典型海岸海湾合成酚类抗氧化剂的环境赋存与源解析：驱动因素及源特异性风险评估

《Environmental Technology & Innovation》：Environmental occurrence and source apportionment of synthetic phenolic antioxidants in typical coastal bays: Drivers and source-specific risk assessment

　　

专业术语翻译（摘要部分） 合成酚类抗氧化剂（synthetic phenolic antioxidants, SPAs）在典型海岸海湾中的环境赋存与源解析：驱动因素及源特异性风险评估 SPA浓度在莱州湾最高，AO1010为优势同系物。 驱动因素：海水NO??-N、DOP、GDP；沉积物DIN、DON、面积；蛤仔RP、DON、TDN。 APCS-MLR和PMF模型提示石油、塑料、食品与饲料为潜在SPA来源。 多种SPA表现出升高的生态风险潜力和膳食健康关注。 塑料、石油与润滑油、以及食品与饲料为潜在SPA风险贡献源。

论文解读文章

研究背景与问题

随着工业化和城市化快速推进，全球合成化学品大量生产、使用和释放。合成酚类抗氧化剂（synthetic phenolic antioxidants, SPAs）广泛用于食品、塑料、橡胶和个人护理产品，已成为典型的新兴污染物（emerging contaminants, ECs）。SPAs可通过多种途径进入陆地和水生生态系统，具有神经毒性、内分泌干扰、生殖毒性和免疫毒性风险。海洋是SPAs的重要汇集地，对海洋生态系统构成潜在生态和健康风险。然而，以往研究多集中于室内灰尘、土壤、河流水和沉积物等介质，海洋系统中SPAs的环境赋存、来源和潜在风险仍鲜有探索。环境因子和人为活动共同影响污染物动态，机器学习与多元统计方法已在其他系统中成功识别污染物关键驱动因素，但针对海洋SPAs的类似研究尚属空白。此外，定量源识别对于污染物风险管理至关重要，而SPAs源解析研究十分有限。已有风险评估多关注单一介质或单一化合物，缺乏将多介质赋存、关联因素、双模型源解析与生态和膳食健康风险整合的系统框架。因此，开展典型海岸海湾SPAs多介质系统调查，识别关键驱动因素，定量解析来源，并评估源特异性风险，具有重要科学意义和管理价值。

研究内容与意义

研究人员于2024年8月在中国山东半岛三个典型海湾（莱州湾、胶州湾、海州湾）设置13个采样站（S1-S13），采集海水、沉积物和菲律宾蛤仔（Ruditapes philippinarum）三种介质共117份样品，系统调查了16种代表性SPAs的赋存与分布特征。研究构建了SPA源指纹图谱，结合绝对主成分得分-多元线性回归（absolute principal component scores–multiple linear regression, APCS-MLR）和正定矩阵因子分解（positive matrix factorization, PMF）双模型进行定量源解析；采用风险商（risk quotient, RQ）评估生态风险，采用危害指数（hazard index, HI）和增量终身癌症风险（incremental lifetime cancer risk, ILCR）评估膳食健康风险，并进一步开展源特异性风险评估。该研究首次建立了连接环境赋存、驱动因素、源解析与风险评估的综合评估框架，为SPAs及其他新兴污染物的未来管理和控制提供了科学依据。

主要关键技术方法

研究人员采用气相色谱-质谱联用（GC-MS）定量BHT，采用液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）定量其余15种SPAs。通过K-means聚类结合主成分分析（principal component analysis, PCA）区分点位污染特征；采用冗余分析（redundancy analysis, RDA）和随机森林（random forest, RF）识别SPA分布的关键驱动因素。基于已发表文献和工业应用类别构建SPA源指纹图谱，运用APCS-MLR和PMF双模型进行定量源解析。生态风险评估采用RQ法，健康风险评估采用美国环保署（U.S. EPA）推荐的HI和ILCR框架，并采用蒙特卡洛模拟进行不确定性分析。社会经济指标（GDP、常住人口、土地面积等）取自2024年统计年鉴。

研究结果

3.1 SPAs的空间分布与组成特征

莱州湾Σ??SPAs浓度在海水、沉积物和蛤仔三种介质中均最高，AO1010为优势同系物。不同海湾的SPA组成谱存在差异，反映了区域污染来源的差异性。

3.2 SPA分布的关键驱动因素

通过RDA和RF分析识别出不同介质中SPA分布的关键驱动因素：海水中为NO??-N、DOP和GDP；沉积物中为DIN、DON和Area；蛤仔中为RP、DON和TDN。环境因子和社会经济因子共同调控SPAs在海洋系统中的分布格局。

3.3 SPA源解析

APCS-MLR和PMF双模型结果一致表明，石油、塑料、食品与饲料为潜在SPA来源。APCS-MLR模型对所有同系物的拟合优度R2均大于0.97，验证了源贡献估算的可靠性。

3.4 生态风险评估

多种SPAs在海水和沉积物中表现出升高的生态风险潜力，部分化合物达到中等或高风险水平，需引起关注。

3.5 膳食健康风险评估

通过蛤仔摄入的SPA膳食暴露评估显示，部分SPAs存在潜在的非致癌和致癌健康风险，累积暴露可能值得关注。

3.6 源特异性风险评估

将APCS-MLR和PMF模型与RQ和ILCR风险指标整合分析，识别出塑料、石油与润滑油、以及食品与饲料为潜在SPA风险贡献源，为优先控制源的确定提供了依据。

讨论与结论

本研究表明，山东半岛典型海湾已普遍检出SPAs，莱州湾污染水平最高。环境因子和社会经济因子共同驱动SPA分布，其中营养盐指标和经济发展指标是关键因素。石油、塑料、食品与饲料是主要潜在来源。生态风险评估显示多种SPAs存在中高风险，膳食暴露评估提示部分SPAs存在潜在健康风险，塑料、石油与润滑油、食品与饲料是主要风险贡献源。该研究建立的“环境赋存—驱动因素—源解析—风险评估”综合框架，为SPAs及其他新兴污染物的环境管理和源头控制提供了科学支撑。研究同时指出，由于SPA定量本地排放谱和源特异性现场数据有限，源指纹和受体模型结果应视为探索性识别而非确定性源归因；受限于毒性数据不足，推导的PNEC、RfD和CSF值存在不确定性，应作为筛选级估算而非监管阈值使用。