用于过程系统的物理信息神经网络：估计未知动力学

《Computers & Chemical Engineering》：Physics-Informed Neural Networks for process systems: Estimating the unknown dynamics

　　

• 为具有部分已知动力学特性的过程系统开发了一种PINN（物理信息神经网络）框架。• 一种反应不变公式使得无需已知反应动力学即可实现物理信息学习。• 使用有限且含噪声的批次模式数据识别了缺失的反应动力学。• 训练了一个辅助神经网络来估计未知的反应速率。• 重构的模型能够预测批次模式和连续模式下的过程运行。

## 1. 引言

开发准确的过程模型，不仅有助于优化过程性能，也对于依赖系统行为理解的控制系统策略至关重要。这一需求在处理复杂或部分已知系统时尤为关键，因为需要对关键过程变量进行可靠预测，才能做出明智的决策并设计有效的控制策略以实现稳定高效运行（Qin and Badgwell, 2003, Venkatasubramanian, 2019a, Bradley et al., 2022）。在信息丰富的数据可获取的情况下，模型开发的挑战将显著降低。在许多工业场景中，较简单的批次实验往往是数据来源，因为这些实验操作更易、成本更低，并且能更好地控制过程条件；然而，最终目标通常是将所得模型应用于不同的运行模式，特别是连续过程运行。正是在此类场景下，建模挑战显著加剧，而这正是本文明确关注的场景。

根据数据和知识的可获得性，工业过程建模采用不同的建模策略。一种常见方法是第一性原理建模（First-Principles Modeling, FPM），基于基本的物理、化学和热力学定律。这些模型使用物料和能量平衡等方程来描述系统行为。然而，它们包含大量参数，且需要难以获取的测量值，使得在许多现实场景中构建完整准确的模型变得困难甚至不可行（Kadlec et al., 2009）。另一种广泛使用的方法是数据驱动建模（Data-Driven Modeling, DDM），该方法依赖历史或实时过程数据而非物理方程，利用统计和机器学习技术来近似系统输入变量与输出变量之间的函数关系。

一个相对较新的方法是非线性动力学稀疏识别（Sparse Identification of Nonlinear Dynamics, SINDy），由Brunton等人（2016）提出。其基本思想是通过从较大的候选非线性函数集合中选择少数活跃项来识别控制微分方程。通过施加稀疏性约束，SINDy试图揭示最能解释所观察系统行为的主导机制。已有若干扩展方法针对原始方法的局限性进行了改进。反应SINDy（Hoffmann et al., 2019）将候选库限制为具有化学意义的反应项。自适应SINDy（Bhadriraju et al., 2019）将稀疏识别与参数估计和特征选择耦合在一起。子采样与共教SINDy（Abdullah et al., 2022b）通过将随机数据子集与少量更干净的数据混合来改善噪声鲁棒性。Dropout-SINDy（Abdullah et al., 2022a）通过在回归过程中随机移除候选函数来增强泛化能力。当数据充足且干净，且建模者对系统动力学可能具有先验知识时，SINDy具有优势。在极端情况下，如果真实函数形式已知并被作为唯一候选项纳入候选库中，SINDy可以高准确度地直接恢复正确的模型。然而，其局限性在以下情况下更加明显：（i）数据稀缺；（ii）噪声使得数值微分不可靠；（iii）候选库的维度变得非常大；或（iv）真实控制方程包含候选集中未涵盖的函数形式。代数模型自动学习（Automatic Learning of Algebraic Models, ALAMO）是另一种基于优化的符号回归方法，与SINDy类似，它通过从用户定义的候选库中选择少量非线性基函数来识别稀疏模型（Wilson and Sahinidis, 2017）。虽然ALAMO通常拟合代数关系，但也可以通过将近似的时间导数对相同函数库进行回归来识别系统动力学。ALAMO在真实关系包含在所选基函数中、数据干净且条件良好时表现良好，但当真实函数不在候选库中、噪声扭曲了回归或存在强多重共线性时，可能会返回不正确或不稳定的模型。与SINDy的启发式稀疏化相比，ALAMO使用混合整数优化，支持约束条件，并启用自适应采样，但两者最终都依赖于从非线性函数库中发现稀疏模型。

与基于第一性原理的模型不同，数据驱动模型不需要系统的先验物理知识，而是纯粹从数据中推断这些关系来构建模型（Venkatasubramanian, 2019b, Kasmuri et al., 2019）。在更纯数据驱动的模型中，神经网络（Neural Networks, NNs）已成为复杂过程建模中特别受欢迎的方法。它们通过调整内部参数来近似输入变量与输出变量之间的非线性关系，而不依赖于源自显式第一性原理知识的方程（Nascimento et al., 2000）。由于这些原因，加之神经网络拥有大量参数，它们有可能捕获训练数据中的噪声和不相关细节，而非底层模式，尤其是在数据集有限或含噪声时（Md Nor et al., 2020, Bejani and Ghatee, 2021）。

为了克服第一性原理模型和纯数据驱动模型的局限性，混合建模框架已被广泛探索（Psichogios and Ungar, 1992）。这些方法将物理知识与数据驱动学习相结合，以提高准确性、泛化能力和可解释性（Zorzetto et al., 2000）。混合模型通常分为两大类：串联（级联）混合架构和并联混合架构（Mukherjee and Bhattacharyya, 2023）。

在串联混合模型中，第一性原理模型（FPM）和数据驱动模型（DDM）按顺序排列，DDM直接嵌入在FPM方程内部。这种结构通常用于替换不确定或未知的项，如反应动力学或时变参数，使用神经网络代理模型（Shah et al., 2025）。串联混合模型已被用于替换补料分批生物反应器中的经验动力学（Psichogios and Ungar, 1992）、从稀疏数据中识别时变发酵参数（Shah et al., 2022），以及估计水力压裂偏微分方程中的泄漏率（Bangi and Kwon, 2020）。串联结构在仅系统部分不确定的情况下最有效，因为其余物理结构得以保留。然而，DDM中的预测误差可能通过FPM传播，这可能限制鲁棒性。

在并联混合模型中，第一性原理模型和数据驱动模型并行运作，而非相互嵌入。数据驱动模型通常训练学习第一性原理模型预测与过程测量之间的偏差，提供校正残差以提高模型准确性（Thompson and Kramer, 1994, Shah et al., 2025）。并联混合模型在第一性原理模型大体正确但不完美、且可用数据有限的情况下尤其具有优势；在这种情况下，数据驱动模型只需学习一个小的校正量而非整个动力学。然而，如果数据噪声很大，数据驱动模型可能会过拟合噪声而非学习真正的残差结构。

