由于锆合金具有优异的机械性能、低的中子吸收截面、耐腐蚀性和良好的导热性,它们被广泛用作压水反应堆中的燃料包壳材料[1,2]。然而,在反应堆运行过程中,氢(H)主要通过冷却水的水蚀作用进入合金,在室温下引发氢化物的析出[3]。氢化物的形成——尤其是面心立方(FCC)板状或针状的δ-hydride(ZrH?.??)——会严重降低合金的延展性和断裂韧性,因为它们的脆性使得在变形过程中容易产生裂纹[4,5]。因此,氢化物的形成会损害合金在反应堆运行和乏燃料储存期间的结构完整性和使用寿命[[6], [7], [8]]。
机械性能的退化程度不仅取决于氢化物的存在,还取决于它们的空间形态[4,[8], [9], [10]]。在Zr合金压力管中,沿周向(CD)排列的氢化物通常被称为环向氢化物,而沿径向(RD)排列的氢化物被称为径向氢化物。由于径向氢化物在压力管使用期间垂直于外部载荷方向排列,它们更容易促进裂纹沿氢化物的扩展,从而导致比环向氢化物更快、更严重的断裂[11,12]。因此,径向氢化物的形成对延展性和断裂韧性的负面影响更为显著。从设计高性能核用Zr合金的角度来看,径向氢化物的形成是不希望出现的。
大量研究表明,Zr合金中的应力状态对氢化物的析出和空间形态起着关键作用。特别是宏观外部应力对氢化物形成和形态的影响已经得到了系统的研究。外部施加的压缩应力倾向于抑制氢化物的析出[13],因为它抵消了与氢化物形成相关的体积膨胀,从而增加了成核障碍。相比之下,拉伸应力通过降低这一障碍并创造有利于氢化物成核的能量位点来促进氢化物的析出[14]。此外,虽然在无外部应力条件下形成的氢化物通常是环向的,但在周向上施加拉伸应力可以改变它们的空间形态,使其从环向重新定向为径向氢化物。
虽然宏观外部应力对氢化物析出和形态的影响已经得到了广泛的研究[[15], [16], [17], [18], [19], [20], [21]],但内部应力的作用仍然知之甚少,然而同样重要[[22], [23], [24], [25], [26]]。由于六方密排(HCP)α-Zr结构的弹塑性各向异性,不同晶体取向的晶粒之间的变形不匹配会导致显著的晶间内部应力[[26], [27], [28]]。与外部应力不同,这些内部应力是自平衡的、局部的,并且在不同晶粒之间的大小和方向上都有所不同。在冷加工材料中,晶间内部应力可以达到数百兆帕,即使在没有外部载荷的情况下,它们也可能成为影响氢化物析出的主导因素[25,26]。此外,晶间内部应力还可能通过影响氢化物的重定向行为来影响其形态,因为它们可以改变所需的有效阈值应力。例如,再结晶Zr合金中氢化物重定向的阈值应力约为75–80兆帕[16],而在冷加工Zr合金中则超过170兆帕[19]。鉴于它们的长期存在,晶间内部应力可能是影响核应用中Zr合金氢化物析出、形态及其引起的机械性能退化的关键内在因素。然而,它们的具体影响尚未得到充分阐明。因此,定量评估晶间内部应力对氢化物析出和空间形态的影响对于深入理解这些系统中的氢化物行为至关重要。
中子衍射是多晶材料内部应力表征的强大工具。传统的中子衍射技术可以检测指向相同方向的衍射面的晶格应变,但无法解析完整的应变/应力张量[29,30]。为了克服这一限制,我们在之前的工作中开发了一种纹理组分依赖(TCD)的中子衍射方法[31,32]。TCD方法考虑了各个晶体取向(或纹理组分),能够在特定纹理组分的水平上进行完整的应力张量测量。该方法已成功应用于研究CuZn合金FCC α相在机械加载过程中的晶格应力分配[31]。然而,要将TCD方法应用于HCP α-Zr相,还需要进一步的方法改进,因为HCP系统的各向异性和复杂性更高。
在本研究中,我们采用TCD中子衍射方法来评估Zr-2.5Nb合金不同晶体取向下的晶间内部应力及其对氢化物析出和空间形态的影响。通过探讨内部应力在影响氢化物析出和形态中的作用,本研究旨在加深对Zr合金中应力驱动的氢化物行为的理解,为优化核燃料包壳材料、提高反应堆性能和确保安全提供有价值的见解。