印度中部矿化地形裂隙含水层中铀及相关痕量金属的归趋与运移性研究：一种综合水文地球化学与稳定同位素方法

《Gondwana Research》：Fate and mobility of uranium and associated trace metals in fractured aquifers of a central Indian mineralized terrain: an integrated hydrogeochemical and stable isotopic approach

　　

## 摘要

本研究调查了印度中部复杂富矿景观中水资源的水地球化学演化。该地区受含硫化物矿物氧化的驱动，矿井水和酸性矿山排水（AMD）造成了高度酸性条件，释放出有毒金属。地下水显示F?（13%）、NO??（16%）、U（18%）和Mn（26%）超标，而地表水记录了更高水平的F?（30%）、SO?2?（21%）、K?（17%）、Ca2?（4%）和NO??（4%）；同位素和统计分析（PCA、EPA-PMF模型）表明，地下水化学特征受地球成因和人为输入的共同影响。地下水中检测到了高铀浓度，经分析并解释后，归因于含铀矿物（铀石、锆石、黑云母）的风化，这已通过花岗岩基岩的岩相学、XRD和SEM-EDX分析得到证实。铀的饱和度指数以及铀与碳酸氢盐和氟化物在地下水中的正相关性表明，在碱性氧化条件下，铀通过形成稳定的铀酰-碳酸盐络合物而具有迁移性。δ1?O、U和F?之间的关系表明，在不同岩性下，由不同的地球成因过程驱动着差异化的矿物溶解。地下水对所有年龄段均显示出可接受的致癌风险（CR）（CR <10??），而地表水超过了USEPA阈值（CR >10??），表明存在显著的终身癌症风险。季风前的风险对As达到39%，对Cr达到4%（成人/儿童），而季风后的Cr（17-25%）和As（25%）占主导地位。这些发现强调了铀勘探的潜力以及改良水资源管理以应对公众健康问题的广阔前景。

## 引言

煤炭是全球第二大能源来源，占全球一次能源消耗的36%，每年消耗77亿吨，其最大消费部门为电力行业（Nishimoto等, 2021；Tomiyama等, 2022）。在全球范围内，煤炭是发电的主要化石燃料，占世界电力生产的40%（Belviso等, 2015；Singh等, 2017）。多年来，采矿活动影响了地下水流动、水质及其他生态循环（Dhar等, 1993；Ripley等, 1996；Peplow和Edmonds, 2002；Younger等, 2004；Khan等, 2005）。采矿活动通常会产生大量废石材料（通常称为矿渣）（Dold等, 2014；Zeng等, 2018），尾矿溢出以及工业洗煤厂产生的液态废物，这些都会降低周围地区的淡水质量（Ojonimi等, 2019；Wang等, 2020）。酸性矿山排水传统上影响废弃煤矿（Dold等, 2014；El Amari等, 2014）。煤层中发现的黄铁矿、砷黄铁矿、白铁矿等富硫化物矿物与氧气和水反应生成硫酸，从而污染地下水（Nishimoto等, 2021）。全球有72,000公顷的水库和湖泊以及19,300公里的河流受到煤炭和金属采矿相关活动的影响（Johnson和Hallberg, 2005）。预计到2030年，印度的煤炭需求将增加超过2亿吨，而东南亚将以每年超过4%的速度实现最快增长（国际能源署, 2025）。煤炭开采和相关工业活动污染了生物圈（Singh等, 2018；Mohanty等, 2018）。全球燃煤热电厂与有毒金属对地下水造成的污染相关，对环境健康构成潜在风险（Sarode等, 2010；Liu等, 2013；Wang等, 2016；Usmani和Kumar, 2017；Yang等, 2018；Liang等, 2018）。各种研究表明，含有铀、砷和氟化物的地质源污染在煤炭富集区及其周边普遍存在（Dai等, 2015；Wolkersdorfer等, 2020）。花岗片麻岩复合体与冈瓦纳岩石（含煤）的接近是这种氟化物污染的主要原因，对人类健康有害（Lechner等, 2016；Sen Gupta等, 2022；Gupta等, 2024）。地下水位的改变和地下水流动方向影响周围地表水和地下水的水质与水量（Kumar等, 2019；Gupta等, 2021；Sonkar等, 2023）。