混合建模中一个更新且快速发展的方向是使用物理信息神经网络（Physics-Informed Neural Networks, PINNs）（Raissi et al., 2019）。与串联和并联混合模型不同，PINNs通过基于物理的损失项将第一性原理知识直接整合到神经网络训练过程中，使网络满足控制方程、初始条件和边界条件。PINNs最初用于求解常微分方程（ODEs）和偏微分方程（PDEs），此后已广泛应用于各种问题，包括偏微分方程（Guo et al., 2020）、分数阶微分方程和积分微分方程（Yuan et al., 2022, Buzaev et al., 2023）。

在正向PINN问题中，假设控制方程和参数是已知的，网络仅通过物理约束学习系统状态的连续表示，通常不使用经验数据。在逆向PINN问题中，网络同时在物理和数据上训练，以估计未知参数或潜在物理量（Raissi et al., 2019）。例如，偏微分方程系统中的参数估计（Tartakovsky et al., 2020）以及嵌入边界条件的常微分方程参数识别（Li and Lee, 2021）。PINNs还用于具有部分已知物理特性的动态系统建模，如无人水面艇（USV）动力学建模（Xu et al., 2022），但未明确处理数据有限和测量噪声的影响。

一个相关的扩展是开发物理信息循环神经网络（Physics-Informed Recurrent Neural Networks, PIRNNs）用于在线学习和控制（Zheng and Wu, 2023a）。在该框架中，正向模型仅使用配点训练（假设物理完全已知），而逆向问题引入观测数据来估计不确定参数并在存在模型-对象不匹配时校正模型。值得注意的是，Zheng和Wu（2023a）的正向训练不依赖经验数据，并假设完全了解控制方程，这在物理定律部分未知时限制了适用性。

总之，在已有研究中，PINNs的开发大多假设对系统具有完整的第一性原理知识，控制方程完全已知并纳入PINN结构中。此外，其中一些研究未考虑有限或有噪声的真实世界数据所带来的挑战。相比之下，作者先前的工作（Moayedi et al., 2024）提出了一种PINN框架，用于在更现实的条件下建模非线性过程，即存在模型-对象不匹配和有限数据及低信噪比（SNR）情况下的不完全第一性原理知识。研究表明，该PINN框架通过将可用的常微分方程作为物理损失项纳入总损失函数中，同时配合代表预测值与实际值偏差的数据损失项，成功捕捉了系统动力学。这使得PINN能够同时利用不完全的物理知识和实际过程测量，从而优于纯数据驱动模型，并更有效地处理模型-对象不匹配问题。

然而，在之前的工作中（Moayedi et al., 2024），假设系统动力学的完整版本是已知的（以常微分方程形式），仅常微分方程中的参数存在不匹配。但在许多实际系统中，过程的完整动力学并不完全已知，仅被部分理解（Esfahani et al., 2021）。近期的一项成果（Tipireddy et al., 2019）将基于物理的模型应用于具有部分已知动力学的系统，其中未知的构成本构关系（补料分批生物反应器中的比生长速率）通过使用神经网络来学习。训练过程检查神经网络输出在代入时间离散化公式时是否符合常微分方程。虽然未明确指定训练数据的精确数量，但该研究明显依赖合成的、无噪声且数量充足的数据。在具有部分已知动力学的条件下，PINN在真实的、含噪声且数据有限的条件下的性能研究，以及数据来自一个运行区域但需要构建在其他运行模式下同样有效的模型的情况，仍是一个开放性问题（Tipireddy et al., 2019）。

鉴于上述动机，本文现在研究系统完整动力学未知的场景，特别是在过程数据有限且含噪声的条件下，以及当批次运行数据可用于训练以构建适用于连续运行的模型时的情况。在本工作中，开发了一种PINN框架，将部分已知的系统动力学作为物理损失项纳入总体训练损失中。更准确地说，将过程可用的常微分方程重新公式化为一个不依赖于未知动力学部分（即反应速率）的表达式，该表达式作为嵌入神经网络结构中的物理损失项。在此基础上，训练一个辅助神经网络作为缺失动力学估计器，使用PINN物理组件的输出。该估计器能够根据测量的过程变量预测反应速率，即使在连续模式运行下也是如此，尽管整个训练过程仅使用有限且高度含噪声的批次模式数据。本文余下部分组织如下：第2节介绍一个批次搅拌釜反应器作为示例性仿真测试平台，作为建模策略训练过程中可用数据的来源。

本节还对神经网络建模进行了概述，并展示了基于神经网络模型的应用，以说明其局限性，从而论证了基于物理建模的必要性。第3节介绍了所提出的PINN模型的结构。第4节展示了所提出的建模策略的应用，包括PINN和速率估计器的结果，以实现不同操作条件下的过程建模。最后，第5节提供了结论性意见和未来方向。

**2. 基础知识**

本节首先概述了案例研究，然后简要回顾了现有的建模方法，最后讨论了PINN的概念以及未知动力学估计。

**2.1. 示例说明**

为了应对工业中经常遇到的场景，所提出的建模策略是使用间歇模式数据开发的，并在连续模式数据集上进行评估，以检验其跨不同操作模式泛化的能力。在本研究中，使用间歇搅拌釜反应器（BSTR）模拟生成有限数据，以模拟低信噪比和稀疏训练批次的条件。

从数学上讲，该间歇过程可以用一组常微分方程描述如下：

(1) dC_A/dt = r_A

(2) dT/dt = (ΔH/(ρ·C_p))·r_A + Q_in/(ρ·C_p·V)

(3) r_A = -K_0·e^(?E/(RT))·C_A（在案例研究中视为未知量）

其中，C_A 是反应器中物种A的浓度，T 是反应器的温度，Q_in 是输入/移出反应器的热量，V 是反应器的体积，K_0 是阿伦尼乌斯常数，E 是活化能，R 是通用气体常数，ρ 是溶液的密度，C_p 是溶液的热容。

在本工作中，每个批次的输入信号是使用随机多级阶梯曲线生成的。每个批次的运行包含2小时的操作，信号在0.5小时的固定时间间隔内保持不变，在每个间隔开始时，从离散值范围中随机选择一个新的输入幅度。下一步是在Python中使用SciPy包中的odeint求解器（Virtanen等人，2020）求解常微分方程（公式(1)、(2)），并使用表1中列出的参数计算相应的输出。之后，使用最小-最大缩放对所有数据集进行归一化。为了模拟低信噪比，使用标准正态分布（均值=0，标准差=1）并向输出值添加高斯噪声，并乘以0.03进行缩放。

除了间歇模式数据集外，还生成了带噪声的连续模式测试数据集，以实现两种操作模式之间的直接比较。如图2所示，该数据集的生成方式与间歇模式数据相同，除了在指定时间范围内求解公式(4)、(5)，使用相同的噪声生成过程，但使用了额外的过程参数值（除表1外），即入口体积流量为50（m3/h）。连续模式数据集首先用于评估基于神经网络的模型的性能，然后用于评估所提出的基于PINN的建模策略在连续操作条件下的表现。

