《Waste Management》：Machine learning based prediction of mechanical properties in carbon fiber recovered through pyrolysis
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碳纤维回收工艺优化及机器学习模型构建研究。通过热解氧化结合机器学习预测模型，解决了传统热解法效率低、残留碳影响性能等问题。随机森林模型在拉伸模量和强度预测中表现最优（R2分别为0.9608和0.9419），确定最佳热解速率5℃/min、氧化温度570℃及碳纤维质量分数45%-75%。研究为智能优化碳纤维回收工艺提供理论支撑。
郭翔|李天|刘春婷|张萌|李浩|李金瑞|张一华|曾春梅|魏书武|裴琳琳|刘芳|陈大
中国民用航空大学科技创新研究院，天津 300300，中国
摘要
传统热解技术在回收碳纤维方面的局限性包括处理时间较长、效率较低，以及工艺参数与性能之间的关联不明确。此外，单独的热解过程会在碳纤维表面形成残留的焦炭，严重影响了其可重复使用性。因此，本研究采用了热解氧化回收相结合的方法来获得纯净的碳纤维，并引入了一种创新的机器学习优化框架来预测和分析关键的回收参数。具体而言，通过系统的文献研究建立了原材料特性和工艺参数的数据库。随后，整合了四种机器学习模型来预测碳纤维的机械性能，其中随机森林模型的表现最佳，决定系数分别为0.9608和0.9419。此外，部分依赖图分析确定了工艺窗口并优化了参数。最佳的结果是在5℃/分钟的热解速率、570℃的氧化温度以及45%-75%的碳纤维质量分数条件下获得的。对于拉伸强度而言，最佳参数为557℃的氧化温度和45分钟的氧化时间。5℃/分钟的热解速率有助于稳定拉伸模量，而500℃的温度则有助于保持拉伸强度。此外，75%的碳含量结合较高的纤维质量分数能够提升机械性能。本研究为后续的碳纤维热解-氧化回收实验奠定了基础，并提高了回收效率。总体而言，该研究为碳纤维回收技术提供了更准确的理论支持。
引言
由于碳纤维增强聚合物（CFRP）具有出色的比强度、耐高温性、抗疲劳性和化学稳定性（Guo等人，2022年），它已成为航空工业中轻量化设计的核心材料。在飞机应用中，其使用范围已从舱门和整流罩扩展到主承重结构，如翼梁和中央翼盒，并逐渐应用于高温区域，例如发动机整流罩（Ahmad等人，2022年）。除了减轻飞机重量外，它还增强了结构强度和抗疲劳性，从而提高了飞行安全性和效率（Kolobkov和Malakhovskii，2020年）。预计到2025年，全球对CFRP的需求年增长率将超过12%（Zhang等人，2023年）。这一增长导致了制造废料和报废产品的激增，仅2020年就达到了62,000吨（Chen等人，2023年）。到2050年，航空工业在生产及处置阶段将产生总计约500,000吨的CFRP废弃物（Lefeuvre等人，2017年；Meng等人，2020年）。据预测，到2025年，全球民用航空领域将有近8,500架飞机退役（McConnell，2010年），因此其废弃物的处理和回收已成为亟待解决的环境和经济问题（Butenegro等人，2021年）。由于90%的飞机部件是可回收的（Sabaghi等人，2015年），回收碳纤维具有显著的经济价值：原始碳纤维的成本为33美元/千克至66美元/千克，而回收碳纤维的价格则在13美元/千克至19美元/千克之间（Lefeuvre等人，2017年；Meng等人，2020年）。因此，从退役的航空材料中回收碳纤维可以减少原材料开采，降低污染，并创造经济和社会效益（Hecker等人，2023年）。
目前，热解回收技术在工业上占据主导地位（Zhang等人，2020年），该方法利用450℃-700℃的受控过程将树脂基体分解为气体、液体和固体产物，同时保持碳纤维的完整性，从而提高资源利用率（Wei和Hadigheh，2024年）。其核心挑战在于在有效分离树脂和控制纤维损伤之间找到平衡（Xu等人，2024年）。回收纤维的性能取决于原材料特性（纤维类型、树脂体系）和工艺参数（温度分布、停留时间、气氛组成）之间的复杂相互作用（Pimenta和Pinho，2012年；Ren等人，2022年）。Kim等人（2022年）比较了三种碳纤维回收技术，发现蒸汽热解具有最高的能源效率。回收的碳纤维增强PE复合材料具有优异的机械性能和界面粘结性，适用于大规模碳纤维回收和复合材料制备。Kim等人（2018年）开发了一种两步低能耗回收技术，利用CO2和过热蒸汽。在400℃下对CO2进行预处理，然后在700℃下进行蒸汽处理，使得RCF的强度保留率超过80%，实现了高效且低成本的回收和资源利用。Chen等人（2023年）揭示了废弃风力涡轮叶片的热解特性和产物规律。低温快速热解可以有选择地回收酚类化合物，为它们的资源利用、工艺参数选择和二次污染控制提供了实际参考。尽管现有的实验方法可以准确评估碳纤维的性能，但仍存在周期长和效率低等瓶颈，难以满足工业需求。除了碳纤维回收领域外，材料制备领域也取得了一些进展。Capricho等人（2023年）制备了一种含有稳定氮氧自由基的环氧树脂涂层，通过控制自由基的方向进行磁固化，可用于医疗、建筑等领域的表面抗菌保护。Blythe等人（2022年）还利用聚酰胺6,6纳米纤维薄膜对碳/玻璃纤维复合材料进行了界面增韧处理，改变了失效机制，提高了断裂应变和韧性，适用于制造轻质和高韧性结构，如汽车。
