霾季清迈城乡不同土地利用环境下PM2.5结合金属的健康风险评估：城市、农业乡村与路边乡村的对比研究

《Toxics》：Health Risk Assessment of Ambient PM2.5-Bound Metals During Haze Seasons in Urban and Rural Chiang Mai, Thailand

　　

：泰国北部季节性霾雾引发了对PM2.5结合金属健康影响的关注。本研究评估了泰国清迈府霾季期间三种对比土地利用环境下的PM2.5结合金属及其吸入健康风险：清迈大学（CMU；城市点位）、湄占（MC；农业乡村点位）和宗通（CT；路边乡村点位）。研究在2020年1月15日至4月22日的霾季期间共采集了101个24小时PM2.5样品。CT点位显示出最高的PM2.5中位浓度（64.9 μg m?3）、金属富集程度和总体估计健康风险。值得注意的是，尽管MC（42.1 μg m?3）的PM2.5浓度低于CMU（50.3 μg m?3），但其非致癌危害指数（HI = 2.10）和癌症风险（TCR = 2.37 × 10?4）超过了CMU（HI = 1.34；TCR = 1.18 × 10?4），表明仅凭PM2.5质量浓度可能无法充分反映估计健康风险的差异。所有点位的HI均超过参考水平（HI > 1），其中CT的HI最高（2.69）；所有点位的TCR均超过基准值（1 × 10?4），其中CT的TCR最高（3.63 × 10?4），铬（Cr）是主要贡献者。硒（Se）、镉（Cd）和砷（As）显示出最强的人为富集，主成分分析（PCA）识别出与生物质燃烧、交通排放、农业活动以及地壳或道路扬尘一致的潜在源关联。这些发现表明，农业和路边乡村环境可能呈现出PM2.5质量浓度无法捕捉的独特健康风险特征，凸显了在泰国北部城乡连续谱中制定针对成分的缓解措施和公共卫生干预的必要性。

论文解读

一、研究背景与问题

细颗粒物（PM_2.5）是全球最严峻的环境健康问题之一，可深入呼吸道，导致心血管疾病、呼吸系统疾病和过早死亡。除质量浓度外，PM_2.5结合的有毒痕量金属——包括砷（As）、镉（Cd）、铬（Cr）、镍（Ni）和铅（Pb）——具有持久性和生物累积性，可通过氧化应激和遗传毒性途径发挥作用，即使在低环境浓度下也会增加肺癌和慢性病风险，尤其是对儿童、老年人和脆弱人群。泰国北部尤其是清迈府，几乎每年旱季（1月至4月）都会经历反复出现的严重霾雾事件，由本地和跨境生物质燃烧、农业残留物焚烧、森林火灾、交通及其他人为源共同驱动。霾季期间PM_2.5浓度经常超过国家和世界卫生组织（WHO）空气质量指南，促使公共卫生警告和临时管控措施。然而，以往研究多聚焦于PM质量浓度和常规空气污染物，而非PM_2.5结合金属的具体贡献。清迈省内城市与乡村环境的暴露模式和排放特征存在显著差异：城市区域受密集交通、城市燃烧源和本地生物质燃烧影响；乡村区域则更受农业残留物露天焚烧、森林火灾和主要省际公路沿线路边排放的影响。重要的是，乡村环境并非同质：农业区域与沿主要交通走廊的路边乡村区域在源特征上差异显著。因此，该研究旨在量化霾季期间清迈三个不同土地利用点位（城市、农业乡村、路边乡村）的PM_2.5及其结合金属，评估污染和源特征，并估计吸入健康风险，为泰国北部制定针对源的霾雾缓解政策提供综合的、空间分辨的证据基础。

