《Journal of Environmental Management》：Effect of temperature on the permeation for gravity-driven membrane (GDM): Linking adsorbed water with flux decline
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重力驱动膜（GDM）系统在常温下存在通量衰减现象，本研究通过纯水实验揭示温度升高至35℃可使稳定通量时间缩短50%，吸附水比例Ra随时间指数增长导致通量下降，机理与膜表面能及吸附水相态转变相关。
Juan Yu|蔡耀辉|杨明飞|文明义|高晓东|赵晓宁
西北农林科技大学水土保持科学与工程学院（水土保持研究所），中国陕西省杨陵市，712100
摘要
重力驱动膜（GDM）系统是一种具有高效能源利用潜力的水处理技术。然而，对于水温和吸附水对GDM性能影响的理解仍然有限。在本研究中，使用纯水来阐明GDM中通量下降的耦合行为和机制。结果表明，在所有测试条件下，GDM的通量-时间曲线呈现出相似的模式：通量迅速增加至最大值，随后在大约3000分钟内逐渐下降至稳定值。当水温从5°C升高到35°C时，达到稳定通量所需的时间缩短至5°C时的一半。在渗透过程中，吸附水与孔隙体积的比值（R_a）随时间呈指数增长，导致渗透通量从最大值逐渐下降至稳定值。总体而言，我们的研究结果表明，GDM系统中的通量减少主要受材料属性（如表面能及相关界面特性）以及吸附相中水分子相互作用的影响。这项工作提供了机制上的见解，有助于优化GDM的设计和操作参数，以实现高效的水处理。
引言
由于膜技术具有明显的优势，如减少化学物质的使用、更环保、占用空间小、产水质量高以及操作简便（Tikka等人，2019年），它已被广泛应用于全球的饮用水生产。然而，膜污染仍然是其可持续应用的主要技术挑战之一，因为有机物质、无机物质和生物物质的积累会导致膜性能下降（Hitchin等人，2024年）。因此，需要定期反冲洗和化学清洗来维持膜的过滤性能，但这会导致系统配置变得越来越复杂，运行成本也随之增加（Sanawar等人，2018年）。因此，为了保持膜过滤的有效性，必须定期对系统进行反冲洗和化学清洗。这使得膜系统变得更加复杂，运行成本也随之上升。
重力驱动膜（GDM）因其操作简单、维护成本低和能耗低等明显优势，在不同类型的水处理中得到越来越广泛的应用（Chang等人，2022年；Chen等人，2024年）。GDM系统已成功应用于河水（Chawla等人，2017年）、处理后的废水（Wang等人，2017年）、雨水（Du等人，2019年）、海水（Wu等人，2017年）以及藻类水的过滤（Du等人，2022年）。在过滤过程中，污染物不断在膜表面积聚，导致GDM系统的过滤效率下降。过去二十年的研究重点关注了pH值（Li等人，2020年）、进水水质（例如蛋白质、天然有机物和多糖引起的凝胶化转变（Landsman等人，2023年；Yu等人，2020年）、操作条件（例如通量（Lee等人，2006年）以及膜界面特性（亲水性、粗糙度和电荷（Zhang等人，2015年；Ritt等人，2020年））在膜污染中的作用。这些进展为进水预处理策略（Landsman等人，2023年；Chen等人，2022年；Beyer等人，2017年）的发展提供了依据，并促进了低污染膜材料的研究（Ostadi等人，2023年；Ma等人，2022年）。因此，本研究的意义不在于缺乏对GDM污染的学术关注，而在于大多数现有研究主要将污染视为在近乎等温条件下的化学和水力因素的函数。特别是，进水温度在GDM操作中的作用，以及其在传输和污染机制描述中的整合，仍然不够清晰，尽管已知膜传输（Sharma和Chellam，2005年；Ben Amar等人，2007年；Jawor和Hoek，2009年）和界面特性（Mo等人，2008年；BinAhmed等人，2021年；Fontananova等人，2014年）明显受温度影响。
