5–25倍,显示出严重的公共卫生风险。这些高浓度反映了当地车辆活动、工业运营和露天燃烧的联合影响,这种影响因气象条件而加剧。
局限性
研究的局限性可能导致来源分配和风险分析的不确定性增加。测量数据每三天收集一次,持续24小时,无法获得理解气象条件对污染源排放及其对环境中PAHs变化影响所需的详细时间和空间信息。如果每天甚至多次收集样本,可以提供更多有用信息。
来源分配和风险分析主要受到……
总结与结论
本研究评估了尼日利亚拉各斯环境中PM颗粒中PAHs的浓度,提供了关于其时空分布、来源及其对健康影响的关键见解。PM2.5和PM10中16种PAHs的年均浓度远高于发达国家城市的平均水平(年均浓度通常不超过25 ng/m3),也超过了约翰内斯堡等非洲其他城市的数据。尽管如此……
作者贡献声明
Paul A. Solomon:撰写、审稿与编辑、监督、方法论设计、数据收集与分析。
Adebola A. Odu-Onikosi:撰写初稿、数据收集与分析、资金争取、概念构思。
Matthew Fraser:撰写、审稿与编辑、资源协调、方法论设计、数据收集与分析。
Pierre Herckes:撰写、审稿与编辑、资源协调、方法论设计、数据收集与分析。
Philip K. Hopke:撰写、审稿与编辑、监督、软件开发、方法论设计、数据收集与分析。
未引用的参考文献
Alani等人,2021;Guo等人,2003;Hopke,2016;Keith,2014;Larrea Valdivia等人,2020;Nassar等人,2011;USEPA,1990;Zhang和Tao,2009。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究部分得到了世界银行 PMEH基金的支持,实验室工作在EnvironQuest完成。