(4) dC_A/dt = (F/V)·(C_A_in ? C_A) + r_A

(5) dT/dt = (F/V)·(T_in ? T) + (ΔH/(ρ·C_p))·r_A + Q_in/(ρ·C_p·V)

其中，C_A_in 是物种A进入反应器的入口浓度，F 是连续模式过程中的入口体积流量。图1中展示的五批次被选作建模过程的可用数据。

值得注意的是，所有数据集均使用最小-最大缩放归一化到[0,1]范围内，用于缩放的极值仅从训练数据集中确定，然后应用于所有测试数据集，包括间歇模式和连续模式数据集（注意C_A_in不影响该缩放比较，因为它不输入到网络中）。

**表1. 示例说明的过程参数值。**

| 参数 | V | R | ΔH | K_0 | E | C_p | ρ |
|------|---|---|---|---|---|---|---|
| 值 | 20 | 8.314 | ?4.78e3 | 7.2e5 | 4.157e6 | 0.41 | 1000 |
| 单位 | m3 | J·mol?1·K?1 | J·mol?1 | h?1 | J·mol?1 | J·kg?1·K?1 | kg·m?3 |

**图1. 训练数据集中每个批次的缩放后输出（浓度和温度）和输入（入口能量）。**

**图2. 用于评估反应速率估计器性能的连续模式测试数据集，输入（绿色线条）和输出（紫色曲线）。**

**2.2. 基于神经网络的建模**

开发了两个纯数据驱动模型作为基准，用于评估所提出的PINN框架。这两种方法都仅依赖测量的输入-输出数据，不纳入任何基于物理的约束。第一个模型是NARX型人工神经网络，第二个是基于长短期记忆（LSTM）单元的循环架构。

**2.2.1. NARX-ANN模型**

人工神经网络（ANN）广泛用于非线性系统建模（Himmelblau，2008），因此被选为基准数据驱动模型来评估所提出的PINN框架的性能。ANN模型可以表示为：

(6) ?(t) = F(x(t); θ)

其中，?(t) 是时间t处的预测输出，x(t) 是输入向量，θ 表示网络的参数（权重和偏差）。函数F通常是带有非线性激活函数的多层前馈结构（Agatonovic-Kustrin和Beresford，2000）。

在本研究中，使用带有外生输入的非线性自回归人工神经网络（NARX-ANN）作为基准神经网络结构之一。该模型结合了当前和过去的输入以及滞后输出值来预测下一个输出（Huang和Yang，2004）。具体来说，使用一阶滞后，意味着模型在每个时间步将u(t)、y?(t)和y?(t)作为输入来预测y?(t+1)和y?(t+1)。这种将滞后分量嵌入网络输入块的配置使模型能够有效地学习时间依赖性。该NARX-ANN模型的结构如图3所示。

因此，基于所选的NARX-ANN模型结构（一阶滞后），数据矩阵必须按如下方式组织：

(7) X_b = [u_b(0), y?b(0), y?b(0); u_b(1), y?b(1), y?b(1); ?; u_b(n_b?1), y?b(n_b?1), y?b(n_b?1)]

Y_b = [y?b(1), y?b(1); y?b(2), y?b(2); ?; y?b(n_b), y?b(n_b)]

其中上标b表示批次索引。每个批次总共包含n_b+1个数据点。输入块X_b收集n_b个点，从时间0到n_b?1，而输出块Y_b包含从时间1到n_b对应的n_b个点。注意n_b表示批次b的最终测量索引，其值在不同批次间可能不同。整体训练矩阵通过垂直拼接每批次矩阵获得：

(8) X_tot = [X_1; X_2; ?; X_Nb]

Y_tot = [Y_1; Y_2; ?; Y_Nb]

其中X_tot和Y_tot表示通过在所有N_b个训练批次上垂直拼接每批次矩阵X_b和Y_b获得的整体训练矩阵。

在本示例中，NARX-ANN架构由三个输入节点和两个输出节点组成，有两个隐藏层，每层包含四个节点。隐藏层使用整流线性单元（ReLU）函数作为激活函数，网络使用Adam优化算法进行训练。

**图3. 本研究中使用具有两个隐藏层的NARX-ANN模型结构。**

**注1** 本研究中使用的NARX-ANN和LSTM仅是纯数据驱动方法的一个代表性示例。由于相同的纯数据驱动模型也嵌入在本工作的PINN结构中，重点在于展示PINN与无物理约束的纯数据驱动模型相比增强的预测性能。因此，任何合适的数据驱动模型，如Transformer（Vaswani等人，2017）、循环神经网络（Chandrasekar等人，2025）、图神经网络（Corso等人，2024）等，都可以在本上下文中用作基准。

**2.2.2. 基于LSTM的模型**

当时间依赖关系超出固定且明确定义的滞后结构时，通常采用循环神经网络架构。在这些模型中，长短期记忆（LSTM）网络因其通过内部记忆机制捕获长时间跨度的时间依赖关系的能力而受到广泛关注（Hochreiter和Schmidhuber，1997）。与需要显式包含滞后输入和输出的前馈或NARX型神经网络不同，LSTM保持一个随时间演化的内部状态，并自适应地确定哪些信息应该保留或遗忘。

在本研究中，基于LSTM的模型使用与NARX-ANN模型完全相同的输入和输出块来构建。具体来说，在每个时间步，输入向量由操作输入u(t)以及测量输出y?(t)和y?(t)组成，而网络被训练来预测下一步的输出y?(t+1)和y?(t+1)。通过采用相同的数据组织方式，确保了对两种数据驱动建模方法的直接和公平的比较。本工作中使用的LSTM架构由单个具有八个隐藏单元的循环层组成，后面跟着一个完全连接输出层，将隐藏状态映射到预测输出。为了更好地捕获缓慢的过程动力学和由测量噪声引起的快速变化，纳入了一个平行的前馈路径，其中瞬时输入向量通过额外的线性层传递并加到循环输出上。网络使用Adam优化算法进行训练，与NARX-ANN模型采用的训练程序一致。

**2.2.3. 基于神经网络的模型结果**

图4展示了基于神经网络的模型在四个测试批次上的结果。除了NARX-ANN的预测外，相应的基于LSTM的模型结果也显示在同一图中。如图所示，两种模型在高噪声的间歇模式测试数据集上都表现良好，表明纯数据驱动方法如NARX-ANN和LSTM在测试数据集与训练数据共享相同操作模式时仍能达到可接受的精度。

