针对Al-Si-Mg-Cu合金峰值综合机械性能的正向设计与逆向设计：一项结合计算热力学与主动学习的比较研究

《ACTA MATERIALIA》：Forward versus inverse design of Al-Si-Mg-Cu alloys targeting peak comprehensive mechanical properties: a comparative study integrating computational thermodynamics and active learning

Al-Si-Mg-Cu合金通过计算热力学与主动学习整合的正逆设计策略优化综合力学性能，建立可靠热力学数据库揭示Cu含量对微观结构和性能的影响，最终确定0.62Cu为最佳添加量实现强度-塑性平衡。

　　

程思源|王毅|张明宗|高天创|张立军

中南大学粉末冶金国家重点实验室，中国湖南省长沙市410083

摘要

实现理论合金成分设计是材料科学领域的最终目标之一。虽然正向设计和逆向设计是两种主要的方法论途径，但它们通常被单独使用，其一致性仍然是一个未解决的问题。在本文中，通过整合计算热力学和主动学习方法，对Al-Si-Mg-Cu合金中的这两种策略进行了系统的比较研究，以优化综合机械性能。首先，构建了Al-Si-Mg-Cu系统的热力学数据库，以阐明Cu改性的Al-8Si-0.4Mg合金的微观结构演变。通过正向设计，考虑了微观结构与机械性能之间的定性关系，确定了达到最佳性能的Cu含量。随后，将预测的微观结构与实验机械性能结合，形成了用于主动学习模型的数据集，以量化微观结构-性能关系。实验验证和迭代优化提高了强度-延展性平衡。两种设计方法都得出了具有最佳综合机械性能的Al-8Si-0.4Mg-0.62Cu合金。强度的提高归因于Q-Al₅Cu₂Mg₈Si₆和θ-Al₂Cu相的形成，而延展性的降低则是由于脆性的θ-Al₂Cu相沿(Al)晶界偏析所致。最后，讨论了每种设计策略及其组合的优点和局限性。将正向设计和逆向设计相结合，形成了一个闭环的理性框架，将物理建模与数据驱动的优化相结合，从而提高了合金开发的稳健性和可解释性。

引言

高性能金属材料在航空航天和汽车等要求苛刻的领域中对于结构应用至关重要，特别是在设计轻质、高强度的飞机机翼和发动机部件方面[1]。然而，克服强度和延展性之间的固有权衡仍然是一个持续的挑战，因为强度的提高往往会导致延展性的显著损失[2,3]。随着对高性能金属材料需求的增长，迫切需要合理设计具有优异综合机械性能的合金。这需要对成分、工艺、微观结构和性能之间复杂的关联有清晰的理解和精确的控制[4]。然而，传统的试错方法越来越不足以进行现代合金的有效系统探索和优化。

过去一个世纪计算材料科学的快速发展使得使用各种计算方法进行了大量的理论合金设计工作[[5], [6], [7]]。这些工作可以分为两种不同的方法。一种是正向合金设计，它基于成分和工艺预测性能。例如，在CALPHAD（相图计算）框架下的计算热力学（CT）方法可以计算相平衡、热力学性能甚至凝固微观结构[8,9]。另一种是逆向合金设计，它确定成分和工艺以满足特定的性能要求。机器学习（ML）就是这种方法的典范，旨在尽可能准确地近似输入和输出之间的复杂函数[10,11]。然而，由于可用的成分/工艺-性能数据集有限，传统的ML合金设计方法仍然难以实现[12,13]。最近的研究采用了多模态融合学习框架，将模拟的高保真微观结构与ML结合起来预测材料的机械性能[14,15]。此外，卷积神经网络模型也被用来量化关键微观结构特征与材料性能之间的关系，从而实现有效的性能预测[16,17]。此外，主动学习（AL）作为一种替代方案出现，可以提高ML模型的准确性，减少对实验的需求[18,19]。尽管取得了这些进展，现有的研究仍然具有案例特异性。正向设计和逆向设计通常被单独使用，其一致性仍然是一个未解决的问题。缺乏一个跨合金系统的统一框架来整合这两种方法。这一事实突显了需要一种通用的、基于物理的混合设计方法。

