基于羧甲基纤维素/氧化海藻酸钠的多功能导电水凝胶,用于机器学习辅助的体育训练

《Carbohydrate Polymers》:Multifunctional conductive hydrogel based on carboxymethyl cellulose/oxidized sodium alginate for machine learning-guided sports training

【字体: 时间:2026年01月16日 来源:Carbohydrate Polymers 12.5

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  本研究开发了一种基于P(AM-co-AA)/CMC/OSA/PDA-CNT的多网络水凝胶,具备高机械韧性(2416 kJ/m3)、优异导电性(1.5 S/m)和汗液耐受性。该材料通过可逆Schiff碱键和氢键实现双重动态交联,结合机器学习算法,准确率达98.75%,适用于长期运动监测与康复。

  
李振春|葛荣峰|李宁|侯佳琪|赵志远|华洁丽|杜创|王磊
中国吉林省长春市吉林大学生命科学学院,教育部分子酶学与工程重点实验室,邮编130023

摘要

多功能水凝胶在先进的可穿戴传感技术中展现了巨大潜力;然而,它们在现实世界的出汗和动态条件下的性能仍然是一个重大挑战。在这项研究中,我们使用聚(AM-co-AA)、羧甲基纤维素(CMC)、氧化海藻酸钠(OSA)和聚多巴胺修饰的碳纳米管(PDA-CNT)开发了一种高导电性和粘附性的水凝胶。该水凝胶具有基于可逆席夫碱键的双动态交联系统和强氢键,表现出高机械韧性(2416 kJ/m3)、优异的延展性(1829%)以及稳定的电导率(1.5 S/m)。它具有出色的抗汗性能,在剧烈运动期间仍能保持强大的粘附力和可靠的传感性能,并且在超过10,000次变形循环后仍具有高抗疲劳性,从而实现长期可靠的监测。作为一种高灵敏度的应变传感器,它具有多范围量程比(高达2.53),能够准确捕捉人体运动和生理信号,而不受汗水或运动伪影的干扰。当与机器学习算法结合使用时,该传感器的验证准确率达到98.75%,可提供关于运动技术的实时反馈,并支持个性化训练优化。此外,这种水凝胶还具有良好的抗菌性能和生物相容性,使其成为适用于长期体育训练和高出汗环境的下一代可穿戴电子设备的理想候选材料。