然而，如图5所示，当模型在连续模式数据上进行测试——这与其训练数据不同——性能显著下降。虽然在连续测试案例中LSTM模型显示出略优于NARX-ANN的性能，但仍然无法准确捕获浓度和温度轨迹。如上所述，这种设置是故意设计的以反映现实的工业场景：模型通常是使用间歇实验开发和训练的（由于操作更简单、控制更好），但最终部署在连续环境中。这里观察到的较差泛化性说明了纯数据驱动模型的根本弱点——它们缺乏跨不同操作模式外推的能力。事实上，这一结果是预期的，并不令人惊讶，因为在连续模式中，存在一个额外的输入变量——入口浓度——它直接影响浓度和温度曲线的演变，除了间歇模式中唯一存在的入口能量输入。由于NARX-ANN和LSTM模型仅在间歇数据上训练且从未考虑这个额外变量，当应用于连续模式数据时，它们对浓度和温度曲线的预测结果不准确。这一比较强调了所提出的PINN框架的价值，该框架利用物理知识实现可靠预测，即使在从间歇模式训练转向连续模式应用的情况下也是如此。

**图4. 基于神经网络的模型在四个带噪声批次测试数据集上的结果。实际输出（蓝色曲线）、NARX-ANN的预测（灰色曲线）和LSTM的预测（红色曲线）对应的浓度和温度。**

**图5. 基于神经网络的模型在带噪声连续测试数据集上的结果。实际输出（紫色曲线）、NARX-ANN的预测（灰色曲线）和LSTM的预测（红色曲线）对应的浓度和温度。**

**3. 提出的建模方法**

本节详细介绍了所提出的建模策略。第3.1节介绍了所提出的PINN模型架构，并为具有部分已知动力学的系统开发了相应的物理损失公式。第3.2节描述了所提出的反应速率估计器，包括其训练数据集的构建以及用于估计未知动力学项的次级神经网络的概念。

**3.1. PINN架构与预测性能**

PINN作为代理建模策略的架构已在几项早期工作中进行了探索（Xu等人，2022；Zheng和Wu，2023b），其中总损失函数通常包含两个组成部分：第一个是数据损失，惩罚测量值与神经网络预测值之间的不匹配；第二个是物理损失，通过惩罚神经网络导数与第一性原理方程导数之间的不匹配来强制实施已知的物理关系。

在作者之前的研究中（Moayedi等，2024），已证明了该框架在处理有限且含噪声数据下的模型-装置失配问题的能力，该研究假设模型速率律与过程之间仅存在参数性失配。3.1.1节解释了当前研究中使用的数据损失项。3.1.2节简要回顾了作者在先前工作（Moayedi等，2024）中提出的物理损失项。虽然这部分并非直接用于当前框架，但它作为物理损失概念的引言性背景。3.1.3节则阐述了当前手稿的核心内容，详细介绍了专为处理部分已知动力学而设计的修改后的物理损失，并更详尽地阐述了其公式构造。

3.1.1. 数据损失项

物理信息神经网络（PINN）的数据损失项是指负责基于可用过程数据学习系统输入-输出行为的损失函数。换句话说，它捕获了神经网络预测输出与实际测量值之间的偏差。在本研究中，网络采用前文所述的延迟为1的ANN-NARX框架。这种数据驱动的损失使网络能够拟合可用的过程数据，其定义见公式(9)的数据损失。

(9) 数据损失 = (1/(Nb2)) Σ(b=1到Nb) (1/nb2) Σ(i=1到nb) Σ(k=1到2) (y_b,k(i) - ?_b,k(i))2

其中，Nb 是训练批次的总数，nb 是批次 b 中输出块 Yb 的数据点数，y_b,k(i) 是批次 b 中时间 i 时刻的第 k 个测量输出，?_b,k(i) 是相应的预测输出。

3.1.2. 物理损失项

物理损失项的结构也在之前的研究（Moayedi等，2024）中得到使用。在该框架中，PINN的物理部分旨在将已知的物理定律——以常微分方程（ODEs）表示的形式——纳入神经网络的训练。其主要目标是确保神经网络不仅能够拟合观测数据，还尊重已知的系统动力学。为此，在每个时间步，计算系统时间导数的两种表示：常微分方程左侧（LHS）使用欧拉法基于神经网络随时间的预测输出进行计算，而常微分方程右侧（RHS）通过将相同的预测输出和已知输入代入第一性原理常微分方程来评估，这些方程中包含失配参数以反映现实世界中的偏差（装置-模型失配）。物理损失随后定义为LHS和RHS导数之间的均方误差。本质上，它衡量了网络预测的动力学在多大程度上符合支配的物理定律。通过这种方式，物理损失引导学习过程产生不仅在数据上一致而且在物理上合理的输出，即使第一性原理模型包含参数性失配或数据有限且含噪声（Moayedi等，2024）。

此外还需要注意的是，物理损失项不依赖于实际过程数据，仅使用神经网络提供的预测进行操作。先前研究中设计的PINN示意图见图6。

图6. 先前研究（Moayedi等，2024）中所述PINN框架的示意图表示。

3.1.3. 具有部分已知动力学的物理损失项

3.1.2节中描述的结构是先前研究（Moayedi等，2024）中PINN物理损失的主要框架，在该研究中，虽然支配常微分方程的一般结构已知并用于物理损失中，但这些方程中的某些参数被认为是不准确的，反映了实践中面临的典型装置-模型失配。如前所述，已证明PINN能够有效处理这种失配，并且仍能产生准确的系统输出预测。

当前工作旨在更进一步，解决一个更具挑战性的问题：如果系统动力学仅部分已知，即常微分方程的某些部分缺失或未定义，该怎么办？这些缺失部分很少是流量相关的项——如入口和出口速率——或能量传递参数，因为在标准操作条件下，这些通常是明确定义的、可测量的或可估计的。相反，缺失动力学最常见的候选者是构成关系，如反应速率。这反映了许多化学过程中的现实限制，其中反应动力学由于复杂的机理、有限的实验洞察或专有配方而往往难以识别（Ji和Deng，2021）。

如前所述，在反应速率未知的情况下，将完整的摩尔-能量平衡方程应用于PINN物理部分的常规方法是不可行的。因此，需要一种新的策略来利用可用的物理知识，即使只是部分知识，以便仍能在神经网络预测上定义有意义的物理损失项。为此，提出了一种基于反应不变量概念的不同策略。反应不变量经典定义为由物种浓度组成的守恒线性组合，不受反应影响（Waller和Makila，1981）。这些不变量在物种数量c超过独立反应数R时存在，其数量由差值c-R给出（Gadewar等，2001）。在这种情况下，我们可以推导出c-R个不依赖于反应速率的表达式，因此可以直接作为PINN中物理损失的一部分强制执行。

