气象因素对中国杭州臭氧垂直分布的影响

《Atmospheric Environment》：The influence of meteorological factors on the vertical distribution of ozone in Hangzhou, China

　　

●首次将XGBoost算法应用于评估气象因素对六个近地面垂直层次（40–1040 m）臭氧变化的影响，揭示了高温阈值效应。●在春季和秋季，臭氧生成主要受温度和湿度控制，而夏季温度与臭氧的弱相关性源于降水和水平-垂直气流主导臭氧的空间再分配。●长三角地区是全年潜在臭氧源区和高浓度贡献区；在垂直方向上，40–640 m的臭氧受本地累积和短距离输送共同影响，而640–1040 m的臭氧受东南和西北方向远距离输送的影响更为显著。

**引言**

臭氧污染已成为全球关注的环境问题。作为一种强氧化剂，臭氧对人类健康造成严重危害，并对生态系统和农作物造成损害（Feng等，2022；Feng等，2021；Cheng等，2020；Xia等，2023；Chen等，2020）。臭氧通过氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOCs）在太阳辐射下的光化学反应生成（Lin等，1988）。多种因素影响着臭氧的生成和分布，其中温度、相对湿度、风向风速、云量、气压、太阳辐射和降雨等气象要素是关键因素。它们通过影响光化学反应以及污染物的传输和扩散，对臭氧浓度产生显著影响（Crutzen等，1988；Liu等，1980；Sillman等，1999）。在高温和强光条件下，光化学反应加速，从而导致臭氧浓度显著升高（Ili?等，2020；Bloomer等，2009）。湿度具有双重影响：一方面，水汽淬灭臭氧生成所需的中间体；另一方面，其产生的OH自由基在适当条件下可以促进臭氧生成（Belan等，2019）。风速变化已被证明会影响污染物的扩散和传输。研究表明，强风能够稀释和带走污染物，从而降低臭氧浓度。此外，强风也可能通过区域输送增加下风向的臭氧浓度（Jammalamadaka等，2006）。不同高度气流中的臭氧分布受垂直运动影响，这也会改变其在大气中的浓度水平（McKendry等，1997）。因此，气象因素在理解和预测臭氧污染动态变化方面具有重要意义。

近年来，许多学者对气象因素对臭氧生成的影响进行了研究。人们普遍认为，高温、低湿度和强辐射有利于臭氧生成，同时在低风速和低气压的稳定天气条件下也存在协同效应（Mi等，2024；Liu等，2020；Yan等，2019；Tan等，2007）。进一步研究发现，长三角和珠三角最有利于臭氧生成的气象条件为29°C ≤ Tmax < 38°C，且40% ≤ RH < 70%。在极端高温条件下（Tmax ≥ 38°C），8小时平均臭氧浓度（O3-8h）停止增加甚至随温度升高而下降（Liu等，2023）。在杭州，中等相对湿度（40–60%）有利于臭氧生成，而高湿度则抑制臭氧生成（Lu等，2025）。此外，温度和湿度对臭氧调控的交互作用复杂。研究表明，超过30°C的温度会加速湿度降低时臭氧浓度的下降。高温对臭氧生成的影响在低湿度环境（相对湿度 < 40%）下尤为显著（Li等，2021）。在垂直方向上，气象因素与臭氧之间存在显著相关性，但表现出明显差异。例如，在武夷山的观测（Zhu等，2022）表明，臭氧在边界层（≤ 1.5 km）内与相对湿度呈正相关，但在低对流层和中对流层（1.5–12 km）则呈显著负相关，且与风速的相关性在1.5 km以上变为正相关。后续研究证实，不同气压层（如925 hPa和700 hPa）的臭氧浓度受各自层及其下层不同气象因素的影响（Li等，2023）。作为长三角地区重要的中心城市，杭州近年来面临着日益严峻的臭氧污染问题，其特征是臭氧浓度总体呈上升趋势（Zhou等，2023；Zhang等，2024）。杭州臭氧浓度的日最大值出现在12:00至16:00之间。夏季时，最大浓度出现在约600 m高度。相比之下，冬季和春季，浓度在垂直方向上从0–4000 m逐渐升高。秋季时，浓度在约800 m处达到峰值（Wang等，2025）。此外，已定义了一套臭氧超标的关键气象阈值，包括高紫外辐射（> 0.02 MJ/m2）、高温（> 20°C）和低相对湿度（< 70%）（Qi等，2017）。对杭州以往研究的回顾表明，已有研究探讨了臭氧浓度的时空分布以及有利于臭氧生成的气象条件。然而，气象因素对垂直方向臭氧生成的影响可能存在差异。

