《Food Chemistry: X》：Thermal drying temperature modulates sensory attributes, comprehensive two-dimensional volatile metabolome and widely targeted metabolome of Artemisia capillaris herbal tea grown on Dongying coastal saline-alkali soil
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热风干燥温度调控生长于东营滨海盐碱土壤的茵陈（Artemisia capillaris）药茶的感官品质、全二维挥发性代谢组及广泛靶向代谢组
滨海盐碱胁迫重塑了盐生植物茵陈的次生代谢网络，使其积累丰富的萜类、黄酮类及香豆素类等胁迫适应性特征代谢物，
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热风干燥温度调控生长于东营滨海盐碱土壤的茵陈（Artemisia capillaris）药茶的感官品质、全二维挥发性代谢组及广泛靶向代谢组
滨海盐碱胁迫重塑了盐生植物茵陈的次生代谢网络，使其积累丰富的萜类、黄酮类及香豆素类等胁迫适应性特征代谢物，形成了独特的风味物质基础。然而，采后热风干燥温度如何调控盐碱胁迫特异性代谢物并驱动风味品质分化的机制尚不明确。本研究以山东东营黄河三角洲典型重度滨海盐碱土壤中采集的野生茵陈为材料，设置鲜样（CK）、50°C低温干燥（T50）、100°C中温干燥（T100）和120°C高温干燥（T120）四个梯度热处理组，采用定量描述性感官分析（QDA）、全二维气相色谱-飞行时间质谱（GC×GC-TOFMS）挥发性风味组学及超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱（UHPLC-QTOF-MS）广泛靶向代谢组学联合策略，系统解析了梯度热处理下茵陈茶感官品质与代谢组的重塑机制。结果表明：低温干燥（T50）保留了原料固有的青草气和草本香，但苦涩味突出；100°C处理形成以反式-β-紫罗兰酮（trans-β-ionone）等为主导的甜香特征；120°C处理则通过美拉德反应生成吡嗪类和呋喃类化合物，形成典型烘烤香。GC×GC-TOFMS共鉴定487种挥发性化合物，低温处理保留萜类物质，高温处理促进酯类、杂环类及热诱导萜类的生成；UHPLC-QTOF-MS广泛靶向代谢组共检出8821种非挥发性代谢物，高温处理显著重塑苯丙烷类及黄酮类生物合成通路，通过黄酮糖苷去糖基化降低苦涩味并优化风味。代谢物-感官关联网络揭示了温度驱动的风味形成机制，为盐碱地茵陈茶精准加工与高值化利用提供了理论依据与工艺参数支撑。
论文解读文章
一、研究背景与问题提出
滨海盐碱土壤是全球广泛分布的退化土地生态系统，以高盐、高pH和低养分有效性为特征，限制了常规作物种植，却孕育了具有独特次生代谢特征的耐盐盐生植物资源。中国山东东营黄河三角洲是典型的滨海盐碱湿地，产出大量兼具药用和食用价值的野生盐生植物。茵陈（Artemisia capillaris Thunb.）作为该区域的优势盐生植物，传统上被用作草药和功能性茶饮，具有优良的抗氧化、保肝和调脂等生物活性。
与普通农田种植的茵陈不同，滨海盐碱胁迫作为关键的非生物驱动变量，深刻重塑了当地盐生茵陈的适应性代谢网络。为应对高盐、强碱和养分亏缺胁迫，盐碱地茵陈特异性激活苯丙烷类和黄酮类生物合成通路，导致黄酮类、酚酸类和萜类等胁迫适应性特征代谢物大量积累。同时，盐碱扰动重塑了初级代谢稳态，引起可溶性糖、氨基酸和有机酸的差异化积累。这些胁迫衍生的代谢特征构成了独特的风味形成物质基础，使盐碱地茵陈与普通土壤茵陈具有完全不同的代谢前体和风味潜力。
然而，现有研究普遍将盐碱生长环境视为简单的均一背景条件，忽视了其在塑造盐生茵陈独特代谢特征中的功能作用。此外，多数相关研究仅采用常规单维检测技术，缺乏高分辨二维挥发性风味组学与广泛靶向非挥发性代谢组学的联合应用，难以系统解析热加工温度、代谢重塑与感官品质分化之间的耦合关系。温度驱动的风味形成机制缺乏深入探索，严重制约了滨海盐生植物茶资源的精准加工优化和特征风味产业化开发。
采后热风干燥是影响药茶风味形成和植物化学物保留的最关键单元操作。加工温度主导酶促氧化、热降解和美拉德褐变反应，从而决定草本产品的最终感官品质和功能特性。目前东营盐碱区野生茵陈多采用自然晒干或任意高温烘烤加工，导致风味品质不稳定、活性成分损失严重。现有茵陈研究主要集中于单一成分提取、药理学验证或单一温度加工评价，缺乏连续热梯度下感官和代谢组变化的系统多维比较。尤其值得关注的是，以往研究忽视了盐碱胁迫固有代谢特征与采后热加工的交互耦合关系，盐碱地茵陈特有的胁迫特异性代谢物如何响应梯度干燥温度仍不清楚。