当物种数量等于独立反应数量时（即当c=R时），不存在经典的反应不变量。尽管如此，只要过程是热耦合的，就可以通过纳入能量平衡来扩展该方法。通过这样做，可以推导出一个消除未知反应速率的表达式，并且无论动力学如何都有效。这种"类反应不变量"关系随后可以在PINN中作为物理损失强制执行，使该框架即使在没有标准反应不变量的情况下仍然适用。该程序在公式(10)-(17)中进行了数学展示。

注2：在本研究中，我们利用摩尔和能量平衡的可用性，推导出一个消除未知速率的类反应不变量关系，并作为PINN中的物理损失。更一般地，人们可能会问，在c=R的情况下，当过程热耦合时，是否总是可以通过纳入热平衡来构建类似的约束。对较大维度过程进行此类扩展的系统研究是未来工作的主题。

注3：重要的是，要在参数不确定性的背景下认识到本研究所考虑的问题。在参数不确定性情况下，支配方程完全已知，仅一个或多个模型参数不确定或失配。相比之下，当前工作处理的是一种更一般的设定，其中支配方程的构成部分完全未知。例如，阿伦尼乌斯常数（K?）的不确定性假设反应速率表达式是已知的，而当前工作假设整个反应速率表达式不可用。因此，目标不再是对参数失配进行补偿，而是直接从过程测量中推断缺失的动力学，同时保留可用的物理知识。

为了正式阐明这一思想，可用的摩尔和能量平衡方程可以写成紧凑的仿射于速率的形式。这种表示法将动力学的已知贡献与未知部分——即反应速率项——分离开来。值得注意的是，以下公式以其一般形式呈现，以突出所提出方法对广泛过程系统的适用性。本节的4.1部分将把这种一般公式专门化为本研究所考虑的间歇反应器，其中明确推导了相应的无速率关系和物理损失表达式。具体而言，平衡可以表示为：

(10) dy/dt = A(u, y, θ?) + B(θ?)r(y, φ)

其中，y 是包含系统测量变量的状态向量，u 是已知输入变量的向量，θ? 和 θ? 是已知过程参数向量，A(·) 是由传输、混合和外部输入引起的动力学的已知部分，B(·) 是描述未知反应速率如何进入每个状态方程的矩阵，r(y, φ) 是反应速率向量（可能依赖于未知动力学参数φ）。

目标是推导出一个不依赖于未知反应速率的新变换变量。为此，定义反应不变量变量为：

(11) Z = W?y

这意味着W位于B(θ?)的左零空间中。只有当存在非零的W使得以下条件成立时，才能进行反应不变量表示：

(12) W?B(θ?) = 0

因此，当Z的导数写为：

(13) dZ/dt = W?(dy/dt)

并代入原始动力学后：

(14) dZ/dt = W?A(u, y, θ?) + W?B(θ?)r(y, φ)

未知反应速率项消失，因为：

(15) W?B(θ?)r(y, φ) = 0

其结果，无速率表达式变为：

(16) dZ/dt = W?A(u, y, θ?)

该表达式不依赖于未知反应速率，可用于PINN中的基于物理的损失。对应的PINN残差为：

(17) R = d/dt(W??) - W?A(u, ?, θ?)

其中?是PINN的状态预测。

如所示，公式(17)代表一个仅包含已知输入变量、已知参数和可计算导数的类反应不变量表达式，使其适用于在缺乏反应动力学的情况下作为物理损失使用。在实践中，过程输出的时间导数在配置点处使用预测值?_k(j)和欧拉法进行数值计算，如公式(18)所示。

(18) f(t_j, ?_k(t_j)) = (?_k(t_{j+1}) - ?_k(t_j)) / h

其中f表示预测输出?的估计导数，h是离散化步长。参数h指定了欧拉方案中用于近似导数的从t_j到t_{j+1}的前向时间增量。

由于公式(17)应在所有时间点得到满足，任何偏离零的偏差都可以解释为PINN框架中的物理损失。那么，物理损失定义为：

(19) 物理损失 = (1/nc2) Σ(j=1到nc) (R(t_j))2

其中，nc 是配置点的总数，R(t_j) 是每点的残差值。

最后，PINN的总损失定义在公式(20)中，其中为每个组件分配了特定的权重：

(20) 总损失 = C?(数据损失) + C?(物理损失)

权重C?和C?允许表达两个组件在总损失函数中的相对重要性。

3.2. 损失动力学估计器

所提出框架的下一个目标是设计和训练一个二次前馈神经网络来估计未知动力学项（反应速率）。在主PINN训练期间，物理组件提供配置点处的预测状态变量?。在完成PINN训练后，这些物理一致的预测及其相应的导数可用于提取构建二次估计器训练数据集所需的未知动力学项。通过将这些预测代入公式(10)给出的一般动力学公式，系统动力学可表示为：

(21) d?/dt = A(u, ?, θ?) + B(θ?)r(?, φ)

因此，未知动力学项的贡献可以提取为：

(22) B(θ?)r(?, φ) = d?/dt - A(u, ?, θ?)

矩阵A(u, ?, θ?)和B(θ?)基于过程可用的支配平衡方程构建。取决于系统动力学的结构和未知反应项在不同平衡方程中的出现方式，可以推导出多种用于提取未知动力学项的公式。因此，可以从可用的物理方程中推导出反应速率的不同表达式，为构建用于二次神经网络训练数据集的未知项提供替代选项。

在公式(22)中，除未知动力学项外的所有项要么是已知的，要么可以从训练好的PINN获得。具体而言，A(u, ?, θ?)和B(θ?)由已知的过程方程和参数确定，而?由训练好的PINN在配置点提供。预测状态的导数d?/dt在PINN训练期间也可获得，可以使用数值微分方法（如欧拉近似）或自动微分（取决于实现方式）来计算。

一旦获得预测的状态变量和相应的未知动力学项，就构建用于二次神经网络的有监督学习数据集。

具体而言，每个配点提供一个由PINN预测的状态变量作为输入、提取的未知动态项作为目标输出的配对：(23) $\mathcal{D}_r = \{(\hat{y}_j, r_j)\}_{j=1}^{n_c}$，其中 $\hat{y}_j$ 表示PINN预测的过程状态，$r_j$ 表示第 $j$ 个配点对应的未知动态项。随后使用该数据集训练一个前馈神经网络（二次估计器），以学习过程状态与未知动态之间的关系。由于二次估计器的训练数据集来自已训练PINN的物理一致性预测，而非直接来自含噪声的过程测量数据，因此所估计的动态关系继承了由物理损失施加的物理一致性。训练完成后，该二次神经网络以过程状态的函数形式提供了先前未知的动态项的显式表示。该估计的动态项随后可被纳入重构的过程模型中，从而实现对不同操作条件下系统动态的预测。

