由木材、粪便、秸秆和塑料燃料燃烧产生的初级生物质燃烧有机气溶胶所形成的单线态氧和三重态激发态有机物：溶剂依赖性光化学的作用

《ACS ES&T Air》：Singlet Oxygen and Triplet Excited State Organics Produced by Primary Biomass Burning Organic Aerosol from Wood, Dung, Straw, and Plastic Fuels: Role of Solvent-Dependent Photochemistry

生物质燃烧产生的褐碳（BrC）在光照下产生活性氧物种（1O?和3C*），其感光效率受溶剂选择和燃料类型影响。研究采用乙腈-水混合溶剂萃取BrC，结果显示该溶剂能提高1O?回收率达6倍，且不同燃料（桦木、牛粪、秸秆、塑料）的BrC活性差异显著，含氮物种可能驱动这一差异。

　　

生物质燃烧产生的有机气溶胶（BBOA）是棕色碳（BrC）的重要来源，棕色碳是一类吸收光线的有机化合物，对气候和大气氧化化学过程具有重要影响。某些棕色碳中的发色团在太阳光照射下会产生活性氧化剂，如单线态氧（¹O₂^*）和三线态激发态（³C*），但我们仍然无法预测是哪些特定的官能团驱动了这些激发态氧化剂的生成。我们假设，由于$\backslash text\{O\}\_2$的主要消耗途径是溶剂的作用，因此使用水基溶剂提取这些发色团可能会导致：（1）低估BBOA中$\backslash text\{O\}\_2$的生成量；（2）忽略那些可能存在于疏水性气溶胶相中的不溶于水的发色团。为了更好地反映大气气溶胶的多相特性，我们采用了乙腈和水作为共溶剂来提取棕色碳中的疏水性发色团。在BAMBE实验中，我们收集了来自山毛榉木、牛粪、秸秆和塑料燃烧产生的初级有机气溶胶（POA）样本，并使用呋喃醇和丁香酚作为探针，通过双探针光化学方法在UVA光照射下测定了$\backslash text\{O\}\_2$和³C*的稳态浓度及其量子产率。乙腈-水混合物提高了发色团的提取效率，并减缓了$\backslash text\{O\}\_2对3C*的淬灭过程，使得$ \backslash text\{O\}\_2$的浓度增加了多达6倍。燃料类型对氧化产率有显著影响：山毛榉木和塑料燃烧产生的样品中$ \backslash text\{O\}\_2$和3C*的生成量最高，分别达到了4.9\; \pm \; 0.1\%和4.2\; \pm \; 0.2\%。进一步的FIGAERO–CIMS分析揭示了不同燃料和燃烧条件下的成分差异，表明含氮化合物是影响发色团光敏效率变化的关键因素。我们的研究结果强调了溶剂选择和燃料来源在评估棕色碳光化学活性中的重要性，并为了解BBOA在大气多相环境中的氧化潜力提供了新的见解。$