中国广州珠江口高度城市化水域野生鱼类中多环芳烃的营养级传递、来源解析及健康风险

《Microchemical Journal》：Trophic transfer, source apportionment, and health risks of PAHs in wild fish from the highly urbanized waterways of Pearl River estuary at Guangzhou, China

　　

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  野生鱼类表现出显著的PAHs积累（主要为低环至高环化合物），并展示了营养级之间的生物稀释效应。
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  实现了污染源与人体健康风险之间的精确定量归因。
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  农业和交通排放分别主导了非致癌风险和致癌风险。
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  儿童因食用这些野生鱼类而面临显著升高的健康威胁。

引言

多环芳烃（PAHs）是一类含有两个或多个稠合芳环的持久性有机污染物。由于其环境持久性、远距离迁移能力以及严重的健康影响，尤其是致畸性、致突变性和致癌性，这些化学物质引起了全球关注。鉴于这些威胁，美国环境保护署（USEPA）将十六种特定PAHs化合物列为优先污染物 [6], [38], [47]。这些物质的产生主要源于石油泄漏以及生物质和化石燃料的不完全燃烧，之后通过多种途径进入环境介质 [10], [48], [57]。随着全球能源需求的持续增长，PAHs的排放及其相应的健康危害仍是主要的公共卫生关切，特别是在高度工业化和快速发展的地区 [23], [45]。鱼类是高质量蛋白质和营养物质的重要来源，然而其富含脂质的组织使其易积累PAHs等脂溶性污染物，可能对消费者构成膳食暴露风险 [5], [29], [34]。在支持密集人类活动的快速城市化河流流域中，这种风险尤为突出 [40]。因此，检测鱼类中的PAHs浓度、识别其排放来源并评估相关的健康威胁，是进行全面的膳食风险评估不可或缺的步骤。

PAHs在水生食物网中的积累和营养级传递是复杂的过程，可能表现出生物放大或生物稀释效应，受化合物特性和生物因素的共同影响。理解这些模式对于准确进行生态和人体健康风险评估至关重要 [35]。营养级传递尤其重要，因为它决定了在低营养级生物中积累的PAHs是否会进一步传递到高营养级消费者，包括人类食用的鱼类。碳（δ¹³C）和氮（δ¹⁵N）稳定同位素分析（SIA）已成为阐明食物来源和量化营养级位置的可靠工具，克服了肠道内容物分析等传统方法的局限性 [11], [32]。将SIA与污染物分析相结合，可以更深入地了解食物网中污染物的传递 [51]。先前的研究表明，并非所有PAHs同系物都具有营养级传递能力；低分子量PAHs通常被快速代谢，而高分子量PAHs则倾向于强烈吸附于沉积物中，只有某些同系物能有效通过食物网传递 [2], [14]。由于不同的PAHs同系物来源于不同的排放源，这种同系物特异性的营养级传递行为意味着来自不同来源的PAHs在营养级传递潜力方面可能存在显著差异。然而，哪些排放源在PAHs营养级传递中发挥关键作用仍不清楚，这一知识空白对于管理城市化水生生态系统中的PAHs营养级传递风险至关重要。此外，虽然正矩阵因子分解（PMF）等源解析模型已被广泛用于识别PAHs的来源 [3], [50]，但鲜有将其应用于追溯特定排放源的PAHs营养级传递。因此，PAHs的来源特异性营养级传递潜力仍知之甚少，通过水生食物网传递PAHs的主导排放源也仍不清楚。这一空白限制了在复杂的受城市影响生态系统中制定有针对性的排放控制策略。

