基于卫星的首尔都市圈稀疏观测条件下PM2.5化学成分估算

《Atmospheric Environment》：Satellite-based estimation of PM 2.5 chemical composition under sparse observations in Seoul metropolitan area

　　

• •
  开发了一种基于GEMS卫星的方法，用于估算PM_2.5组分的浓度。
• •
  比较了三种方法（基线法、直接法和比率法）的结果。
• •
  我们的比率法改善了空间泛化能力，并减少了低估问题。
• •
  飞机观测数据证实了比率法的稳健性。

引言

粒径小于2.5 μm的细颗粒物（以下简称PM_2.5）由多种化学成分组成，包括有机碳（OC）、元素碳（EC）、硝酸盐（NO₃^-）、硫酸盐（SO₄^2-）和铵盐（NH₄⁺），每种成分的排放源和大气反应活性各不相同[1]，[2]。因此，PM_2.5组分的表征被认为是源解析、健康影响评估以及有效空气质量管理策略制定的关键要素[3]，[4]。然而，韩国的地面PM_2.5化学成分观测在观测站点数量方面极为有限，且高度集中在首都圈以及其他主要城市中心。在大多数地区，仅设有一个监测站点来代表整个行政区域，这明显限制了捕捉PM_2.5成分实际空间异质性的能力[5]。这种结构性限制是推动需求在现有监测网络之外空间扩展PM_2.5化学成分信息的主要动因。

为了克服这些观测限制，化学传输模型（CTM）和卫星观测的联合应用已被广泛探讨，作为估算PM_2.5化学组分空间分布的替代方法[6]，[7]。CTM可以提供气溶胶化学成分的空间连续信息。然而，其性能受排放清单不确定性、化学机制假设以及高计算需求的制约。这些局限性在局部尺度上尤为突出，在此尺度上重现观测到的组分浓度仍然具有挑战性[8]，[9]。

地面遥感研究逐步将气溶胶组分反演从吸光物种扩展到更复杂的组分群。光谱复折射率、单次散射反照率和粒径分布已被用于区分烟灰或黑碳、棕碳和含铁尘埃，尽管光学特性相似物种的分离仍然依赖于对粒径和混合状态的假设[10]。气溶胶混合规则的选择会显著改变反演的组分比例[11]，而长期的AERONET观测表明，反演的气溶胶组分表现出明显的区域性和季节性差异[12]。后续的研究分别获取了细模态和粗模态气溶胶的复折射率[13]，并引入吸湿性来估算有机物、无机组分和气溶胶水含量[14]，[15]。这些光学–微物理–化学反演方法最近已扩展到全球AERONET观测[16]。

气溶胶组分反演已从地面辐射计扩展到多角度偏振卫星观测。POLDER/PARASOL观测被用于获取柱状黑碳（BC）和棕碳（BrC）分布，并在关于行星边界层内垂直分布的假设下，估算近地表黑碳浓度[17]。最近的研究直接从DPC/GF-5观测中反演了宽泛的气溶胶组分群[18]，并将卫星偏振测量、再分析数据、地面反演和机器学习相结合，生成了空间连续的气溶胶柱状组分估算[19]。物理反演方法也已扩展到从POLDER观测中获取全球多种气溶胶组分的分布[20]。

从卫星观测获得的气溶胶光学特性，如气溶胶光学厚度（AOD）、单次散射反照率（SSA）和?ngstr?m指数（AE），与气溶胶载量、粒径、吸收特性和化学成分密切相关。大量研究已证明，这些光学参数与气溶胶化学特性之间存在强烈关联[21]，[22]。然而，大多数先前的研究主要关注分析气溶胶光学特性和化学成分之间的关系，或分类气溶胶类型，而非直接量化PM_2.5组分的浓度。尽管取得了这些进展，大多数先前的遥感研究关注的是定义为宽泛光学或模型组的柱状积分气溶胶组分。在某些情况下，通过关于垂直分布的假设将柱状浓度转换为近地表值，但化学性质相似的无机物种通常被表示为聚合或代理组分。因此，包括NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、OC和EC在内的单个PM_2.5物种的每小时地表浓度仍然不够充分解析和验证。由此，在卫星方法中存在一个明确的方法论差距，即能够有效弥补现有地面PM_2.5化学成分测量空间局限性的方法。