印度是全球第三大煤炭生产国，其近70%的电力来自燃煤热电厂，露天开采约占煤炭总产量的95%（Singh和Gupta, 2007；Ju等, 2022；Gopinathan等, 2023）。采矿活动的快速扩张及相关废物的倾倒对主要煤田的地下水和地表水资源构成了严重威胁（Singh等, 2017；Dhakate和Rao, 2010；Singh等, 2012），而河流和水库也经历了广泛的污染（Sahu等, 2014；Saini等, 2015）。众多研究记录了煤炭开采区氟化物和微量金属（如铀、砷、镉、铅和汞）浓度升高的情况（Yadav等, 2021；Chakraborty等, 2024），这主要归因于覆盖层材料、采矿废物和煤炭燃烧残渣中有毒元素的淋滤。采矿作业产生大量含有镍、砷、铅、铜、锌、镉和氟化物的废物材料，这些材料在含水环境中逐渐积累，对水质构成长期风险（Jamal等, 2000；Raju等, 2009；Agrawal等, 2010；Khan等, 2013；Usham等, 2018；Bharadwaj等, 2020；Dubey等, 2022；Varshney等, 2022；Ahamad等, 2023）。尽管煤炭开采、发电和相关工业活动无处不在，但前人研究中对其在地下水和地表水储层中重金属污染贡献的全面调查仍存在显著不足。在此背景下，Sonbhadra-Singrauli地区代表了印度工业化程度最高、矿产最丰富的地区之一，其地下由前寒武纪花岗岩基岩、冈瓦纳沉积序列和温迪亚地层组成，蕴藏着丰富的煤炭、石灰石、铝土矿及相关微量金属资源。大规模的采矿和大型燃煤热电厂已将该地区转变为国家的"能源之都"，但这种快速工业化严重加剧了当地水资源压力。从地球化学角度来看，花岗岩、砂岩、页岩和含煤岩性通过含铀副矿物和硫化物相在氧化碱性条件下的风化，促进了铀、氟化物、砷、铁、锰及其他重金属的迁移（Ulrich等, 2019）。先前的研究报告称，TDS、氟化物、铀、铁和重金属浓度超过允许限值，同时由于工业活动导致盐度、碱度和金属负荷增加（Singh等, 2025）。这种污染构成了重大健康风险，特别是在依赖浅层含水层的农村和部落地区，长期暴露与氟中毒、肾功能不全及金属诱导的毒性有关（Kumar等, 2026）。地下水污染的研究若不理解地下水流动路径和补给来源则是不完整的，这可通过稳定同位素分析有效解释（Gupta和Deshpande, 2003）。稳定的氧和氢同位素分析被广泛用于研究各种水文现象，如地表水-地下水相互作用、降水、地下水补给和蒸发（Clark和Fritz, 1997）。其他影响因素，如降雨量、季节变化和温度变化，也会调节降水的同位素特征，最终影响地下水补给（Aravena等, 1999；Andreo等, 2004；Gupta等, 2025）。因此，地下水的同位素组成主要由降水、地表水及其他水源所塑造（Patel等, 2024）。

本研究区域主要位于印度中部邦马哈拉施特拉邦东北部的Singrauli地区，并延伸至邻近的北方邦部分地区，构成印度最突出的能源和矿产资源带之一。该地区拥有广阔的Singrauli煤田，对国家煤炭生产作出重大贡献，约占煤炭总产量的16%（Bharadwaj等, 2020）。数十年来密集的采矿和工业活动导致了严重的环境退化，使该地区成为亚洲受污染最严重的工业区之一，综合环境污染指数（CEPI）得分为62.59（Sahu等, 2014；Bharadwaj等, 2020）。地质上，该地区由小纳格浦尔花岗岩片麻岩复合体（CGGC）的古生代结晶岩覆盖，其中铀矿化主要与含铀石的混合侵入岩相关，存在于石英-长石-黑云母组合中（Dwivedi等, 2021；Sinha等, 2022）。

