引言
微塑料(MPs)已在所有主要环境介质中被检测到,包括海洋、淡水、陆地和大气系统(Ding et al., 2019; Kim et al., 2018; Scheurer and Bigalke, 2018; Tatsii et al., 2024; Xue et al., 2020)。越来越多的证据表明,大气不仅是一个被动通道,更是一个活跃的储库和重新分配途径(Brahney et al., 2021b; Chen et al., 2023; Yang et al., 2025),能够在区域和大陆尺度上实现快速长距离传输(Dong et al., 2021; Evangeliou et al., 2020; Koelmans et al., 2022)。来自偏远山脉、极地地区和青藏高原的最新观测证实,大气传输在向远离主要排放源的环境输送塑料颗粒方面发挥着核心作用(Aves et al., 2022; Wang et al., 2022; Wei et al., 2024)。
中国是推进大气微塑料(AMP)研究的关键区域,这源于其作为最大塑料生产和消费国的地位,以及显著的气候和地形梯度(Chong and Xiong, 2025)。中国东部城市群构成了主要排放中心,其来源包括工业活动、交通相关轮胎磨损、纺织纤维脱落和城市扬尘再悬浮(Hu et al., 2026)。相比之下,青藏高原作为"亚洲水塔",是全球气候变化敏感区域,具有重要的全球环境意义(Yao et al., 2019, 2012)。然而,在该高原的冰川雪坑、湖泊和大气中均已检测到微塑料(Li et al., 2018; Wang et al., 2022; Zhang et al., 2024)。因此,量化微塑料沿城市-高原梯度的分布(指从城市源环境到高海拔高原受体环境的过渡)对于评估全球污染基线至关重要。
然而,现有数据的综合分析受到方法学不一致性的严重阻碍。AMP研究在采样策略(Zhang et al., 2020)(主动与被动收集)、报告指标(体积浓度与沉积通量)以及最为关键的分析检测限(LOD)方面差异显著(Koelmans et al., 2019)。报告的最低粒径下限从亚微米级到超过100 μm不等。由于环境中的微塑料粒径分布通常遵循幂律行为,较小的粒径组在数量上占主导地位(Koelmans et al., 2019)。因此,检测限较高的研究会系统性地低估总丰度。直接比较不同研究的原始值因此会引入显著偏差。为解决这一不匹配问题,Koelmans等人(Koelmans et al., 2020)提出了一种基于概率密度函数(PDF)的重新缩放框架,将观测值标准化到统一的尺寸域。尽管该方法已在概念上得到讨论,但尚未被系统地应用于全国范围的AMP数据集。
此外,除丰度外,微塑料的形态和聚合物组成对大气传输和环境风险具有重要影响。就形态而言,它调控了空气动力学行为,控制沉降过程和迁移(Goral et al., 2023),是影响跨区域传输能力的关键因素。基于细长体理论的形态分辨模型表明,形态差异会改变沉降速度,从而进一步增强长距离传输(Tatsii et al., 2024)。然而,现有不含形态参数的模型无法解释为何特定形态的微塑料能够跨越地理屏障到达青藏高原(Wang et al., 2022)。与此同时,聚合物组成通过毒性效应与环境风险相关联(Lithner et al., 2011),是风险评估不可或缺的指标。作为主要的毒性驱动因素,聚合物组成由于经济和产业布局差异在中国表现出空间分异(Liu et al., 2019; Nafea et al., 2026)。然而,当前研究仅使用丰度作为单一指标,过于简化地假设丰度越高风险越大,而未考虑毒性因素(Lithner et al., 2011)。这种方法无法反映实际风险水平,也不能满足精细化研究需求。因此,随着这种忽视在全国尺度研究中持续存在,最终限制了AMP分布模拟和生态风险评估。
基于研究背景和现有知识空白,本研究通过广泛的文献数据挖掘,系统整合了中国95项研究和692个站点级观测数据,涵盖干沉积和湿沉积两种模式。据此,本研究的旨在:(i)利用基于PDF的对齐框架建立尺寸标准化的全国基线;(ii)表征AMP丰度从城市到高原区域的空间梯度;(iii)利用形态校正沉降模型量化形态驱动的传输过滤效应;(iv)评估特定聚合物的危害模式,以检验丰度与毒性之间的耦合关系。这些组成部分共同为理解AMP在大尺度环境梯度中的重新分配提供了机理和风险知情的视角。
Minglu Ma|Hailei Fu|Dayu Zhu|Tao Chen|Yuyao Huang|Shiting Chen|Runbo Wang|Jilun Wang|Tao Wang|Liwu Zhang