二、研究内容与结论

研究人员在清迈府选取了三个代表不同土地利用特征的固定监测点位：清迈大学（CMU，城市混合居住-教育环境）、湄占区（MC，受露天焚烧和作物相关活动影响的农业乡村点位）和宗通区（CT，位于采矿道路旁、沿主要交通走廊具有大量交通排放的路边乡村点位）。采样于2020年1月15日至4月22日霾季期间进行，共采集101个24小时PM_2.5样品。研究量化了13种金属（铝Al、砷As、钡Ba、镉Cd、铬Cr、铜Cu、铁Fe、钾K、锰Mn、镍Ni、铅Pb、硒Se、锌Zn），评估了富集因子（EF）和地累积指数（Igeo），通过主成分分析（PCA）识别潜在源，并应用标准风险评估模型估计非致癌和致癌吸入健康风险。

研究结论表明：霾季期间清迈PM_2.5质量浓度和化学组成在不同土地利用环境下呈现显著空间差异。CT点位始终显示最高的PM_2.5浓度、多种有毒痕量金属的最高富集程度以及最高的非致癌和致癌风险，表明路边乡村社区在严重霾雾事件中可能经历最大的吸入暴露。尽管多数金属背景污染较低，Se、Cd、As和Cr被确定为人为富集和健康风险的主要贡献者。PCA定性源识别揭示了与生物质燃烧、交通排放、农业活动和地壳或道路扬尘等重叠源一致的金属协变模式。值得注意的是，MC的PM_2.5质量浓度低于CMU，但其健康风险反而更高，表明仅凭PM_2.5质量浓度可能低估健康影响。这些发现强调了霾季健康影响评估中考虑PM_2.5化学组成的重要性，并表明泰国北部空气质量管理应同时应对区域生物质燃烧排放和本地排放源，特别是交通走廊沿线的交通排放和路边扬尘再悬浮。

三、主要关键技术方法

本研究采用的主要技术方法包括：使用小型体积空气采样器（AirMetrics, TAS-5.0）以5 L min^?1流量采集24小时PM_2.5样品，共101个样品，采样点位包括清迈大学（CMU，城市）、湄占（MC，农业乡村）和宗通（CT，路边乡村）三个不同土地利用环境；采用微波消解结合电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-OES）定量分析13种金属浓度，并使用城市颗粒物标准参考物质（NIST SRM 1648a）验证方法准确性；应用富集因子（EF）和地累积指数（Igeo）评估金属污染程度；采用主成分分析（PCA）进行潜在源识别；应用美国环保署（USEPA）标准暴露参数和2023年区域筛选水平（RSL）参考值进行非致癌和致癌吸入健康风险评估。

四、研究结果

3.1 PM_2.5与金属浓度

霾季期间清迈PM_2.5总体平均浓度为60.65 μg m^?3，中位数为52.43 μg m^?3，最大值为295.99 μg m^?3。101个样品中，90个（89%）超过WHO 24小时空气质量指南水平（15 μg m^?3），67个（66%）超过泰国24小时国家环境空气质量标准（37.5 μg m^?3）。三个点位PM_2.5浓度差异显著（p = 0.007），CT中位浓度最高（64.90 μg m^?3），其次为CMU（50.35 μg m^?3）和MC（42.10 μg m^?3）。CT还显示最高的Al、Cr和Se中位浓度，MC和CT的Cd浓度均高于CMU。Al、K和Fe是最丰富的金属，平均浓度分别为2948.35、418.98和335.58 ng m^?3。CT表现出最清晰的混合源特征，除最高PM_2.5外，还记录了最高的Al、Cr、Cu、K、Se和Zn中位浓度，以及升高的As、Cd和Pb水平。

3.2 富集因子与人为影响

富集因子（EF）结果显示Se（EF = 9917.8）和Cd（EF = 528.0）呈现极高富集（EF > 100），表明强烈的人为贡献。CT的Se EF值最高，而MC的Cd富集最显著。As（EF = 80.06）、Cr（EF = 70.67）、Ni（EF = 48.31）、Cu（EF = 10.69）和Zn（EF = 10.38）呈现显著富集（10 ≤ EF < 100）。Pb总体呈中等富集（EF = 8.56），CMU的Pb EF最高（14.13），表明城市区域更强的交通影响。Mn、Fe、Ba和K的EF值较低（EF < 1），表明主要为地壳来源。地累积指数（Igeo）与EF结果总体一致但更保守：仅Se（Igeo = 2.24）、Cd（Igeo = 1.00）、As（Igeo = 0.67）和Cr（Igeo = 0.06）呈正中位值，Se被分类为中度至重度污染，Cd为中度污染。