引言

可穿戴运动传感技术的迅速发展对柔性材料在机械适应性、环境韧性和信号可靠性方面提出了显著要求(Li等人,2024年;Roy等人,2025年;Wang等人,2025c年)。在关节弯曲、肌肉伸展或突然冲击等广泛且多方向的人体运动过程中,传统传感器经常会出现导电网络退化、信号漂移甚至由于材料疲劳或界面分层而导致结构失效等问题(Cui等人,2025年;Wang等人,2025a年)。尽管之前的研究尝试使用包含弹性聚合物和纳米导电填料的复合策略(Chang等人,2025年),但这些材料在剧烈运动和动态机械载荷下往往难以保持机械强度和传感稳定性(Li等人,2025年;Wu等人,2025b年)。 在体育科学中,实时监测运动学、心电图(ECG)和肌电图(EMG)信号对于优化运动精度和预防受伤至关重要(He等人,2025年;Song等人,2025a年;Zhao等人,2025年)。然而,商用凝胶电极由于汗水的影响会出现粘附力丧失、信号不稳定和皮肤刺激等问题,这限制了它们在长时间体育监测中的有效性(Bi & Yuan,2025年;Wei等人,2025年;Wu等人,2025a年)。相比之下,由弹性体填料复合材料制成的干电极则面临高皮肤-电极阻抗、有限的延展性和复杂的制造工艺等挑战,导致在动态、出汗条件下的机械兼容性和性能下降(Gong等人,2025年;Mo等人,2025年;Sharma等人,2025年)。 最近,人们开始关注多功能智能水凝胶(Gao等人,2025年;Xue等人,2025年)。聚多巴胺修饰的碳纳米管(PDA-CNT)提高了分散性、抗汗性和抗菌性能,有助于在潮湿环境中保持信号稳定性(Chu等人,2025年;Xu等人,2024b年)。然而,仅通过物理混合在循环载荷下的机械韧性和电导耐用性方面仍存在不足(Song等人,2025b年;Xu等人,2024a年)。为了进一步提高水凝胶的整体性能,人们将天然多糖引入网络中以改善复合性能。例如海藻酸钠、壳聚糖、纤维素和果胶,这些材料因其优异的生物相容性、生物降解性和可调功能性而被广泛用于构建能量耗散机制和多交联网络。其中,海藻酸钠作为一种天然阴离子多糖,因其良好的成膜能力和凝胶化能力而受到广泛关注。然而,其有限的反应性和机械稳定性限制了其在高性能水凝胶中的应用。为了解决这些限制,通常通过过氧酸盐处理对海藻酸钠进行化学氧化,得到氧化海藻酸钠(OSA)。尽管OSA链上的醛基可以与聚合物网络中的氨基形成可逆的席夫碱键,提供基本的恢复能力和抗疲劳性,但许多报道的OSA系统在潮湿或循环变形条件下仍表现出有限的延展性和稳定性(Shen等人,2025年;Wang等人,2024年)。这些缺点表明需要额外的结构强化来实现更高的机械强度。同时,富含羧基的羧甲基纤维素(CMC)不仅增强了亲水性和离子传输能力,还通过金属配位提供了强大的离子交联位点(Montazerian等人,2025年)。OSA和CMC的结合显著提高了水凝胶的断裂伸长率、韧性和环境稳定性,使其适用于更苛刻的机械和潮湿条件(Chen等人,2024年)。 本研究开发了一种基于P(AM-co-AA)/OSA/CMC/PDA-CNT(简称PCOP)的多网络水凝胶系统,该系统表现出优异的抗汗性能和稳定的传感性能。因此,我们假设通过P(AM-co-AA)主链的氨基与OSA的醛基之间的可逆席夫碱键构建双动态交联网络,并结合CMC提供的强氢键,将赋予水凝胶卓越的机械韧性、快速自愈能力和高抗疲劳性。此外,PDA-CNT的加入预计将建立高效、稳定、抗汗和耐变形的导电路径。PDA中的儿茶酚基团在潮湿环境中显著增强了粘附力和稳定性,而抗菌成分有效抑制了潮湿条件下的微生物生长,确保了长期的生物相容性。这种水凝胶为下一代抗汗、高舒适度的可穿戴运动传感系统提供了一种创新的材料解决方案。

材料

丙烯酰胺(AM,99%)、丙烯酸(AA,99%)、3-羟基酪胺盐酸盐(DA)和海藻酸钠(SA,分子量M? = 20–50 kDa,粘度15–60 mPa·s,M/G比为1)从中国上海的Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd.购买。过硫酸铵(APS,98%)和N,N-亚甲基双(丙烯酰胺)(MBA,99%)从中国上海的Shanghai Mai Lin Biochemical Co., Ltd.购买。过氧化钠(NaIO?,99%)和羧甲基纤维素(CMC,在25°C下水中的粘度为2%):

聚多巴胺-碳纳米管和PCOP?.?水凝胶的设计与表征

在这项研究中,我们提出了一种多功能协同策略,结合了高韧性、抗菌活性、电导率和粘附性能,开发了一种高性能的聚(丙烯酰胺-co-丙烯酸)/羧甲基纤维素/氧化海藻酸钠/聚多巴胺-碳纳米管(P(AM-co-AA)/CMC/OSA/PDA-CNT)复合水凝胶,用于可穿戴运动传感和康复监测(图1a–b)。这一策略受到了天然复合材料和导电网络的启发。

结论

本研究提出了一种高性能的PCOP?.?水凝胶传感器,它结合了动态交联和非共价相互作用,为智能体育训练监测提供了创新解决方案。该材料结合了高灵敏度、抗汗性、耐用性和生物相容性,能够实时准确地捕捉运动员的运动数据和生理信号。即使在大量出汗的条件下,它也能保持强大的粘附力,显著提升了...

CRediT作者贡献声明

李振春:撰写——原始草稿。 葛荣峰:软件开发。 李宁:数据整理。 侯佳琪:验证。 赵志远:概念构思。 华洁丽:资源获取。 杜创:资金筹集、正式分析。 王磊:撰写——审阅与编辑。

伦理声明

所有涉及人体的实验均遵循世界医学协会的伦理指南。参与人体运动传感测试的志愿者也是本文的合著者,志愿者的性别对研究结果没有影响。本研究中的所有涉及人体的实验仅限于在人体皮肤表面进行的非侵入性测试。此外,所有参与者在参与研究前均签署了知情同意书。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

致谢

本研究得到了吉林省重点研究发展计划(编号:20240305028YY)的财政支持。
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