《Environmental Pollution》：Primary nitrated phenol emissions from heavy-duty diesel vehicles based on real-world activity data in Hunan, China
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•重型柴油车释放的硝基酚（NP）排放量为1196.8 kg yr-1•集装箱卡车贡献了48.3%的一次性NP排放•国四和国五排放标准车辆占一次性NP排放的84.1%•排放量最高的五个城市贡献了全省一次性NP排放的53.9%引言硝基酚（NPs）是一类具有反应活性和吸光性的含氮芳
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重型柴油车释放的硝基酚（NP）排放量为1196.8 kg yr-1
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集装箱卡车贡献了48.3%的一次性NP排放
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国四和国五排放标准车辆占一次性NP排放的84.1%
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排放量最高的五个城市贡献了全省一次性NP排放的53.9%
引言
硝基酚（NPs）是一类具有反应活性和吸光性的含氮芳香族化合物，在大气中广泛存在（Cecinato等，2005；Harrison等，2005；Hems和Abbatt，2018；Li等，2020）。许多NP物质能吸收近紫外光和可见光，参与光化学反应，并已与潜在的生态和健康效应相关（Fernandez等，1992；Xiong等，2019）。大气中的NP可来自燃烧源的直接排放，也可在氮氧化物（NOx）丰富的条件下通过酚类和芳香族前体物的氧化和硝化二次生成（Cheng等，2021；Harrison等，2005；Krofli?等，2021；Song等，2021）。其一次和二次混合来源使得直接排放贡献的评估复杂化，因此需要基于来源的排放约束来评估大气中NP的一次输入。
燃烧源，包括生物质燃烧、燃煤和车辆尾气，已被确认为NP及相关硝基芳香族化合物的重要一次来源（Iinuma等，2010；Lu等，2019a；Lu等，2019b；Wang等，2017b）。在这些来源中，车辆尾气在城市地区和交通走廊尤为相关，因为它与人类活动距离较近。先前的研究已在柴油尾气中检测到硝基酚，表明柴油车是重要的交通相关来源（Inomata等，2015；Inomata等，2013；Lu等，2019a）。重型柴油车（HDDV）因其高燃油消耗量、密集的货运操作和大量的实际排放而需要特别关注。然而，与氮氧化物（NOx）、颗粒物（PM）、一氧化碳（CO）和挥发性有机物（VOCs）等传统车辆污染物相比，柴油衍生的NP排放仍然很少被纳入排放清单。
车辆级的交通和轨迹数据已被广泛用于提高移动源排放清单的时间、车队级别和空间分辨率，相较于车辆保有量、年平均车辆行驶里程或静态空间代理变量（Deng等，2020；Yang等，2019；Zheng等，2014）。此类数据已支持传统污染物和有机物的估计，包括车辆挥发性有机物和中等挥发性有机物（IVOCs）（Liu等，2017；Zhao等，2022）。然而，重型柴油车的一次性NP排放仍然没有得到充分的量化。特别是，其总排放量以及跨车辆类别、排放标准、单个化合物、时间和空间的分布，在实际运行条件下尚未得到充分估计。
先前的研究通过环境观测、形成机制研究和来源测量，推进了对大气NP的理解。这些研究表明，NP同时存在于气相和颗粒相中，既可以在NOx丰富的条件下二次生成，也可以由燃烧源一次排放产生（Harrison等，2005；Yuan等，2016；Lu等，2019a；Lu等，2019b）。近期滤膜-聚氨酯泡沫（PUF）联合测量进一步表明，传统仅使用滤膜的采样方法会严重低估柴油车辆的NP排放，因为大部分NP存在于气相或半挥发性相中（Li等，2025）。这些改进的测量方法为量化车辆NP的一次排放提供了必要的排放因子和化学特征。然而，柴油源NP的区域规模排放、车队贡献、化学组成、时间变化和空间分布仍然没有得到很好的约束。
尽管已经为传统污染物开发了高分辨率的卡车排放清单，但重型柴油车的一次性NP排放仍未得到充分表征，尤其是在车辆类别、排放标准、单个化合物、时间变化和空间分布方面。现有的NP研究主要关注特定测试条件下的排放因子测量或来源表征，而这些测量本身无法确定实际运行条件下重型柴油车衍生的NP的区域规模源强度或贡献模式。这一信息对于约束大气NP研究中的主要排放成分至关重要，因为环境浓度同时受直接排放和二次形成过程的影响。本研究通过将有测量得到的NP排放因子和化学特征与监测到的HDDV活动数据相结合，将基于EF的调查转化为来源分辨的区域排放表征，从而量化了NP一次排放跨车队、排放标准组、化合物、时间段和行政区域的分布。
在此，我们通过结合特定排放标准的NP排放因子和化学特征与北斗衍生的实际活动数据，开发了中国湖南省2025年重型柴油车一次NP排放的来源分辨表征。该清单按车辆类别、排放标准、单个化合物、月份和行政单元解析排放量。城市和县级总量用于表征行政尺度的空间异质性，县级排放进一步使用路网权重分配到3 km × 3 km网格中以可视化估计的空间模式。该框架为重型柴油车NP一次排放的规模和分布提供了活动加权的约束。
章节摘要
道路重型柴油车活动数据
车辆活动数据来自湖南省注册运营HDDV的动态监测平台。该平台基于车载北斗定位终端，整合车辆位置、轨迹、速度、运行时间和行政区域信息，以表征省界内HDDV的实际活动情况。被监测车队包括湖南注册车辆和湖南省内运营的外地车辆。对于
重型柴油车的实际活动模式
实际活动数据对于超越年平均假设来解析柴油衍生的NP排放至关重要。2025年，湖南省重型柴油车累计行驶里程达9.52 × 109 km，为月度及车队分辨的NP排放估计提供了活动基础。月度HDDV活动在不同车辆类别和排放标准之间存在显著差异（图1）。集装箱卡车在全年各月均保持最高里程，其次是货运
结论
重型柴油车NP排放仍然受到约束，特别是在车队组成、化学特征和时空变化方面。本研究通过将实际车辆活动数据与NP排放因子和化合物特征相结合，量化了2025年湖南省的一次性NP排放。该方法能够进行来源特定的估计，同时保留道路车辆观测中的时间和车队级别的变异性。
估计湖南省重型柴油车的NP总排放量为
CRediT作者贡献声明
Zhan Liu：资源、项目管理。Sheng Li：调查、正式分析。Jingqiao Zhang：资源、数据整理。Datong Luo：撰写–初稿。Yajun Wu：撰写–审阅与编辑。Lin Luo：可视化、监督
未引用参考文献
Cai等，；Morville等，2006；Richartz等，1990；Schummer等，2009；Tremp等，1993；Wang等，2018。
利益冲突声明
? 作者声明不存在任何已知可能影响本文所报告工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（42207135）、国家重点研发计划（2024YFC3713605）以及京津冀区域环境改善—国家科技重大专项（2026ZD1218700）的经费支持。
Datong Luo|Yajun Wu|Sheng Li|Jingqiao Zhang|Zhan Liu|Lin Luo