**4. 应用示例**

本节介绍所提出建模框架的实现及其相应结果。首先，将第3.1.3节中开发的通用物理损失公式具体应用于本研究考虑的BSTR（搅拌釜式反应器），并推导相应的物理损失表达式（第4.1节）。第4.2节评估了已训练PINN在批式模式测试数据集上的预测性能。最后，第4.3节介绍了所提出的丢失动力学估计器的实现细节，随后对整体建模框架在批式和连续测试数据集上的表现进行了全面评估，特别关注其从训练批式过程推广到连续运行的能力。

**4.1 物理损失公式**

现在将前一节引入的通用公式应用于本研究考虑的BSTR案例。如第2节所述，反应器动态由浓度平衡和温度平衡描述，反应速率被处理为未知动态项。相应地，系统状态向量定义为：

(24) $y = [C_A, T]$

其中 $C_A$ 为组分 $A$ 的浓度，$T$ 为反应器温度。在此情况下，未知反应速率为：

(25) $r(y, \phi) = r_A$

控制方程可写成通用形式：

(26) $\dfrac{dy}{dt} = A(u, y, \theta_1) + B(\theta_2) \cdot r_A$

其中：

(27) $A(u, y, \theta_1) = \begin{bmatrix} 0 \\ \dfrac{Q_{in}}{\rho \cdot C_p \cdot V} \end{bmatrix}$，

(28) $B(\theta_2) = \begin{bmatrix} 1 \\ \dfrac{\Delta H}{\rho \cdot C_p} \end{bmatrix}$

为消除未知反应速率，我们选择：

(29) $W^{\top} = \begin{bmatrix} -\Delta H & \rho \cdot C_p \end{bmatrix}$

因为：

(30) $W^{\top} \cdot B = \begin{bmatrix} -\Delta H & \rho \cdot C_p \end{bmatrix} \begin{bmatrix} 1 \\ \dfrac{\Delta H}{\rho \cdot C_p} \end{bmatrix} = -\Delta H + \Delta H = 0$

因此，反应不变变量为：

(31) $Z = W^{\top} \cdot y$

即：

(32) $Z = -\Delta H \cdot C_A + \rho \cdot C_p \cdot T$

根据式(17)，第一项变为：

(33) $\dfrac{d}{dt}(W^{\top} \hat{y}) = -\Delta H \cdot \dfrac{d\hat{C}_A}{dt} + \rho \cdot C_p \cdot \dfrac{d\hat{T}}{dt}$

第二项变为：

(34) $W^{\top} \cdot A(u, \hat{y}, \theta_1) = \begin{bmatrix} -\Delta H & \rho \cdot C_p \end{bmatrix} \begin{bmatrix} 0 \\ \dfrac{Q_{in}}{\rho \cdot C_p \cdot V} \end{bmatrix} = \dfrac{Q_{in}}{V}$

因此，最终的无速率残差为：

(35) $\mathcal{R} = -\Delta H \cdot \dfrac{d\hat{C}_A}{dt} + \rho \cdot C_p \cdot \dfrac{d\hat{T}}{dt} - \dfrac{Q_{in}}{V}$

每个配点处的残差定义为：

(36) $\mathcal{R}(t_j) = -\Delta H \cdot \dfrac{d\hat{C}_A}{dt}(t_j) - \rho \cdot C_p \cdot \dfrac{d\hat{T}}{dt}(t_j) + \dfrac{Q_{in}(t_j)}{V}$

其中，利用式(18)，式(36)中的时间导数可写为：

(37) $\dfrac{d\hat{C}_A}{dt}(t_j) = \dfrac{\hat{C}_A(t_{j+1}) - \hat{C}_A(t_j)}{h}$，$\dfrac{d\hat{T}}{dt}(t_j) = \dfrac{\hat{T}(t_{j+1}) - \hat{T}(t_j)}{h}$

在本研究中，物理损失使用总共50,000个配点（$n_c$）进行评估，这些配点来自50个批次，每个批次持续时间为2小时（1000个点）。欧拉近似计算导数所用的时间步长（$h$）为0.002小时，对应7.2秒。此外，用于计算总损失（式(20)）的损失权重选定为 $C_1 = 0.7$，$C_2 = 0.3$。这些权重通过手动调参，评估多种候选组合后选定。由于该程序为本案例研究提供了令人满意的训练和预测性能，因此未采用更高级的超参数优化方法。然而，鉴于这些权重的重要性以及PINN性能对其选择的敏感性，对于更复杂的应用，可以采用标准的超参数优化方法，如网格搜索或随机搜索。网络架构与NARX-ANN模型相同。

**4.2 PINN的性能**

图7展示了使用PINN获得的四个未见过的测试批次结果。将这些结果与前面展示的NARX-NN模型（图4）进行比较，可以看出PINN的表现优于纯数据驱动模型，尤其是在数据和噪声有限且训练与测试数据共享相同操作模式（批式模式）的条件下。

表2展示了三种建模方法（包括NARX-NN、LSTM和所提出的PINN）在测试数据集上的均方误差（MSE）。

*图7. 实际输出（蓝色曲线）与PINN预测值（黑色曲线）的浓度和温度对比。*

如图所示，PINN通过其将第一性原理方程纳入的能力，能够略微改善纯数据驱动模型的性能，即使这些方程并非完全已知。换言之，它能够利用含噪声的实际数据来补偿丢失的动力学，表现优于仅依赖过程数据的纯神经网络。

*表2. 不同未见批式数据集上的平均MSE（标度值）。*

| 模型 | 浓度 | 温度 |
|------|------|------|
| NARX-ANN | 2.883×10?3 | 3.143×10?3 |
| LSTM | 2.115×10?3 | 2.759×10?3 |
| PINN | 1.929×10?3 | 2.097×10?3 |

**4.3 丢失动力学估计器：从批式建模到连续运行**

对于本研究考虑的BSTR案例，将 $y$、$A(u, y, \theta_1)$ 和 $B(\theta_2)$ 的定义代入通用控制方程可得：

(38) $\begin{bmatrix} \dfrac{dC_A}{dt} \\[6pt] \dfrac{dT}{dt} \end{bmatrix} = \begin{bmatrix} 0 \\[6pt] \dfrac{Q_{in}}{\rho \cdot C_p \cdot V} \end{bmatrix} + \begin{bmatrix} 1 \\[6pt] \dfrac{\Delta H}{\rho \cdot C_p} \end{bmatrix} \cdot r_A$

相应地，反应速率可从浓度平衡中获得：

(39) $r_A = \dfrac{d\hat{C}_A}{dt}$

或等价地从能量平衡中获得：

(40) $r_A = \dfrac{\rho \cdot C_p}{\Delta H} \left(\dfrac{d\hat{T}}{dt} - \dfrac{Q_{in}}{\rho \cdot C_p \cdot V}\right)$

在本研究中，导数使用来自已训练PINN在配点处的预测浓度和温度值进行评估。所得反应速率值随后用作训练二次前馈神经网络的目标输出，而对应的预测浓度和温度值则作为其输入。

