硒固溶体调控原位高氧化态氧化实现水性体系中碲基多电子氧化还原化学及高比能钠锌混合电池研究

《Nature Communications》：Reversible six-electron tellurium redox enabled by selenium-modulated hypervalent activation in aqueous sodium/zinc hybrid batteries

　　

摘要

水基混合钠离子电池凭借固有的安全性和低成本优势，有望成为下一代电化学储能系统。然而，其比能量和循环寿命仍受到制约。本文通过结合原位高氧化态氧化与硒固溶体调控，在水性体系中开辟了多电子碲氧化还原化学。在醋酸钠电解液中，Te₄O₉^2– ? Te ? Te^2– 反应序列实现了一种高度可逆的六电子反应，有别于传统的碲化学。硒从邻近的碲原子中抽取电子密度，促进氧化，稳定高价态中间产物，并加速Na?扩散。因此，Te_0.85Se_0.15 实现了理论六电子容量（0.1 A g^–1下约1217 mAh g^–1）的95.8%利用率，并在10 A g^–1下循环2000次。此外，软包电芯在0.33 A g^–1下实现了约114.3 Wh kg^–1的活性物质级比能量。这些发现为高能量、高功率、固有安全的水基钠/锌混合电池在电网规模应用中的发展勾勒出一条切实可行的路径。