铝合金因其高比强度、优异的铸造性能、耐腐蚀性和成本效益高的加工性能而在汽车工业中得到广泛应用[[20], [21], [22]]。2019年，特斯拉创新性地引入了巨型铸造技术，并将其高效应用于后部底盘的制造。这一进步将组件数量从70个减少到仅一个，并消除了700多个焊接点[23]。巨型铸造的一个关键特点是它能够一步生产超大型、一体化的铸件[24]。然而，这种超大尺寸铸件的大投影面积使它们在热处理过程中容易发生尺寸变形和表面缺陷。因此，开发无需热处理的铝合金已成为巨型铸造的一个重要技术障碍[25]。铝合金的成分和含量在决定最终产品的机械性能方面起着至关重要的作用。目前，工业中主要使用的无需热处理的铝合金主要是Al-Si系列[26,27]，通过添加Mg和Cu元素来提高整体性能。其中，Al-Si-Mg-Cu合金特别适合巨型铸造应用，因为它们提供了最佳的综合机械性能和显著的轻量化潜力[24,25]。然而，这些合金表现出明显的强度-延展性权衡，即强度的提高通常会牺牲延展性[28]。因此，精确的成分设计对于优化这种平衡至关重要。研究表明，Cu的添加通过θ-Al₂Cu和Q-Al₅Cu₂Mg₈Si₆相显著影响凝固行为，这些相控制着强度和热稳定性[29]。为了实现基于物理的Cu添加Al-Si-Mg铸造合金的混合设计，有必要表征不同Cu含量下的凝固微观结构。

因此，本文的目标是通过整合计算热力学和主动学习技术，利用小数据集开发正向和逆向合金设计策略，并将这两种策略应用于设计Al-Si-Mg-Cu铸造合金的最佳成分。这种正向和逆向设计策略的示意图见图1。本文的主要研究目标是：（i）为富含Al-Si的Al-Si-Mg-Cu系统建立自洽的热力学数据库，并阐明不同Cu含量下Al-Si-Mg合金的凝固微观结构演变；（ii）使用正向和逆向设计策略，结合CT和AL技术以及小数据集，确定Al-Si-Mg铸造合金中Cu的最佳添加量，以实现最佳的综合机械性能；（iii）通过AL模型预测和微观结构的实验表征来解释合金的强化机制。

小节摘录

热力学计算

热力学数据库的准确性对于基于CT的合金设计至关重要。对于Al-Si-Mg-Cu系统，现有的热力学数据库主要集中在与 wrought 铝合金相关的Al-Cu 富集区域[[29], [30], [31]]，但它们对于基于Al-Si的铸造合金的有效性需要验证。此外，为了确保与我们研究小组开发的Al-Si-Mg-X（X=Sc, Sr, Ce, Yb, 和 Ti）多组分系统的热力学数据库兼容[8,14,21,32,33]，需要

实验程序

使用高纯度（99.99 wt.%）的Al、Si、Mg和Cu，在氩气氛围下的电磁感应炉中制备了九种名义成分为Al-8Si-0.4Mg-xCu（x=0, 0.20, 0.50, 0.62, 0.70, 1.00, 1.20, 1.50）的合金，以尽量减少微量杂质的影响。原材料被放置在石墨坩埚中，然后在真空感应炉中熔化，使用Ar作为保护气体。为了减少熔化过程中Mg的蒸发，额外添加了

已建立的Al-Si-Mg-Cu热力学数据库的验证

使用计算热力学技术进行合金设计依赖于一个可靠的数据库，因此在应用之前验证其准确性是必不可少的。为了评估新开发的数据库，计算了Al-Si-Mg-Cu四元系统及其组成三元系统的垂直截面，并与实验数据进行了比较。图2(a-d)显示了Al-Si-Mg、Al-Si-Cu、Al-Cu-Mg和Cu-Si-Mg的计算垂直截面与相应的实验数据进行了比较[[45]

正向设计和逆向设计的优点和局限性

作为两种不同的合金改进方法，正向设计和逆向设计在起点、技术路径和目标方面存在显著差异。正向设计首先考虑成分和工艺参数，利用材料科学的知识来定制合金的结构。因此，通过利用结构与性能之间的定性关系或经验公式来开发高性能合金。

结论

• •
  通过整合二元和三元子系统的热力学描述，以及报告的Q-Al₅Cu₂Mg₈Si₆相的热力学参数，建立了一个适用于基于Al-Si的铸造合金的Al-Si-Mg-Cu四元系统的自洽热力学数据库。计算结果与实验相平衡之间的密切匹配证明了热力学数据库的可靠性。此外，该数据库还能够

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程思源：撰写-原始草稿，验证，软件，方法论，研究，形式分析，概念化。王毅：撰写-审阅与编辑，撰写-原始草稿，方法论，概念化，监督。张明宗：方法论，概念化，研究。高天创：方法论，概念化，研究。张立军：撰写-审阅与编辑，监督，资金获取，概念化。

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