训练完成后，所得网络充当反应速率估计器，能够根据浓度和温度测量值推断未知反应速率。该估计反应速率随后可被纳入第一性原理模型（FPM），使所提出的框架能够预测训练所用条件之外的操作条件下的系统动态。

**备注4**

在许多传统方法中（Dochain, 2003；McLean and McAuley, 2012；Bradley and Boukouvala, 2021；Abdi et al., 2023），通常假设ODE的完整结构已知，目标是在这些方程中估计不确定的参数——如速率常数。然而，本研究的情况不同。这里，反应速率表达式本身因对底层过程的不完全了解而未知。因此，本研究不是从完整模型出发来调节参数，而是首先利用可用的过程数据开发一个代理PINN模型，同时仅纳入已知的物理部分。随后，使用已训练的模型来估计缺失的动态项，即反应速率。

所提出估计器最重要的作用是：通过实现对任意给定浓度和温度测量值（无论是批式还是连续）的反应速率估计，使得仅使用初级批式训练数据即可获得完整的物理知识。这一能力对于连续模式尤为重要，因为一旦二次神经网络（基于已训练PINN）在每个时间点预测了反应速率（先前未知），完整的ODE系统即可获得。该FPM随后可使用数值求解器求解，以预测连续模式运行下的浓度和温度曲线，从而证明反应速率已被准确估计。

以下展示了第二个神经网络的训练数据集（图8）。该网络包含两个输入节点（浓度和温度）和一个输出节点（估计反应速率），四个隐藏层，每层包含八个节点，所有隐藏层均采用ReLU函数作为激活函数。网络使用Adam优化算法进行训练。在呈现结果之前，先给出一些重要备注，以帮助更好地理解所提出PINN结构的必要性。

*图8. 反应速率估计器的训练数据集三维图，展示PINN物理部分预测的浓度、温度和反应速率。*

**备注5**

可以合理地质问：如果不采用当前的PINN结构，而是直接开发一个神经网络从批式浓度和温度测量值预测未知反应速率会怎样？这种物理引导的NN可以设计为串联形式：首先使用批式状态变量训练速率预测器，然后在连续模式下应用以恢复反应速率并建模连续反应器。该框架是可行的，因为在批式模式下，浓度ODE的右侧恰好就是反应速率。因此，一旦神经网络预测了反应速率，浓度轨迹就可以通过求解ODE获得，而损失可定义为测量值与预测值之间的MSE（也可以包含温度）。先前的研究中也考虑了类似方法（Tipireddy et al., 2019），其中生物反应速率被视为网络输出，并将其代入时间离散化的ODE中检查一致性。然而，该策略仅在噪声较小的情况下有效，因为数值求解器（Euler、RK4等）在每一步依赖测量状态作为基础，含噪声的输入会直接传播到预测轨迹中。相比之下，本文手稿提出的PINN框架同样恢复反应速率，但有一个关键区别：在物理部分，导数（ODE的左侧）完全由网络预测值计算，而这些预测值已经过物理损失的正则化。这种隐式去噪使PINN对含噪声的测量值远不那么敏感，预期比物理引导的NN方法提供更可靠的状态变量与反应速率之间的关系。值得注意的是，Tipireddy等人（2019）报告的令人满意的结果确实如此，但它们是使用无噪声生成的数据获得的。

**备注6**

关于所提出PINN结构，可能还会产生另一个问题：为什么物理损失是基于反应不变表达式构建的？一种替代策略在最近的一项工作中被提出（Velioglu et al., 2025）。在该研究中，反应速率直接从单个PINN重建，通过将输入向量设计为时间和过程输入，网络输出同时包括可测量的状态变量（浓度和温度）和不可测量变量（反应速率）。数据损失定义为测量值与预测可测量状态之间的MSE，而物理损失则这样构建：ODE的左侧使用基于网络预测的自动微分计算，右侧由网络预测的反应速率获得，其差值即为物理损失。作者表明这种方法表现良好，优于纯数据驱动的NN，同时将反应速率作为输出的一部分。尽管如此，本研究中所提出PINN结构的必要性在于其从批式向连续建模过渡的能力。在所提及的工作（Velioglu et al., 2025）的公式中，反应速率和状态变量是根据操作输入变量、状态初值和时间进行预测的。虽然这对于提高状态预测精度是必要的，但它与反应速率本质上仅依赖于系统状态变量（浓度和温度）这一事实相冲突。因此，如果训练和测试在不同的操作条件下进行（如使用不同的输入变量），估计的反应速率可能无法很好地泛化。事实上，在Velioglu等人（2025）的工作中，训练和测试模式保持在相同的操作条件下（连续模式），也使用了无噪声的生成数据。相比之下，在本研究提出的策略中，反应速率估计器建立在已训练PINN之上，被设计为仅依赖于过程状态（浓度和温度）。这确保了可以为任何浓度和温度提供估计反应速率，无论操作条件如何，从而实现从批式到连续模式的可靠过渡。

**备注7**

最近，Shah等人（2025）发表了一篇关于混合建模的教程，其中第一性原理ODE提供物理结构，而NN估计未知项，如反应速率或产率系数。这些项作为状态和输入的函数进行学习，使NN能够表示缺失的方程、细化不确定参数并缓解模型-数据不匹配。他们对发酵的案例研究在批式模式下使用预处理（无噪声）数据进行演示，提供了清晰的逐步说明。然而，处理含噪声测量值以及将框架扩展到批式和连续运行之间的过渡并未在之前的工作中得到解决。

**4.4**

## 所提建模方法的性能

通过引入反应速率估计器，可以将估计的反应速率与已知的控制方程相结合，从而重建完整的工艺过程动力学。因此，它提供了一个完整的动力学模型，可以像传统第一性原理模型（FPM）一样进行求解。重建后的模型可以通过求解所得的常微分方程组来预测间歇和连续两种模式下的工艺行为。在积分过程中，反应速率估计器会根据当前的工艺状态持续提供未知的反应速率，从而使模型能够动态更新系统的演化过程。因此，一旦提供了????和??的初始条件以及相应的工艺输入，就可以在预测过程中无需连续模式的测量数据即可预测完整的工艺轨迹。

**注8** 在本方法中，连续模式的工艺预测是利用从间歇模式数据中学到的动力学和可用的连续模式输入曲线来完成的。从初始条件出发，所提出的框架根据当前预测的状态估计反应速率，并在时间上向前积分控制方程以重建????和??的连续模式轨迹。连续模式的测量数据不用于模型训练或反应速率估计，而是被视为一个独立的测试数据集，用于评估所提方法的预测能力。这与传统的建模策略不同，传统策略通常需要足够的连续模式输入/输出数据来训练连续运行的预测模型。

