从以源头为中心的检测到空间分辨的环境取证：无人机散播的化学战剂与有毒工业化学品的分析挑战

《TRAC-TRENDS IN ANALYTICAL CHEMISTRY》：From source-centered detection to spatially resolved environmental forensics: Analytical challenges of UAV-dispersed chemical warfare agents and toxic industrial chemicals

　　

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  无人机扩散破坏了以源为中心的危险物质采样方式。
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  分析目标从羽流迁移至残留物和标记物。
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  基质保留作用决定了回收率、持久性和假阴性结果。
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  现场传感器按覆盖范围和确证价值重新定位。
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  基质感知型工作流程使空间环境法证成为可能。

章节摘要

无人机的扩散作为危险扩散媒介

航空器，包括固定翼和非固定翼飞机，越来越多地被用于商业和军事领域。无人机（UAV）持续在这些环境中推广应用，同时也可能被敌对或非法行动者获取和滥用；因此，此类平台释放化学制剂代表了一种现代战场或非对称攻击的可行方式，这与近期研究表明非传统扩散途径需要以证据为重点

气相—气溶胶相分配与分析目标选择

无人机介导释放的分析后果首先由危险物质被接触时的相态决定：化学物质可能以蒸气、气溶胶颗粒、液滴、沉积残留物、基质结合污染物或转化产物的形式存在，且这些形式在分析上并不等同 [16], [25], [26], [27], [28]。气相物种需要快速空气监测，气溶胶需要颗粒相收集，沉积残留物需要

沉积动力学与基质介导的证据保留

无人机介导扩散的分析挑战不仅限于空中运输：一旦释放进入低层大气，沉积便成为决定化学可回收证据可能持续存在的位置以及污染应如何解读的关键过程。与常规地面泄漏不同，常规泄漏中污染通常被认为集中在表观源附近，而无人机介导的沉积可以在多个高度上（重新）分布危险物质

瞬态和稀释羽流中的现场检测

无人机介导危险物质场景的分析局限性源于动态污染场与常规基于点的检测策略之间的不匹配。许多现场仪器是为在疑似源附近提供快速预警、筛查或推定识别而开发的，而无人机介导的扩散可能产生间歇性蒸气羽流、与颗粒相关的残留物、不连续沉积模式和基质依赖性转化产物。在

空间分辨环境法证的研究议程

无人机介导扩散所暴露的科学差距不仅仅是技术性的。它是概念性和实验性的：该领域缺乏经过验证的数据集来连接释放相关的输运变量、环境基质、分析回收和证据解释。我们注意到，整合释放/输运变量、环境基质、分析回收和证据解释的需求并非无人机介导事件所特有；它是

结论

无人机介导的危险物质扩散应被视为一种独特的分析挑战，而非常规地面污染的简单延伸。核心问题不仅是危险化学物质可能通过空气运输，而是释放高度、旋翼诱导的气流、环境稀释、表面拦截和基质特异性保留可以共同产生空间异质、化学动态的污染，嵌入在更广

缩略语

CFD，计算流体力学；CWA，化学战剂；DMP，二甲氧基甲基膦酸；FTIR，傅里叶变换红外光谱；GB，沙林或O-异丙基甲基膦酸氟酯；GC–MS，气相色谱—质谱联用；GD，梭曼或O-新宾醇基甲基膦酸氟酯；IMP，异丙基甲基膦酸；IMS，离子迁移谱； $K_{\mathrm{ow}}$，辛醇—水分配系数；LC–MS/MS，液相色谱—串联质谱；LOD，检测限；M，

CRediT作者贡献声明

Doo-Hee Lee：撰写 – 原稿，验证，形式分析，数据管理，概念设计。Jeongyun Kim：撰写 – 原稿，可视化，验证，方法学，调查，数据管理。Jin Yoo：撰写 – 原稿，可视化，软件，调查，形式分析。Soohwan Kim：撰写 – 原稿，可视化，资源，方法学，调查。Myeongsik Shin：验证，方法学，调查。Yoon Jeong Jang：撰写 – 审阅与编辑，

利益冲突声明

作者声明以下财务利益/个人关系可被视为潜在的利益冲突：D. G. Churchill报告获得KAIST大挑战30项目的财务支持。如有其他作者，他们声明没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本论文中报告的工作。

致谢

D. G. Churchill教授感谢KAIST大挑战30（KC 30）项目。

Doo-Hee Lee|Jeongyun Kim|Jin Yoo|Soohwan Kim|Myeongsik Shin|Yoon Jeong Jang|David G. Churchill|Ku Kang