野火燃烧过程中PM2.5排放、水溶性有机化合物的形成及其光谱特性的机制驱动因素

《Journal of Hazardous Materials》：Mechanistic Drivers of PM 2.5 Emissions and Water-Soluble Organic Compounds and Spectral Characteristics from Wildfire Combustion

PM2.5及其水溶性有机物（WSOC）的荧光组分和光谱特征受火环境和行为显著影响，通过144次室内模拟实验量化了三者动态耦合关系，指出仅依赖PM2.5浓度评估健康风险存在低估，建议整合燃料管理至区域健康评估体系。

　　

王新宇|李兆国|杨光|孙伟岳|宁继斌

教育部可持续森林生态系统管理重点实验室，东北林业大学林业学院，哈尔滨，黑龙江省150040，中国

摘要

野火排放的PM_2.5及其水溶性有机化合物（WSOC）对全球环境和人类健康构成了重大威胁。然而，火灾环境、火灾行为以及WSOC的荧光成分和光谱特性之间的动态关联仍不清楚。在本研究中，通过设置不同的燃料负荷、燃料含水量和坡度，共进行了144次室内模拟燃烧实验和后续的室内测试。结果表明，火灾环境和火灾行为对WSOC的荧光成分和光谱特性有显著影响（P < 0.05）。通过使用皮尔逊相关系数和多元回归分析，首次量化了火灾环境-火灾行为-WSOC荧光成分和光谱特性之间的关联强度，从而揭示了这三个要素之间的动态耦合关系。当PM_2.5浓度发生变化时，其WSOC的荧光成分和光谱特性表现出显著差异，这表明仅依赖PM_2.5浓度来评估健康风险可能会导致低估。建议将燃料管理纳入区域健康风险评估系统，以减少野火排放污染对生态环境和公共健康的影响。

引言

野火排放的PM_2.5中的水溶性有机化合物（WSOC）是大气气溶胶的重要组成部分，它们的光谱特性和组成变化直接影响大气环境。最近的研究主要集中在建立PM_2.5浓度模型、PM_2.5的健康危害及其对生态系统和生物的影响[1]、[2]、[3]、[4]上。在气候变化的情况下，野火的频率和严重程度显著增加[5]、[6]。野火会产生大量颗粒物[7]，其中PM_2.5由于其极小的颗粒尺寸，对人类健康的影响更大[8]。PM_2.5可以直接进入人体肺部，甚至参与人体血液循环；因此，PM_2.5可能导致呼吸系统和心血管疾病，如哮喘、慢性阻塞性肺病、心肌梗塞、中风和心力衰竭，还会对心理健康和婴儿出生产生重大影响[9]、[10]、[11]、[12]。

野火PM_2.5的化学组成复杂，主要包含WSOC、碳质成分、无机元素和其他成分[13]。其中，WSOC作为主要成分，包括脂肪酸、类腐殖质羧酸、羰基化合物和有机硝酸盐等有机物质[14]。WSOC是大气气溶胶的重要组成部分，影响污染物在环境空气中的存在形式、迁移和转化以及生物可利用性。WSOC也是PM_2.5的重要组成部分，在许多地区对烟雾的形成和维持起着重要作用[15]。因此，WSOC可以以多种形式显著影响大气循环、大气辐射平衡和大气化学，并在大气元素循环过程中发挥积极作用[16]、[17]、[18]。WSOC还含有许多有害和有毒的有机物质，具有致癌性和致畸性，并与人体内活性氧（ROS）的形成有关[19]。人体内ROS的增加可能导致心血管和呼吸系统疾病[20]。现有研究表明，野火过程会导致空气中PM_2.5浓度显著增加，远超过世界卫生组织设定的12μg/m³的标准值[21]。与没有野火的普通PM_2.5相比，野火释放的PM_2.5对人体更有害[22]、[23]。