本研究对该典型城市的调查结果旨在为定制污染管理和制定可靠的鱼类摄入建议提供实证依据。多种排放源，包括密集交通、工业燃烧、航运和农业活动 [55], [56]，使其通过大气沉降和地表径流成为PAHs的重要汇 [31], [44]。尽管先前的研究已证实PAHs在广州水道的水体和沉积物中广泛存在，但PAHs在野生鱼类中的生物积累特征仍不清楚。鉴于PAHs污染的隐蔽性，该地区的野生鱼类仍在当地居民中广泛食用，且缺乏系统的安全监测，这可能导致膳食暴露相关的健康风险升高。为了加强基于科学的消费指导并支持此类城市化河口区域的针对性污染控制，有必要调查PAHs的积累特征、阐明营养级传递模式、量化来源贡献并评估来源特异性的健康风险。特别是，识别哪些排放源主导了野生鱼类中PAHs的营养级传递，是管理来源特异性营养级传递风险的前提，但在城市化河流鱼类中尚未得到解决。为了满足这些需求，本案例研究选取了珠江广州段的九种优势野生鱼类作为研究对象。研究目标为：(1) 确定16种USEPA优先PAHs的浓度和组成特征；(2) 利用δ¹³C和δ¹⁵N分析对鱼类进行营养级分组并识别食物来源，并研究其与PAHs积累的关系；(3) 利用正矩阵因子分解（PMF）识别和解析积累的PAHs的潜在来源，并将解析出的来源与PAHs营养级传递联系起来，以确定哪些排放源主导了野生鱼类中PAHs的营养级传递；以及 (4) 定量评估成人和儿童相关的致癌和非致癌健康风险，并将这些风险归因于特定的排放源。通过将基于SIA的营养级生态学、PMF源解析和来源特异性健康风险评估相结合，本研究将排放源与PAHs营养级传递和健康风险联系起来，从而填补了城市化河流鱼类来源特异性营养级传递识别的空白。本代表性城市案例研究的结果旨在为珠江流域及类似城市化流域的针对性污染控制和基于证据的鱼类消费建议提供科学依据。

章节摘要

研究区域与样品采集

广州是广东省的主要城市，珠江贯穿其中，作为其主要的地表水系统 [60]。广州的城市水网由多条相互连通的河道组成，包括西河、前河、后河和黄浦水道，总长82.55公里，水域面积38.9平方公里 [52]。该市每天排放约2亿吨废水，其中超过70%未经处理直接排入珠江，造成相当大的

鱼类食物网的能量途径与营养级结构

利用双重稳定同位素（δ¹³C和δ¹⁵N）分析了野生鱼类的能量来源和营养级特征，结果如图2所示。本研究中，野生鱼类的δ¹³C值范围为?29.91‰至?21.21‰，平均值为?25.31‰；δ¹⁵N值范围为5.23‰至21.73‰，平均值为11.31‰。碳和氮同位素比的较大变化范围表明广州野生鱼类的能量来源和营养级之间存在显著分化。总体而言，一

结论

本研究将鱼类营养级生态学、源解析和来源特异性风险归因联系起来，以确定哪些排放源驱动了城市化河流鱼类中PAHs的营养级传递和健康风险，而不仅仅是评估PAHs的总负荷。聚类分析识别出三个营养级依次降低的营养级组，分别由浮游摄食、杂食性和底栖摄食驱动。PAHs的营养级生物稀释从底栖摄食者向浮游摄食者发生，主要原因是三环PAHs积累减少

CRediT作者贡献声明

苗雄义：撰写——审稿与编辑，撰写——原稿，可视化，概念构思。杨天瑶：撰写——审稿与编辑，撰写——原稿，可视化，调查，数据整理，概念构思。魏学琴：调查，数据整理。崔萌：数据整理。杨世平：调查，数据整理。周小华：可视化，调查。郝雨佩：数据整理。

资助

本研究由国家自然科学基金（编号42663010）、贵州省基本研究项目（自然科学）（编号黔科合基础[2025]269、黔科合平台ZSYS[2025]032）、云南省基础研究计划项目（编号202501AT070037）、贵州省教育厅自然科学研究项目（编号黔教技[2024]309）、安顺职业技术学院重点项目资助项目（合同编号X202302）、中国博士后科学基金资助

未引用参考文献

[26]

利益冲突声明

作者声明他们不存在已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能会影响本论文中报告的工作。

苗雄义 | 杨天瑶 | 魏学琴 | 崔萌 | 杨世平 | 周小华 | 郝雨佩