《Environmental Pollution》：CMAQ-based response modeling of speciated atmospheric mercury concentrations and depositions for efficient source contribution analysis
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•基于CMAQ的响应模型（RMs）可在1分钟内模拟分物种汞（Hg）的浓度与沉降量。•响应模型能够复现CMAQ模拟的分物种汞浓度与沉降量，平均R值≥0.93。•结合迭代拟合的响应模型可大幅减少源贡献分析所需的化学传输模型（CTM）运行次数。引言大气汞（Hg）是一种持久性神经毒素
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基于CMAQ的响应模型（RMs）可在1分钟内模拟分物种汞（Hg）的浓度与沉降量。
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响应模型能够复现CMAQ模拟的分物种汞浓度与沉降量，平均R值≥0.93。
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结合迭代拟合的响应模型可大幅减少源贡献分析所需的化学传输模型（CTM）运行次数。
引言
大气汞（Hg）是一种持久性神经毒素，能够在长距离传输后沉降至陆地和水生生态系统。沉降后，汞可在食物网中发生甲基化和生物富集，对生态系统完整性和公众健康构成重大风险（Zhang等，2021；Li等，2025）。在大气中，汞主要以气态元素汞（GEM）、气态氧化汞（GOM）和颗粒态结合汞（PBM）三种形态存在。由于这三种形态的大气寿命和沉降行为差异显著，排放变化与浓度和沉降的空间异质性响应密切相关：GEM支持区域至全球尺度的传输，而GOM和PBM更易被清除，对局地及区域沉降贡献显著（Geyman等，2024）。尽管在《水俣公约》实施和更广泛的空气污染治理措施推行后，北半球尤其是中国的区域大气汞浓度有所下降（Feng等，2024），但将区域-行业排放变化归因于特定受体点观测到的浓度下降仍然是一项重大挑战（Chen等，2023；Sun等，2024；Cui等，2025）。
可靠的源-受体信息对于优先确定大气汞浓度和沉降敏感区域的汞排放控制策略以及评估不同减排方案的潜在影响至关重要。目前，大气汞源贡献的评估方法包括排放清单（Streets等，2019；Wu等，2020b；Guo和Wang，2023；Zhang等，2023；Cui等，2025）、受体模型（Wang等，2021；Yeh等，2021；Shao等，2022；Wang等，2022；Sun等，2024）、统计分析（Wu等，2020a；Xu等，2020；Yin等，2020；Shi等，2022）以及数值模拟（Liu等，2018；Liu等，2019；Xu等，2019；Geyman等，2024）。然而，基于清单、受体和统计的方法无法充分捕捉排放、气象、传输、化学转化和沉降之间的非线性耦合相互作用。基于过程的化学传输模型（CTM），如GEOS-Chem和共同体多尺度空气质量（CMAQ）模型，能够显式表征这些过程，因此非常适合进行源-受体分析。然而，其应用仍然资源密集，需要复杂的模型配置、大量的输入数据准备和较长的运行时间，从而限制了可评估的区域-行业和排放控制情景数量，特别是在高分辨率时空尺度上（Dunker等，2002；Lin和Wen，2015；Yang等，2017）。
深度学习为模拟CTM模拟响应并以大幅降低的计算成本评估大量情景集合提供了一条实用途径。长短期记忆网络（LSTM）能够捕捉时间滞后效应（Ma等，2020；Hong等，2023；Sekar和Wei，2025），而卷积神经网络（CNN）则能够学习排放场、气象驱动因素和区域传输相关的空间模式（Xing等，2020；Kow等，2022；Liu等，2023）。因此，混合CNN-LSTM架构已被用作常规空气污染物的CTM代理模型（Du等，2021；Xing等，2022；Dey，2024）。