传统的研究方法已无法满足现代工业的需求。机器学习（ML）凭借其强大的特征捕捉能力、较短的实验周期和低成本，正逐渐取代传统的物理和化学实验，成为工艺模拟的成熟工具（Shafizadeh等人，2023年）。在高复合材料领域，机器学习的应用也取得了进展。Chai等人（2024年）提出了一种基于AIoT和CNN-LSTM模型的智能框架，用于实时预测复合材料制造过程中的温度和玻璃化转变温度，从而优化工艺并提高质量。Chai的团队（2022年）还提出了一种多阶段启发式优化框架，通过逆向模具填充和局部搜索算法有效降低了注射压力、锁模力和孔隙率，提高了复合材料的制造效率和质量。该团队（Chai等人，2023年）还将KNN和ANN元模型应用于RTM工艺填充预测，以注射位置和树脂粘度为输入，预测最大注射压力和所需的排气孔数量，误差范围为5.0%-17.5%，显著降低了计算成本。同时，他们还关注LCM工艺中注射配置的仿真优化，提出了结合机器学习技术的元建模方法来构建简化模型，降低仿真成本，并辅助寻找最优的注射/排气孔配置（Chai等人，2021年）。机器学习还广泛应用于生物质热解和固体废物回收：Leng等人（2021年）使用随机森林预测生物质热解产物的分布和生物油的能量值（HHV），发现温度对产量和原料特性（高C/H比、低O含量）至关重要。Zhu等人（2019年）证明了随机森林在预测生物炭产量（与结构特征相关）和碳含量（取决于元素组成）方面的优势，热解条件的影响大于生物质本身的性质。当前的研究在利用机器学习技术模拟和预测碳纤维制备过程、生物质热解和固体废物转化方面取得了进展，大多数研究集中在产物分布的分析上。然而，对于产物特性的深入探索，尤其是反应参数对产物的协同效应机制，仍相对不足。
热解回收碳纤维（RCF）的机械性能对其可用性、工艺优化评估和回收经济效益至关重要（Salas等人，2023年）。机械性能不达标的回收纤维难以在高附加值领域使用，从而降低了回收的经济效益。目前，关于RCF机械性能预测的研究较少，这限制了对热解回收碳纤维性能的准确预测以及热解工艺的进一步优化。此外，仅通过热解回收碳纤维会在表面留下大量残留碳，从而影响RCF的性能，而热解后的氧化可以有效去除这些残留物，保持其机械性能（Ren等人，2023年）。传统实验试图通过调整温度、气氛或催化剂来优化性能，但非线性参数与性能之间的关系（例如，较高温度有助于树脂去除但会加剧氧化）以及多因素耦合（例如，加热速率与停留时间的协同作用）（Ren等人，2022年），加上原材料的异质性，阻碍了对性能演变机制的系统性分析和在特定条件下的准确预测。这一瓶颈导致人们仍然依赖“试错”方法来调节性能，造成了资源和时间的巨大浪费。
因此，本研究重点关注利用机器学习进行碳纤维的两步热解氧化回收。通过构建工艺参数和原材料特性的数据集，以保持回收碳纤维的高机械性能为核心目标，利用机器学习预测最佳实验工艺。与类似研究相比，本研究侧重于产品机械性能的优化，比较了四种模型，并结合可视化方法探索了关键参数对性能的非线性影响机制。该系统有望打破传统的实验依赖性，实现工艺输入与碳纤维性能之间的智能映射，为优化热解温度和制定持续时间控制策略提供数据支持。
数据收集与处理
机器学习模型的构建依赖于充足且可靠的数据（Chen等人，2024年；Zhang等人，2025年）。研究数据来源于与碳纤维复合材料热分解相关的文献，直接从表格中提取或使用GetData软件从图像中提取。共从22篇论文中提取了156个数据集（Guo等人，2019年；Hyeon-Hye和Byung-Joo，2023年；Jeong等人，2019年；Kim等人，2017年；Kim等人，2018年；Lester等人，2004年）
数据集分析
对所有输入和输出变量进行了描述性分析，详见图S3，以初步了解碳纤维热解回收特性的分布情况。此外，关键统计指标（包括最小值（Min）、25%、50%、75%的值、最大值（Max）、平均值、标准差（SD）和方差（Var）在表S1中进行了简洁列出。根据表S1和图S3中的统计结果
RF模型特征贡献
图4展示了每个输入特征的影响权重，以及原材料特性和实验过程对输出的整体影响。特征的SHAP值越大，其重要性越高。TMP对热解时间的敏感性最强，平均SHAP值为0.31。碳纤维质量分数的平均SHAP值为0.26，排名第二。接下来是热解速率和氧化温度。
结论
本研究开发了四种机器学习模型，基于原材料特性和热解工艺参数预测碳纤维的机械性能。通过系统的特征选择和超参数优化，进一步提高了模型性能。在这些模型中，RF在TMP和TSP预测方面的表现最佳，其优化的R2值分别为0.9608和0.9419。相应地，MSE值低至0.0003
CRediT作者贡献声明
郭翔：撰写 – 审稿与编辑，数据整理，概念构思。李天：撰写 – 原始草稿，资源获取，方法论，实验研究。刘春婷：方法论，实验研究。张萌：验证，方法论。李浩：验证，方法论。李金瑞：验证，方法论。张一华：验证，方法论。曾春梅：验证，方法论。魏书武：验证，方法论。裴琳琳：撰写 – 审稿与编辑，监督。刘芳：撰写 – 审稿与编辑，
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的报告内容。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（编号：52406284）的财政支持。
