单颗粒荧光生物气溶胶监测中基线参考物质与阈值定义方法的比较及其对颗粒判读的影响

《Atmosphere》：Baseline Determination for Threshold-Based Interpretation and Groups of Single-Particle Aerosol Fluorescence Measurements

　　

摘要

实时单颗粒荧光仪器越来越多地用于生物气溶胶监测，但荧光阳性颗粒的判读高度依赖于基线或阈值的定义方式。本研究评估了去离子水（H₂O）、氯化钠（NaCl）和石英/二氧化硅（SiO₂）作为 SwisensPoleno Jupiter 的低荧光参考物质，并考察了基线选择对基于阈值判读的影响。利用受控参考数据集，表征了基线荧光分布，评估了粒径效应，并使用统一的均值加三倍标准差（??+3???) 准则定义基线特异性阈值。同时采用经验第99百分位数（P99）和基于稳健中位数绝对偏差（MAD）的方法考察了阈值敏感性。三种参考物质产生了不同的基线响应。NaCl在所有激发源下产生的荧光范围最广，各激发源的上阈值分别约为 、、 和 任意单位，而H₂O分别为 、 和 ，SiO₂ 分别为 、 和 。尽管NaCl产生的颗粒更大且变异更大，但在共享的10–30 μm粒径区间内，其较宽的响应仍然持续存在。将阈值应用于代表性测试材料的结果表明，基线选择既改变了超过低荧光背景的颗粒比例，也改变了激发源组合模式，对接近基线和中等荧光样品的影响尤为明显。P99通常产生的结果最接近 ，而基于MAD的阈值在若干基线–激发源组合中产生了更大的变化，但在所有三种方法中，基线与材料之间的差异仍然明显。夏季和冬季环境案例研究显示出相同的基线依赖性。H₂O和SiO₂基线产生的荧光超过阈值结构大体相似，而NaCl基线阈值保留了较少的弱荧光颗粒。这些发现表明，基线材料和阈值定义均应明确报告，且所得分类应被视为操作性荧光超过阈值模式，而非确定的生物颗粒分类。