生物质燃烧挥发性有机物物种分辨排放数据集的构建与热力学模型校准

《Environmental Science: Atmospheres》：Estimating Speciated Input Concentrations for Biomass Burning Organic Aerosol ModelingOpen Access

　　生物质燃烧是挥发性有机物（VOC）和一次有机气溶胶（POA）的主要排放源。随着化学模型方法变得越来越复杂并包含越来越多的化合物，对初始化合物浓度的准确估计变得愈发重要。我们汇编了691个生物质燃烧物种的实测排放比数据集，并将有机物浓度（655种）表示为总VOC排放量与热解温度比的函数。我们利用气溶胶无机-有机混合物官能团活度系数（AIOMFAC）热力学模型进行气-粒分配计算，以获得相应的化合物分辨POA质量浓度。分配预测与实验室及野外数据的初步比较显示，混合物氧碳比（O:C）和氢碳比（H:C）始终被低估，这可能表明存在缺失的物种分辨测量。为了使模型与实验数据校准，我们引入了替代半挥发性化合物，并提高了具有高H:C比和低挥发性的化合物浓度。使用拉丁超立方采样进行敏感性分析，以评估模型在有机气溶胶质量浓度以及平均O:C和H:C比的观测空间中的性能。校准后，模型预测结果总体上与观测值一致。我们的分析表明，控制POA质量浓度和化学成分的主要因素是总VOC排放量参数和环境温度，而热解温度比则是挥发性分布最重要的因素。近显式模拟烟雾羽流从排放源到受体点大气传输过程中气相和气溶胶相组成的化学演化，将受益于我们框架提供的物种分辨排放数据。? 2026 作者。由皇家化学学会出版。2026年。作者。本文在知识共享署名4.0国际许可协议下授权。您可以在其他出版物中使用本文材料，无需向RSC申请进一步许可，前提是正确标注出处。该文章可通过PDF获取。