利用卫星观测中的气溶胶光学信息结合气象变量，PM_2.5的质量浓度已被相对可靠地估算[23]，[24]，[25]。相比之下，估算单个PM_2.5化学组分更为复杂，因为它需要同时考虑PM_2.5的总质量浓度和各组分物种之间的相对分配。在受多种相互作用因素影响（如气溶胶载量、吸湿增长和混合状态）的条件下，仅凭光学信息直接分离和定量估算单个化学成分绝对浓度的能力有限[7]，[26]，[27]。在这些光学模糊条件下，直接估算方法可能从卫星观测中估算单个PM_2.5组分的绝对浓度并在观测点附近取得合理性能，但在化学定测稀疏的情况下，其空间泛化能力可能面临困难[28]。

考虑到这些局限性，本研究在稀疏观测条件下评估了三种估算PM_2.5化学组分的策略。基线法将固定的月度代表性组分比例应用于独立估算的PM_2.5质量场。直接法（DA）直接预测组分浓度，而比率法（RA）预测组分比例，并使用与基线法相同的估算PM_2.5质量场重建浓度。通过比较这些方法，本研究评估了目标表示方式和模型复杂度如何影响时空重现性。

首都圈人口稠密，工业活动密集，且持续受到空气污染的影响[29]，[30]。然而，在该区域内，仅有一个站点提供逐小时PM_2.5化学成分测量数据，这限制了以高分辨率解析PM_2.5组分空间分布的能力[31]。因此，基于卫星的首都圈PM_2.5组分估算在空气质量评估、源分析、健康影响研究和政策制定方面具有宝贵的应用价值。

地球静止环境监测分光计（GEMS）是东亚首个地球静止轨道空气质量监测任务，提供了高时间分辨率的逐小时AOD观测[32]，[33]。这一能力为捕捉PM_2.5组分在精细时间尺度上的时空变异性提供了独特优势[34]，[35]，[36]。本研究利用GEMS观测数据并结合机器学习，在此背景下，我们使用逐小时时间块验证、独立的月度地面观测和独立的飞机观测数据，全面比较了三种估算策略，以确定在稀疏观测条件下卫星PM_2.5化学成分估算的实用方法。

章节摘要

研究区域与数据集

本研究的时间范围为2022年7月至2023年12月。该时段对应于GEMS AOD（版本2.1）产品可用性与首都圈密集监测网络提供的逐小时PM_2.5化学成分测量数据可用性的重叠期。研究区域覆盖首都圈，包括首尔、仁川和京畿道的部分地区，范围界定为北纬37-38°、东经126.5-127.5°（图1）。为估算PM_2.5

结果与讨论

本研究使用的PM_2.5质量浓度模型首先使用10折交叉验证和留一交叉验证（LOOCV）进行了评估。该模型在10折交叉验证中R²达到0.93，在LOOCV中R²达到0.86，表明其性能稳定且稳健（图S1）。估算的PM_2.5浓度随后被用于基线法、DA和RA中估算PM_2.5组分浓度。三种估算策略的性能使用逐小时LOOCV进行了评估，

总结与结论

PM_2.5的化学组分为识别排放源、理解大气化学过程和评估健康影响提供了信息。然而，韩国的PM_2.5组分监测网络在空间覆盖方面极为有限，导致高分辨率表征组分分布存在结构性约束。为解决这一局限性，本研究开发了一种卫星建模方法，将气溶胶光学

CRediT作者贡献声明

Dae-Yong Park：资源、数据整理。Jinsoo Park：资源、数据整理。Ke Li：写作–审阅与编辑、调查研究。Xiao Lu：写作–审阅与编辑、调查研究。Laura Pan：资源、数据整理。Shawn Honomichl：资源、数据整理。Soojeong Lee：资源、数据整理。Jhoon Kim：资源、调查研究、数据整理。Min Ju Yeo：写作–审阅与编辑、调查研究。Juhee Lee：可视化、软件、形式分析。Seonggyun Na：写作–审阅与

利益冲突声明

? 作者声明不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本研究是韩国环境研究院主办的第四届大气细颗粒物研究创意研究生及本科生竞赛的一部分（NIER-2025–04-02-007）。此外，本工作还得到了韩国研究基金会（National Research Foundation of Korea，NRF）的资助，该基金由韩国政府（MSIT）提供资金（RS-2023-00219830）。

Seonggyun Na|Juhee Lee|Min Ju Yeo|Jhoon Kim|Xiao Lu|Ke Li|Jinsoo Park|Dae-Yong Park|Soojeong Lee|Shawn Honomichl|Laura L. Pan|Ja-Ho Koo