### 4.4.1 间歇模式下的性能

来自间歇模式测量数据的估计反应速率被用于方程(41)和(42)所示的常微分方程组中，通过数值求解器（Python SciPy包中的`solve_ivp`求解器）求解随时间变化的浓度和温度。

$$\frac{dC_A}{dt} = r'_A \tag{41}$$

$$\frac{dT}{dt} = \frac{\Delta H}{\rho \cdot C_p} \cdot r'_A + \frac{Q_{in}}{\rho \cdot C_p \cdot V} \tag{42}$$

其中$r'_A$是神经网络估计器估计的反应速率。

图9展示了训练好的反应速率估计器应用于其训练时所采用的相同操作模式（间歇模式）时的性能表现。左侧面板显示了测量反应速率与估计反应速率之间的对比。右侧面板比较了使用估计反应速率求解常微分方程所得的解与间歇测试数据集中实际的浓度和温度值。为便于直观比较，图9中还包含了之前图4中所示的同一测试批次下基于神经网络模型的预测结果。

**图9.** 左侧面板：间歇测试数据集中测量和估计的反应速率值随浓度和温度变化的三维图。右侧面板：实际输出值与预测输出值（使用估计反应速率求解ODE的解）的对比，并与同一间歇测试数据集的NARX-ANN预测和LSTM预测进行比较。实际值以蓝色显示，预测输出以黑色显示，NARX-ANN预测以灰色显示，LSTM预测以红色显示。

### 4.4.2 连续模式下的性能

如前所述，为了评估ANN估计器在连续工艺中的性能，在连续操作条件下生成了另一个测试数据集。评估该估计器的程序与间歇情况相同。这次，使用ANN为连续数据集估计的反应速率求解方程(43)和(44)所示的另一个常微分方程组。

$$\frac{dC_A}{dt} = \frac{F}{V}(C_{A,in} - C_A) + r'_A \tag{43}$$

$$\frac{dT}{dt} = \frac{F}{V}(T_{in} - T) + \frac{\Delta H}{\rho \cdot C_p} \cdot r'_A + \frac{Q_{in}}{\rho \cdot C_p \cdot V} \tag{44}$$

其中$r'_A$是神经网络估计器估计的反应速率，$C_{A,in}$是物种A进入反应器的入口浓度，$Q_{in}$是加入/移出反应器的热量，F是入口体积流量，V是反应器体积，$T_{in}$是进入反应器的入口温度。

图10说明了使用间歇模式数据开发的训练好的反应速率估计器应用于连续模式测试数据集时的性能表现。左侧面板比较了估计的反应速率与相应的测量值，右侧面板显示了使用估计速率求解常微分方程所得的浓度和温度轨迹与实际工艺值的对比。为便于比较，图10中还展示了之前图5中所示的同一连续数据集中的基于神经网络的模型的预测结果。最后，表3显示了连续测试数据集上两种建模方法（包括NARX-NN和所提出的基于PINN的建模）的均方误差。

最后，图11展示了间歇和连续模式测试数据集的对比图。

**图10.** 左侧面板：连续测试数据集中测量和估计的反应速率值随浓度和温度变化的三维图。右侧面板：实际输出值与预测输出值（使用估计反应速率求解ODE的解）的对比，并与同一连续测试数据集的NARX-ANN预测和LSTM预测进行比较。实际值以紫色显示，预测输出以黑色显示，NARX-ANN预测以灰色显示，LSTM预测以红色显示。

**图11.** 基于PINN的速率估计器、NARX-ANN和LSTM模型中浓度和温度的真实值与预测值（缩放后）的对比图。上面板显示间歇模式测试数据集的结果，下面板显示连续模式测试数据集的结果。虚线对角线表示真实值与预测值之间的理想一致性。

## 5. 结论与未来工作

本研究提出了一种PINN框架，适用于系统动力学仅部分已知的场景。该方法通过BSTR模型进行了演示，其中反应速率代表了动力学中缺失的部分，被假设为未知。通过将有限的含噪声工艺数据与部分物理知识相结合，PINN有效地捕捉了系统的行为，即使在具有挑战性的数据条件下也能提供准确的预测。

本研究的关键创新在于使用反应不变式公式来定义物理损失函数，使模型能够在不需要完整反应机理的情况下利用已知的物理关系。此外，PINN训练完成后，可从中提取关于缺失反应速率的信息，然后使用二级神经网络进行估计。这种两步法不仅提供了一个鲁棒的工艺模型，还提供了一种直接从工艺数据中恢复未知系统动力学的方法。

**表3.** 连续模式数据集上的MSE（缩放值）。

| 模型 | 浓度 | 温度 |
|------|------|------|
| NARX-ANN | 4.973×10?3 | 5.871×10?? |
| LSTM | 5.746×10?? | 5.569×10?? |
| 基于PINN的速率估计器 | 1.112×10?? | 6.735×10?? |

该框架的适用性通过从间歇模式数据到连续模式数据的转换得到了进一步证明，表明训练好的模型和反应速率估计器能够在不同的操作模式下保持良好的性能。这种灵活性使得所提方法适用于各种完整的系统动力学难以确定的工业过程。

未来工作的重要方向是将所提出的框架扩展到更大、更复杂的工艺系统。对于涉及多种物种和多个未知反应速率的大型反应网络，确定合适的反应不变式或其他无速率物理关系可能变得越来越具有挑战性，因为这类约束的存在和数量取决于描述未知动力学如何进入控制方程的矩阵的结构和秩。此外，与本研究的情况不同——本研究仅估计一个未知反应速率——更大的系统可能涉及多个未知动态项，这要求可用的物理约束和工艺数据包含足够的独立信息以区分这些项。另一个重要的考量是状态测量的可用性。所提出的框架在这方面具有一定的灵活性；例如，在本研究的情况下，如果在连续模式下仅有一个状态（????或??）可用，二级神经网络仍然可以仅以可用状态作为输入来训练以估计反应速率，但估计精度一般会有所下降。然而，在更大、更复杂的系统中，未知动力学可能强烈依赖于未测量的状态，使得从可用测量数据中难以甚至无法唯一推断缺失的动力学。因此，将所提出的框架扩展到涉及多个未知动力学和可能无法测量的重要状态的更复杂系统将是未来研究的一个重点。此外，将所提出的框架扩展到同时考虑已知物理参数的不确定性以及未知动态项，是另一个重要的未来研究方向。

### CRediT作者贡献声明

**Farshad Moayedi：** 概念构思、形式分析、方法学、编码/软件、撰写初稿、审阅与编辑。

**Aswin Chandrasekar：** 概念构思、审阅与编辑。

**Prashant Mhaskar：** 概念构思、方法学、审阅与编辑、指导。

**Farshad Moayedi | Aswin Chandrasekar | Prashant Mhaskar**