例如，DeepCTM以单步均方根误差（RMSE）通常低于5 ppb、归一化平均偏差（NMB）在±2%以内、决定系数（R2）接近1的水平复现了CMAQ模拟的臭氧（O3）浓度；即使在长达一个月的连续预测中，R2仍保持在0.9以上（Xing等，2022）。基于CNN的响应面模型DeepRSM同样以平均归一化误差通常低于5%的水平捕捉了臭氧（O3）和细颗粒物（PM2.5）对排放扰动的响应（Xing等，2020），其在珠江三角洲（PRD）的局部化应用对O3响应预测的R2值超过0.97（Peng等，2025）。然而，针对分物种大气汞的类似框架仍然稀缺，尤其是能够同时表征浓度和沉降的框架。这一空白既具有技术挑战性，又具有重要的环境意义，因为不同汞物种表现出不同的传输距离和沉降行为，而与控制优先次序相关的区域和行业信号在大气传输和化学转化过程中会相互混合。因此，一个具有环境实用价值的汞响应框架应当能够捕捉分物种浓度和沉降的空间和季节变化，因为这些特征决定了各受体区域的源贡献。
本研究基于ResNetCNN-LSTM架构，利用CMAQ模拟的扰动数据训练大气汞响应模型（RMs），并将RMs与迭代比例拟合（IPF）相结合，建立了用于高效多区域、多行业源贡献分析的RM-IPF框架。通过独立排放扰动下的分物种汞浓度和沉降响应复现能力对框架进行了评估，并在各受体区域表征了时空性能。将该框架应用于中国广东省，识别了季节性源贡献和亚区域源-受体关系。通过高效筛选降低汞浓度和沉降负荷的区域-行业控制优先次序，该框架为基于CTM的汞排放控制评估提供了决策支持工具。
章节摘要
方法
总体方法框架如图1a所示，由三个部分组成：数据基础与特征工程、响应模型开发和源贡献分析。首先，利用耦合天气研究与预报-共同体多尺度空气质量（WRF-CMAQ）系统进行扰动模拟，构建了将排放和气象条件与分物种汞浓度及沉降量联系起来的高分辨率响应数据集。具有信息量的时间和空间
总体性能
尽管面临从近乎完全消除到增加20%的显著随机排放扰动，响应模型在所有样本外（OOS）情景中均复现了分物种汞浓度和沉降量的时空格局（图2和图S17–S22）。它们还捕捉到了点源羽流典型的长尾弥散特征。例如，虽然OOS 4情景中GOM浓度范围为23.9至3805.7 pg m?3（平均值：57.8 pg m?3；图S19），但相应的响应模型仍实现了较强的
结论
本研究采用ResNetCNN-LSTM架构，基于化学传输模型（CTM）训练了分物种大气汞浓度和沉降的响应模型（RMs），并与IPF相结合建立了用于高效多区域、多行业源贡献分析的RM-IPF框架。独立样本外评估表明，即使在显著排放扰动条件下，响应模型也能复现CMAQ模拟的时空格局，在所有分物种汞浓度和沉降目标中的平均R值均超过0.93。这些
作者贡献声明
Lei Duan（段磊）：监督指导、项目管理。Zhaoxin Dong（董召鑫）：撰写—审阅与编辑、项目管理。Qipeng Wen（温启鹏）：软件开发、方法论。Mengmeng Zhang（张梦梦）：撰写—审阅与编辑。Shicheng Long（龙世成）：概念设计。Chaojie Zhang（张超杰）：软件开发。Wang Chang（王畅）：撰写—原稿、可视化、软件开发、方法论、形式化分析、概念设计。Yun Zhu（朱云）：撰写—审阅与编辑、监督指导、项目管理、方法论、概念设计。Ji-cheng Jang（张志成）：撰写—
未被引用的参考文献
Copernicus Climate Change Service，2023。
稿件制备过程中生成式AI及AI辅助技术的声明
在本文制备过程中，作者使用了豆包（DouBao）以提升语言质量。使用该工具后，作者对内容进行了审阅和必要的编辑，并对所发表论文的全部内容承担全部责任。
利益冲突声明
? 作者声明不存在可能影响本文所述工作的已知竞争性经济利益或个人关系。
致谢
本研究得到了京津冀区域协同治理—国家重点研发计划项目（项目编号：2026ZD1213300）和国家重点研发计划（项目编号：2023YFC3708503）的资助。
Wang Chang（王畅）|Ji-cheng Jang（张志成）|Yun Zhu（朱云）|Lei Zhang（张磊）|Zhaoxin Dong（董召鑫）|Lei Duan（段磊）|Mengmeng Zhang（张梦梦）|Qipeng Wen（温启鹏）|Chaojie Zhang（张超杰）|Shicheng Long（龙世成）