与此同时，可解释的机器学习方法近年来为研究气象因素与臭氧之间的复杂非线性关系提供了新的机遇。在杭州，Zhang等（2024）将集成机器学习与SHAP及正矩阵因子分解相结合，研究了2021–2022年气象因素、化学组分和排放源对地面臭氧生成的影响。Ye等（2026）进一步将XGBoost及其他机器学习模型与SHAP结合，量化了气象因素对中国东部地面臭氧变化的影响，揭示了非线性和区域依赖的臭氧-气象关系。Gangwar等（2025，2026）也证明了包括XGBoost在内的机器学习方法在改善地面臭氧再分析产品表征和偏差校正方面的适用性。尽管取得了这些进展，现有的可解释机器学习研究主要集中在地面臭氧和区域尺度变化上，对气象控制的垂直依赖性关注有限。特别是，单个气象因素的相对重要性和非线性效应如何随城市下大气层的高度而变化仍不明确。因此，将可解释机器学习扩展到垂直分辨的臭氧观测中，可能为揭示臭氧的高度依赖性控制提供新的见解。

本研究旨在阐明气象因素对臭氧垂直分布的影响机制，并分析其潜在源区。基于2022–2023年大气污染高光谱扫描分析仪（AHSA）的臭氧垂直数据以及欧洲中期天气预报中心（ECMWF）再分析第5版（ERA5）气象数据集，我们首先通过相关分析和基于SHAP（SHapley Additive Explanations）的XGBoost（极端梯度提升）模型，评估了在不同高度（40–1040米）上向下太阳辐射通量、温度、相对湿度、风向风速、垂直气流、逐小时降水和夹卷速度的贡献。随后，采用24小时后向轨迹、潜在源贡献函数（PSCF）和浓度加权轨迹法（CWT）定位影响臭氧污染的潜在源区。

**分节片段**

**AHSA观测数据**

本研究的观测站点位于杭州国家基准气候站（120.17°E，30.23°N，海拔43.2 m）。观测仪器为大气污染高光谱扫描分析仪（AHSA），由两个主要组成部分构成：望远镜系统和光谱分析系统。它通过收集不同仰角的散射太阳光来反演大气成分的柱浓度并获得其垂直廓线。

**季节垂直分布特征**

如图3所示，在40–440 m的高度范围内，臭氧浓度呈现夏季（56.06 ± 40.57 ppbv）> 春季（42.06 ± 24.59 ppbv）> 秋季（41.85 ± 31.323 ppbv）> 冬季（27.59 ± 19.02 ppbv）的季节性变化模式。夏季臭氧浓度在440 m处达到峰值后迅速下降，而春季、秋季和冬季在440 m以上则缓慢增加。这一垂直分布特征与Wang等（2021）报道的观测结果一致。

**结论**

本研究聚焦于气象因素对杭州臭氧浓度垂直分布的影响。通过整合相关分析、气团轨迹追踪、XGBoost算法和SHAP权重分析，探讨了臭氧与关键气象因素之间的关系。

近地面边界层的臭氧增强与有利于光化学反应的条件密切相关，包括高温、强太阳辐射和适中

**CRediT作者贡献声明**

王世娇：撰写—原始草稿，可视化，软件，方法论。范林杰：验证，方法论。齐兵：撰写—审阅与编辑，监督。陈亮：监督，方法论，概念构思。雷雨云：撰写—审阅与编辑，方法论。寿汉锐：验证，软件。康娜：撰写—审阅与编辑，监督，方法论，概念构思。

**未引用参考文献**

Feng and Peng, 2021; Cheng et al., 2023; Crutzen, 1988; Sillman, 1999; Belan and Savkin, 2019; Jammalamadaka and Lund, 2006; Chen et al., 2017; Zhang et al., 2024; Zhang et al., 2024; Li et al., 2023; Wang et al., 2021; Wang et al., 2024; Luo and Fu, 2023; Wang et al., 2024; Wang et al., 2025; Zhang et al., 2024.

**数据可用性**

气象因素数据来自1940年至今的ERA5逐小时气压层数据，空间分辨率为0.25°×0.25°。（https://cds.climate.copernicus.eu/datasets/reanalysis-era5-pressure-levels?tab=documentation）。MeteoInfo模型中使用的臭氧浓度数据来自中国空气质量在线监测分析平台（https://www.aqistudy.cn/）。后向轨迹模型分析数据来自全球数据同化系统（GDAS）数据。

**利益冲突声明**

通讯作者声明，所有作者均不存在利益冲突。

**利益冲突声明**

? 作者声明，不存在已知的竞争经济利益或个人关系，这些关系可能被认为影响本论文所报告的工作。

**致谢**

本研究由中国气象局创新发展专项基金（项目编号：CXFZ2024J084）资助。

王世娇 | 雷雨云 | 寿汉锐 | 康娜 | 范林杰 | 齐兵 | 陈亮