在本研究区域的先前研究中，对污染源的理解以及重金属释放进入含水环境的机制缺乏阐明。因此，这些受影响地区地下水的水地球化学演化在很大程度上尚未得到表征和理解。尽管全球相似岩性地形中的铀释放机制已有报道（Parihar, 2014；Dwivedi等, 2021；Sinha等, 2022），但基于岩性变化的水地球化学-同位素相关性至今尚未得到充分解决。因此，本研究阐明了铀及其他元素的完整释放机制，并详细讨论了其来源。为了讨论污染源、地下水开发和微量元素迁移，详细完成了以下目标：（1）评估地下水中铀及相关微量金属的污染水平和分布，（2）驱动地下水和地表水中离子释放与迁移的因素，（3）稳定（δ2H、δ1?O）同位素动态以阐明水源及其与铀释放的相关性，（4）这些水作为饮用水的潜在健康风险。本研究提供了多矿物地形中多季节地下水质量的综合理解，特别强调解决地下水中高铀污染、铀水地球化学及相关迁移过程的现有知识空白。除记录地下水中重金属浓度升高外，本研究还建立了一个综合的水地球化学-同位素框架，通过基于过程的证据阐明地下水动态，将补给来源、水-岩相互作用和季节性变化联系起来。这些发现揭示了控制含水层系统中铀和微量金属迁移的机制性因素。此外，本研究系统地评估了不同年龄段人群暴露于重金属的潜在健康风险。本研究的成果为加强地下水监测策略以及制定有效的污染管理和缓解措施提供了科学依据。

## 研究区域

研究区域面积1940平方公里，东经82°25'27"至83°06'30"，北纬23°56'16"至24°15'之间（图1）。目前，研究区域拥有十座燃煤热电厂、十六座露天煤矿、一个铝工业和一个水泥工业。该地区经历极端温度47.2°C至20°C，年降水量1120毫米，研究区域90%的降雨发生在西南夏季季风期间的6月中旬至9月（CGWB, 2013）。

## 方法学

一般方法已在流程图（图2）中描述，并在各节中进一步详细说明。

### 地下水和地表水的水地球化学评价

季风前和季风后季节收集的地下水样品显示近中性至弱酸性pH值，分别为6.1至7.5（均值：6.6）和5.7至7.5（均值：6.6）。在季风前期间，大多数样品符合BIS和WHO标准，而31%的季风后样品超出推荐范围。电导率（EC）在季风前期间变化为240至1700 μS/cm（均值：742.8 μS/cm），季风后期间变化为380至1700 μS/cm（均值：846.0

## 结论与展望

本研究全面分析了该地区地下水和地表水水源的水化学特征和污染状况。本研究综合分析了区域地下水和地表水的水化学特征和污染状况，整合时间序列数据集以阐明水地球化学参数的多季节变化和行为。离子交换过程普遍占主导地位，以及硅酸盐风化，导致……

## CRediT作者贡献声明

Sury Kant Singh：写作-审阅与编辑，写作-原稿，验证，方法论，调查，资金获取，形式分析，数据管理，概念化，项目管理。Raju Rai：写作-审阅与编辑，数据管理。Dev Sen Gupta：写作-审阅与编辑，写作-原稿，验证，软件，资源，方法论，形式分析，概念化，项目管理，可视化。

Shive Prakash Rai：写作——审阅与编辑，资助

作者衷心感谢国际原子能机构（IAEA，维也纳）在项目 P-30/0606 下提供的资助支持，该项目为本研究的实地工作提供了便利。

未引用参考文献

Adhikari 和 Mal，2021；Ahamad，2023；Alam 和 Cheng，2014；Carretero 和 Kruse，2015；中央地下水委员会，2013；中央地下水委员会，2022；Choubey 和 Shankaranarayana，1990；Clark 和 Fritz，1997；Craig，1961；Dhar，1993；Dold，2014；Jenne，1968；Kshetrimayum 和 Hegeu，2016；Hossain 等人，2021；Pawar 和 Nikumbh，1999；Rahman 等人，2018；Ripley 和 Redmann，1995；Rozanski 等人，1993；Shuaibu，2025；Singh 等人，2017a；Singh 等人，2017b；Smeti 和 Golfinopoulos，2016

致谢

作者感谢贝拿勒斯印度大学地质学系系主任对本研究完成的所作支持。感谢 IAEA 项目基金及 IoE-SRICC（BHU）办公室协助完成野外工作。作者感谢印度理工学院罗尔基分校（NIH, Roorkee）提供的样品分析服务。作者感谢 Sury Kant Singh 先生的 UGC-CSIR 奖学金资助。

X射线衍射（XRD）分析在印度理工学院材料科学与技术学院进行。

Sury Kant Singh | Raju Rai | Dev Sen Gupta | Shive Prakash Rai | Rajesh Singh | Abhinesh Kumar Singh | Abhinav Patel | P. Nijesh | Noble Jacob | Radha Dixit | Shailesh Kumar Yadav

贝拿勒斯印度大学科学学院地质学系，印度瓦拉纳西