在日本青森县六所村核燃料后处理厂附近海域观测到的源自该厂的无机碘-129（129I）的化学形态

《Journal of Environmental Radioactivity》：Chemical forms of inorganic 129I originating from the spent nuclear fuel reprocessing plant observed off Rokkasho, Aomori Prefecture

　　

• •
  我们分析了六所海岸外海水中无机¹²⁹I和¹²⁷I的化学形态。
• •
  核燃料后处理厂释放的¹²⁹I主要以溶解态¹²⁹I^?的形式存在。
• •
  ¹²⁹IO₃^?/¹²⁷IO₃^?的原子比未检测到显著变化。
• •
  河流输入提供的¹²⁹I同样主要以溶解态¹²⁹I^?的形式存在。

引言

¹²⁹I是一种长寿命放射性同位素，物理半衰期为1570万年，衰变过程中发射β射线（154 keV）和γ射线（39.6 keV）。它由大气中的氙与宇宙射线的相互作用天然产生，同时也由地壳中铀和钍的自发裂变产生（Edwards, 1962）。然而，近几十年来，核武器试验和核燃料后处理厂的人为释放量有所增加。人为释放前的¹²⁹I/¹²⁷I原子比约为(1.5 ± 0.15) × 10^?12（Fehn et al., 2007），而核武器试验产生的该比值约为2 × 10^?11（Yiou et al., 1994）。

在海水中，碘以碘离子（I^?）、碘酸根离子（IO₃^?）和有机碘的形式存在。碘酸根离子通过浮游植物和海洋细菌的活动被还原为碘离子（Farrenkopf et al., 1997; Tsunogai and Sase, 1969; Wong et al., 2002）。相反，碘离子通过与浮游植物产生的过氧化氢与有机物反应，形成溶解性和颗粒性有机碘（Luther et al., 1995）。此外，一小部分碘通过生物过程转化为挥发性有机碘化合物，随后释放到大气中（Liss and Slater, 1974; Lovelock, 1975; Moore and Tokarczyk, 1992）。在沿岸环境中，由于溶解态碘被纳入沉降颗粒以及与营养盐供给相关的有机碘形成等过程，碘循环与大洋开放海域不同（Kaplan et al., 2000; Luther et al., 1995; Wong et al., 1976）。海藻主要吸收碘离子，而碘酸根离子仅在细胞表面被还原为碘离子后才能被吸收（Fievet et al., 2023; Küpper et al., 1998）。因此，碘离子和碘酸根离子在海水中具有不同的转化途径，以及被海藻吸收的机制和吸收速率也不同（Hirano et al., 1983; Küpper et al., 1998）。虽然溶解性有机碘存在于沿岸海水中，但其浓度远低于溶解性无机碘的浓度（Zheng et al., 2011），这表明只有少量溶解态碘转化为有机形态。因此，无机碘构成了主要的溶解态碘储库，在海洋碘循环中发挥着核心作用。阐明无机¹²⁹I的化学形态对于理解其向海藻的转移以及其在沿岸海洋环境中的运输、转化和生物地球化学行为具有重要意义。

在日本青森县六所村，日本原子能燃料公司运营的乏燃料后处理厂正在进行试运行，为全面商业运营做准备。即使在试运行期间，设施运行过程中产生的¹²⁹I也会定期以液态废水的形式排入海洋环境（Ochi, 2015）。此外，在全面运营期间，¹²⁹I释放的年度管理目标值设定为大气释放1.1 × 10¹⁰ Bq y^?1（可能沉积在海面或从陆地输入），直接液态排海4.3 × 10¹⁰ Bq y^?1（Japan Nuclear Fuel Limited, 2020）。因此，了解¹²⁹I在周边海洋环境中的行为对于环境影响评估至关重要。

围绕六所村的¹²⁹I环境调查已在河流水、湖泊水、地下水、大气沉降物和沿岸海水等方面开展（Gasa et al., 2017, 2019; Hasegawa et al., 2017; Ueda et al., 2015, 2022）。这些研究报告称，在后处理厂周边的环境水体中检测到了超过自然本底水平的¹²⁹I浓度。在沿岸海洋环境中，¹²⁹I浓度的变化受到海流、河流输入和后处理设施释放的综合作用影响。然而，以往大多数研究主要集中在总¹²⁹I浓度上，尽管无机¹²⁹I按其化学形态的行为对于理解¹²⁹I向海藻的转移具有重要意义，但相关信息仍十分有限。在本研究中，对采集自六所海域的海水进行了无机¹²⁹I物种的化学分离和分析，以调查其分布特征和潜在来源。

章节摘要

研究区域与海洋学观测

青森县太平洋沿岸水域主要受沿北海道东南部南岸向南流动的千岛寒流和从日本海经津轻海峡向南流动的津轻暖流的影响。本次海洋学调查于2022年6月2日（HI2022–1）、2022年9月2日（HI2022–2）和2023年6月20日（HI2023–1）在六所海域开展。观测站位如图1所示。温度和盐度使用CTD（COMPACT–CTD Lite和CTD Lite；JFE）进行测量。

盐度和温度

图3展示了盐度和温度的垂直剖面，以及（¹²⁹I^? + ¹²⁹IO₃^?）/（¹²⁷I^? + ¹²⁷IO₃^?）、¹²⁹I^?/¹²⁷I^?和¹²⁹IO₃^?/¹²⁷IO₃^?的原子比。六所外海位于一个水文条件复杂的区域，沿北海道东南海岸向南流动的千岛寒流、从日本海经津轻海峡流出的津轻暖流，以及从黑潮延伸体分离出来的暖核涡旋在此汇聚。一般而言，该区域……

结论

在本研究中，在六所海岸外设立了观测站位，进行了盐度和温度测量并采集了海水样品。采用AMS对海水中无机¹²⁹I、¹²⁹I^?和¹²⁹IO₃^?进行了分析。在该区域，（¹²⁹I^? + ¹²⁹IO₃^?）/（¹²⁷I^? + ¹²⁷IO₃^?）和¹²⁹I^?/¹²⁷I^?原子比的升高反映了河流输入和乏燃料后处理厂废水排放的双重影响。相比之下，未发现显著变化……

作者贡献声明（CRediT）

Shinichi Gasa：原创草稿撰写、方法论、调查、形式化分析。Natsuko Akihama：方法论、调查。Hisaki Kofuji：审阅与编辑、调查。

利益冲突声明

作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系可能对本研究结果产生影响。

致谢

本报告使用了青森县政府委托开展的"青森县近海海洋放射性物质调查"所得结果。我们衷心感谢泊村渔业协同组合和六所村渔业协同组合在海洋观测期间的协助与合作。

Shinichi Gasa|Natsuko Akihama|Hisaki Kofuji