同时，大量研究观察到在通过纯水时会出现通量下降的现象（Miao等人，2021年），但其背后的机制仍不清楚。有一种假设试图解释GDM的渗透性能，这与孔隙的物理性质有关。Islam等人（2022b）指出，由于GDM的孔隙结构较为刚性，膜压实不太可能是主要原因。与此同时，其他领域的研究提供了新的见解。粘土中的吸附水被认为是围绕固体颗粒的水层，在水力梯度下无法自由移动（Zhang等人，2022年）。随着吸附水体积的逐渐增大，它会占据微孔并引发毛细凝结现象，尤其是在具有多个功能团的孔壁处，如在烟煤中观察到的那样（Xi等人，2021年）。因此，GDM孔隙中水状态的变化可能是通量下降的原因。关于吸附水对膜处理的影响的研究有限，特别是温度和吸附水共同作用对膜通量变化的影响。
在这里，我们通过研究5°C、10°C、15°C、25°C和35°C下的GDM渗透行为来填补这一空白，并使用纯水进行了渗透实验。该研究重点量化了温度和材料特性对GDM渗透行为的特定影响。使用核磁共振技术确定了GDM的R_a值。此外，我们还探讨了温度如何改变材料特性，以及这些变化如何与吸附水的动态相互作用，从而控制渗透过程，从而阐明了纯水通量下降的机制。这些发现为GDM系统中的堵塞现象提供了机制上的见解，并对其设计和操作提供了指导。
材料与表征
渗透实验使用了四种主要由粘土（GDM1）、碳化硅（GDM2）、石英砂（GDM3）和氧化铝（GDM4）组成的重力驱动膜（GDM）。GDM1和GDM2是根据我们之前的研究方法制备的（Cai等人，2019年），而GDM3和GDM4则从中国江西省萍乡市晨化填料有限公司购买。这四种GDM完全是无机的，从而最大限度地减少了膜压实的影响（
微观形态
图2a显示了渗透前GDM表面形态的扫描电子显微镜（SEM）图像。与GDM2、GDM3和GDM4相比，GDM1的表面纹理更为粗糙，孔径大小也更加不均匀（图2a）。图2c展示了渗透前的孔径分布及其对应的累积分布曲线。从图2c可以看出，GDM1、GDM2、GDM3和GDM4的平均孔径分别为0.49 μm、28.83 μm、2.81 μm和37.16 μm。
水温对渗透过程的影响
在渗透过程中，所有GDM都表现出相似的整体行为：水通量迅速增加至最大值，然后逐渐下降，直至达到准稳态（图4）。这一模式与之前的重力驱动或低压膜系统的观察结果一致，即初始的润湿和稳定阶段之后是渗透性的逐渐丧失（Abubakar等人，2016年；Hubadillah等人，2018年）。尽管理论上的通量曲线
结论
本研究系统地研究了五种不同水温下GDM的渗透行为。与以往的研究不同，本研究明确量化了温度对GDM中吸附水和关键材料特性的影响，并阐明了它们之间的相互作用如何共同控制渗透性能。主要结论如下：
(1)GDM的渗透曲线在各种水温及材料条件下表现出一致的趋势。通量
作者贡献声明
Juan Yu：撰写——原始草稿、可视化、数据分析、正式分析、数据管理、概念构思。Yaohui Cai：撰写——审阅与编辑、资源协调、项目管理、资金获取、概念构思。Mingfei Yang：可视化、方法论、数据分析。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
作者衷心感谢国家自然科学基金（52009113）、新疆干旱地区农业研究院科技创新专项（XJHQNY-2025-3）、陕西省重点研发计划（2024NC2-GJHX-28）、陕西省创新能力支持计划（2025ZC-KJXX-26）、国家重点研发计划（2021YFD1900700）、以及青年人才支持计划的支持。