3.3 主成分分析潜在源识别

主成分分析（PCA）提取了三个特征值大于1的主成分，共同解释77.7%的总方差。成分1（57.60%方差）以Pb（0.922）、K（0.842）、Cu（0.751）、Zn（0.728）和Mn（0.608）的高载荷为特征，提示生物质燃烧与交通排放的混合人为源。成分2（10.16%方差）以Cr（0.849）、Ba（0.807）、Al（0.702）、Se（0.675）、Cd（0.658）和As（0.644）的高载荷为特征，提示地壳材料、道路和土壤扬尘再悬浮、交通排放、农业活动和燃烧来源痕量金属的混合源。成分3（9.918%方差）以Ni（0.895）和Mn（0.629）的高载荷为特征，可能与生物质和化石燃料燃烧、机械磨损及点位特定农业或采矿道路活动有关。

3.4 健康风险评估

非致癌风险评估显示，所有点位的总危害指数（HI）均超过安全阈值（HI > 1）。总体HI为2.14，点位值分别为CMU 1.34、MC 2.10和CT 2.69。Cr、As、Ni和Al是总HI的主要贡献者。CT的Cr、As、Ni和Al危害商（HQ）最高。尽管MC的PM_2.5质量浓度低于CMU，其总HI仍超过2且高于CMU，表明吸入风险不仅受PM_2.5质量浓度影响，还受点位特定PM_2.5结合金属组成影响。致癌风险评估显示，所有点位合计的总癌症风险（TCR）为2.59 × 10^?4，CT最高（3.63 × 10^?4），其次为MC（2.37 × 10^?4）和CMU（1.18 × 10^?4），均超过1 × 10^?4的基准值。Cr是各点位TCR的主要贡献者，CT的Cr致癌风险最高（3.60 × 10^?4）。Cd的CR在可接受范围内，As、Ni和Pb的CR低于可忽略阈值。

五、讨论与结论

讨论部分指出，霾季期间清迈PM_2.5结合元素的吸入暴露在不同土地利用环境中并非均匀分布。CT路边乡村点位始终显示最高PM_2.5浓度、多种有毒元素升高水平、最高HI和最高TCR，表明路边乡村人群在严重霾雾事件中可能经历比城市大学环境更大的吸入暴露。MC农业乡村点位也表现出多种元素的升高污染和健康风险，表明农业乡村环境不应被视为霾季低暴露背景区域。值得注意的是，较低的PM_2.5质量浓度并不一定对应较低的健康风险——MC的PM_2.5浓度低于CMU，但因元素组成差异其估计健康风险更高。这一发现表明，当高毒元素占颗粒物相当比例时，仅凭PM_2.5质量浓度可能低估潜在健康影响。研究还指出，泰国霾雾应对通过单一指挥中心协调九个北部省份，但当前主要聚焦农业焚烧的控制措施可能无法充分解决受交通影响的乡村走廊问题。尽管泰国已于1996年前淘汰含铅汽油，持续的Pb富集可能反映非尾气交通源（刹车磨损和道路扬尘），指向燃料相关控制之外的监管空白。因此，有效的霾雾缓解策略应同时应对区域生物质燃烧和本地排放源，特别是交通走廊沿线的交通排放和路边扬尘再悬浮。研究结论为：霾季清迈PM_2.5在质量浓度和化学组成上均呈现不同土地利用环境间的显著空间差异；CT路边乡村点位显示最高的PM_2.5浓度、多种有毒痕量金属的最高富集以及最高的非致癌和致癌风险；Se、Cd、As和Cr是人为富集和健康风险的主要贡献者；PCA揭示了与生物质燃烧、交通排放、农业活动和地壳或道路扬尘等重叠源一致的协变模式；空气质量管理应同时应对区域生物质燃烧排放和本地排放源，特别是在交通走廊沿线，需要针对性的缓解策略和公共卫生干预以减少路边和乡村社区的季节性霾雾暴露。