目前，已有研究分析了火灾产生的PM_2.5中的WSOC，研究对象包括2009年加利福尼亚州圣华金谷的Station Fire和森林火灾。这些研究详细分析了火灾产生的WSOC的浓度和来源等方面[24]、[25]。此外，一些研究使用气相色谱、元素分析、总有机碳分析、紫外-可见光谱、激发-发射矩阵（EEM）荧光光谱和傅里叶变换红外光谱等方法研究了大气中的WSOC、棕色碳（Brc）和类腐殖质物质（HULIS）等[26]、[27]、[28]、[29]。然而，这些研究主要集中在来源分析或整体光学特性上。很少有研究在分层火灾环境-火灾行为的框架下，定量分析特定燃料负荷、含水量和地形组合如何共同调节火灾行为，并进一步影响PM_2.5的荧光成分和光谱特性。先前的研究建立了火灾行为与PM_2.5质量浓度之间的回归模型[30]，发现火灾行为是调节PM_2.5排放的重要因素，火灾行为指的是从点火、发生、发展到熄灭的整个火灾过程的所有特征和现象。由于这些特征在野火发生时相对容易观察，它们反映了火灾的燃烧程度[31]，并且受到可燃物、气象条件和地形因素的共同影响[3]、[32]。

除了上述研究外，关于火灾行为如何具体调节PM_2.5中WSOC的深入研究尚缺乏。因此，本研究旨在探讨火灾环境（燃料负荷、燃料含水量、坡度）和火灾行为（火焰长度、火焰深度、燃烧效率）对PM_2.5及其WSOC的浓度、荧光成分和光谱特性的影响。通过室内模拟燃烧实验，我们分析了火灾环境、火灾行为与PM_2.5及其WSOC浓度之间的关联。我们发现火灾环境和火灾行为显著影响PM_2.5和WSOC的浓度。此外，我们还进一步评估了WSOC的荧光成分和光谱特性。通过结合多元方差分析、随机森林回归和偏最小二乘结构方程建模（PLS-SEM），我们将火灾环境因素、火灾行为指标、WSOC荧光成分和光谱指数整合到一个多层次框架中，以评估假设路径的相对重要性。基于分析结果，我们构建了“火灾环境-火灾行为-WSOC荧光成分-WSOC光谱特性”的分层关联路径。本研究的结果将有助于我们更详细地了解WSOC在PM_2.5中的危害及其潜在危害机制，进一步突出WSOC对环境和人类健康的潜在威胁。

研究区域概述

研究区域概述

选择黑龙江省佳木斯市孟家岗林场的Pinus koraiensis人工林作为现场数据收集地点，该林场位于东经130°32′至130°52′、北纬46°20′至46°31′之间。该地区具有东亚大陆性季风气候，年平均气温为2.7℃，年平均降水量为550mm。林场面积约为16,274公顷，森林覆盖率约为80.4%。主要植被包括

基础数据

通过144次模拟燃烧收集的数据显示在补充材料表S1中。

由火灾环境和火灾行为驱动的PM_2.5和WSOC浓度的动态变化趋势

图1显示了火灾环境与火灾行为之间的关系。火焰长度是指从火焰基部中点到连续火焰顶部的长度，不包括间歇性火焰；火焰深度是指从火焰顶部到燃料层的垂直向下距离[30]。从图1可以看出，火焰长度、火焰深度等

结论

总之，本研究建立了“火灾环境–火灾行为–荧光成分–光谱特性”的交互链，揭示了野火燃烧过程中WSOC荧光成分及其光谱特性之间的内在联系。研究结果表明，不同的火灾环境和火灾行为会显著影响PM_2.5和WSOC的浓度，浓度差异通常伴随着

环境影响

仅依赖PM_2.5浓度来评估野火的影响可能会低估健康风险。分析野火排放的PM_2.5中WSOC的光谱特性对于提高我们对有害机制的理解及其环境和健康影响的认识非常重要。

作者贡献声明

杨光：监督、资源管理、项目行政、资金获取。孙伟岳：软件开发、调查。王新宇：写作-审稿与编辑、初稿撰写、数据整理。李兆国：软件开发、正式分析、数据整理。宁继斌：验证、软件开发、调查。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（32371881）、中国博士后科学基金（2025T180545）和黑龙江省博士后基金（LBH-Z23051）的支持。