螯合铁脱硫氧化塔中气体带下形成机理与水动力学调控

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Mechanisms of Gas Carry-Under Formation and Hydrodynamic Regulation in a Chelated-Iron Desulfurization Oxidation Tower

　　

• •
  开发并验证了一个工业规模的螯合铁脱硫氧化塔瞬态CFD模型。
• •
  发现气体夹带取决于气泡传输路径的连续性。
• •
  结构参数和运行参数通过不同的流体动力学机制调节气体夹带。
• •
  提出了三种用于抑制气体夹带的流体动力学调控原则。

引言

螯合铁脱硫技术因其高效的脱硫效率、硫回收能力和环境兼容性，已被广泛应用于含硫气体的净化[1]、[2]。在该工艺中，氧化塔是再生吸收液的核心单元，通常采用鼓气充氧来增强氧气传质和亚铁离子（Fe²⁺）的氧化[3]。然而，气液接触的增强也增加了气体夹带，导致部分气相随再生液离开塔体，即发生气体夹带现象。这降低了氧气利用率，并可能对下游装置的稳定运行产生不利影响[4]、[5]。因此，在保持高效再生的同时抑制气体夹带已成为螯合铁脱硫氧化塔设计和运行中的关键挑战。

气体夹带是气液接触及随后气液分离的累积结果，而非仅发生在出口的局部现象。气泡进入氧化塔后，经历不断演化的流体动力学环境，这些环境影响气泡的轨迹、停留时间、迁移和分离。此外，不同流动区域之间的相互作用进一步增加了气泡传输的时空复杂性[6]。由于气液两相流具有瞬态、非均质和多尺度特性，即使局部流体动力学条件的微小变化也可能显著改变气泡轨迹和分离行为，最终决定气体夹带的程度[7]、[8]、[9]。因此，阐明流动演化、气泡传输与气体夹带之间的内在关系，对于有效实现气体夹带的流体动力学调控至关重要。

为理解气液系统的复杂流体动力学行为，研究者在气泡反应器内的流动结构演化方面进行了大量研究，逐步建立了反应器构型、流体动力学特征与反应器性能之间的关系。先前的研究表明，反应器几何形状[10]、[11]、[12]、操作条件[13]、[14]、[15]和流体性质[16]、[17]、[18]均可改变内部流动组织，从而影响气液接触、传质和化学反应，并最终影响整体反应器性能[19]、[20]。这些工作大大推进了对复杂气液流体动力学的理解，并为气泡反应器的优化提供了重要指导。然而，在螯合铁脱硫氧化塔中，气体夹带是整个流体动力学演化过程的最终结果。其发生不仅受局部流动特征控制，还受不同流动区域之间的协同相互作用以及气泡在整个反应器中的连续传输的共同支配。现有的流体动力学结构知识尚未与气体夹带的形成建立直接联系，特别是关于流体动力学结构如何调节气泡传输并最终决定气体夹带的问题[21]、[22]。因此，目前仍然缺乏对流体动力学组织、气泡传输与气体夹带之间内在关系的系统理解。

随着实验诊断技术的快速发展，高速成像、粒子图像测速和电阻率断层成像等先进测量方法已被广泛应用于研究气液流动结构[23]、[24]。翟等人[25]开发了一种同步S-PLIF/PIV测量系统，用于可视化水平气液间歇流，识别了三种不同的气泡夹带机制，并通过速度场、湍流强度和雷诺应力揭示了液体运动对气泡脱附和夹带的影响。然而，由于测量可及性和时空分辨率的限制，实验方法通常无法完整捕捉工业规模反应器内的流体动力学演化。相比之下，计算流体动力学（CFD）能够在全反应器范围内提供高分辨率的流动信息，已成为解析复杂气液流动演化的有效手段[26]、[27]。Putra等人[28]开发了一种多场Euler-Euler模型，纳入气泡夹带模型来研究自由表面涡旋流引起的气体夹带。结果表明，夹带行为受到流体动力学特征的强烈控制，增强的旋转流动结构促进了气体夹带，而气泡尺寸和模型参数也显著影响夹带速率。Adb等人[29]通过CFD模拟证明，分布器孔径和液位显著影响气体分布，进而影响气体夹带的风险。这些研究表明，CFD不仅能在复杂气液系统内提供详细的流体动力学信息，还能从机理上解释流动结构如何支配气泡传输和气体夹带，从而为研究氧化塔中气体夹带背后的流体动力学机制提供了一种有效工具。

基于上述考虑，本研究利用经过验证的瞬态CFD模型对一座工业规模的螯合铁脱硫氧化塔进行了研究。研究目标是从气泡传输的角度建立流体动力学行为与气体夹带形成之间的内在关系。首先，在基准工况下识别了导致气体夹带的主要气泡传输路径。随后，通过考察结构参数和运行参数对气泡传输的影响，系统地分析了典型结构参数和运行参数的流体动力学调控机制。最后，基于决定气体夹带的关键气泡传输过程，提出了流体动力学调控原则。本研究为气体夹带的形成提供了新的机理洞察，并为螯合铁脱硫氧化塔以及其他气液接触器的设计和运行提供了一种流体动力学框架。

章节片段

工艺和氧化塔概述

螯合铁氧化还原吸收工艺是一种高效湿法脱硫技术，其中螯合三价铁离子作为氧化剂将天然气中的硫化氢（H₂S）转化为单质硫，从而实现含硫气体的净化[30]。完整的螯合铁脱硫系统主要包括吸收塔和氧化塔，如图1a所示。吸收塔负责将天然气中的H₂S脱除

几何模型

本研究采用的几何模型是基于中国石油西南油气田公司天然气研究院提供的螯合铁脱硫氧化塔工程图纸构建的。该氧化塔为垂直圆柱形气泡柱反应器。为确保计算效率同时准确捕捉关键的流体动力学特征，实际几何结构按以下原则进行了合理简化：

• 1)

结果与讨论

气体夹带是气泡在气液流体动力学、相间传质和化学反应共同作用下传输的累积结果。因此，理解其形成不仅需要识别基准工况下的主导气泡传输路径，还需要阐明结构参数和运行参数如何通过流体动力学机制调节这些路径。基于经过验证的CFD模型，本节分为三部分组织。

结论

本研究开发了一个工业规模的瞬态CFD模型，耦合了Euler-Euler多相流、群体平衡、组分传输、相间传质和螯合铁氧化动力学，用于研究螯合铁脱硫氧化塔中的气体夹带现象。预测的整体含气率与已发表的实验测量值吻合良好，平均相对偏差为5.4%。基于验证后的模型，阐明了其形成机理、流体动力学

CRediT作者贡献声明

张武：监督指导、资源获取、概念构思。高原：模型验证、软件开发、项目管理、形式化分析。何葛：论文撰写与编辑、可视化、监督指导、方法论设计、概念构思。付敬强：软件开发、调查分析、数据管理。苗超：模型验证、方法论设计、调查分析、概念构思。李 guidong：论文初稿撰写、可视化、模型验证、软件开发、方法论设计。凡瑞：模型验证、软件开发、调查分析、形式化分析。

生成式人工智能及AI辅助技术在写作过程中的使用声明

在本文撰写过程中，作者使用了ChatGPT 5.5来辅助完成文献综述整理、初步概念框架构建和语言可读性改进。使用该工具后，作者对所生成的内容进行了审阅和编辑，并对最终发表论文的内容承担全部责任。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文工作的已知的竞争性经济利益或个人关系。

高原 | 苗超 | 付敬强 | 凡瑞 | 李 guidong | 高原 | 张武 | 何葛