基于上述研究空白，本研究创新性地将盐碱生境胁迫作为核心功能变量，提出研究假说：不同干燥温度将产生不同的风味特征——低温干燥（50°C）保留新鲜茵陈的青草气和草本香，中温干燥（100°C）产生甜香，高温干燥（120°C）形成烘烤香，可根据不同风味需求选择相应干燥工艺。研究设置鲜样、50°C、100°C、120°C四个梯度热处理组，旨在：（1）阐明梯度热处理下茵陈茶的感官分化规律；（2）筛选温度响应的特征挥发性标志物；（3）揭示风味和生物活性变化的非挥发性代谢调控机制。
二、研究设计与关键方法
研究人员于2025年4月从东营黄河三角洲典型重度盐碱滨海农田（37°27′N，118°33′E）采集野生茵陈样本，并采集0–20 cm根际土壤用于生境基线表征。土壤检测仅用于确认所有植物材料生长条件的一致性，不纳入后续品质关联分析，确保干燥温度是本研究唯一自变量。
研究设置四个处理组：A组（CK，对照）仅经预处理（人工采摘、输送带清洗、架式萎凋去除表面水分），不进行任何热处理；B组（T50）萎凋后于50°C恒温干燥9 h，模拟传统民间自然阴干加工，不进行杀青和提香；C组（T100）采用完整热加工流程，包括高温杀青（370°C，5个循环，每循环3.5 min，共17.5 min）、100°C烘箱干燥及100°C低温提香；D组（T120）预处理、杀青和初烘（100°C）与T100完全一致，唯一差异为最终提香温度升至120°C。所有处理均在严格控制的标准实验室环境下进行，每组设三个独立生物学重复。
关键技术方法包括：（1）感官定量描述性分析（QDA）：依据国标GB/T 23776–2018，由7名具有五年以上专业药茶感官评价经验的评价员（3男4女，25–45岁）组成评价小组，经两周统一标准化培训，采用10分制对九项感官指标（香气强度、草本香、青草气、烘烤香、甜香、苦味、涩味、醇厚感、整体适口性）进行定量评价，组内相关系数（ICC）>0.85方可进行正式实验；（2）全二维气相色谱-飞行时间质谱（GC×GC-TOFMS）挥发性代谢组学分析：采用HP-5MS一维柱和DB-17MS二维柱，SSM1800固态调制器，调制周期4.0 s，NIST20谱库匹配鉴定，以癸酸乙酯为内标进行相对定量，共鉴定487种挥发性化合物；（3）超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱（UHPLC-QTOF-MS）广泛靶向代谢组学分析：采用甲醇-水（7:3，v/v）提取，双ESI正负离子模式检测，与自建标准品数据库、HMDB和METLIN公共数据库交叉比对注释，共检出8821种非挥发性代谢物；（4）相对气味活性值（ROAV）计算：结合1:50固液比模拟实际感官冲泡环境，计算各挥发性化合物实际含量与其最低气味检测阈值之比；（5）多元统计分析：主成分分析（PCA）、正交偏最小二乘判别分析（OPLS-DA）、层次聚类分析（HCA）及KEGG通路富集分析。
三、研究结果
3.1 盐碱土壤基本理化性质与元素特征
根际土壤为典型重度滨海盐碱土，pH为8.3440±0.0073，有机质（SOM）含量仅0.4993±0.0032 g/kg，碱解氮（AHN）为138.4450±0.7750 mg/kg，有效磷（AP）为28.6400±0.0727 mg/kg，速效钾（AK）为491.2041±1.9587 mg/kg。土壤脲酶、蔗糖酶和过氧化氢酶活性分别为54.1873±0.3231 mg/d/g、7.9750±0.0350 mg/d/g和3.0349±0.0172 μmol/d/g。供试土壤表现出明显的钠积累和重度盐碱胁迫特征，为所有野生茵陈样本提供了一致的盐碱生长背景，消除了组间环境异质性干扰。
3.2 梯度热处理下感官品质分化
感官雷达图显示不同处理组间感官属性存在显著差异。CK和T50组呈现突出的鲜青草气和草本香，苦味和涩味强烈，香气层次单一、浓度低。T100组甜香显著提升，主要由反式-β-紫罗兰酮（trans-β-ionone）等甜花香化合物贡献。T120组烘烤香得分最高，青草气和青味异味最弱，烘烤香主要来源于美拉德反应生成的吡嗪衍生物和呋喃类化合物。高温处理组（T100和T120）在烘烤香、甜香、醇厚感和饱满度等理想感官指标上占据更大面积，而CK和T50组以不良青味、青草气和苦味属性为主。T100显著降低苦涩属性并改善醇厚顺滑度，T120在醇厚感、饱满度和味觉甜度上得分最高，呈现均衡协调的味觉品质。
3.2.1 挥发性化合物定性与定量分析
PCA得分图显示四个处理组明显分离，CK和T50紧密聚集，T100和T120形成独立且分离良好的簇，组内生物学重复紧密聚集。共鉴定487种差异挥发性化合物，涵盖醇类、醛类、酮类、酯类、杂环化合物和萜类等。Venn图显示CK和T50共享大部分挥发性化合物，成分高度相似；T100和T120拥有丰富的独有挥发性物质，尤其是高温热反应生成的烤香和甜香相关酯类及萜类。鲜样来源的醇类和醛类是CK和T50组的优势挥发性组分，而热诱导酯类和杂环化合物主导高温处理组的挥发性特征。
3.2.2 VIP>1香气化合物的多元统计判别
OPLS-DA得分图显示四个处理组完全分离，置换检验验证模型稳健且无过拟合。基于VIP>1筛选关键判别性挥发性香气化合物（VACs）。Venn图显示各组存在共有核心VACs及独有VACs：CK和T50含青草气和草本香相关特征化合物，T100和T120富含烤香和甜香相关独有VACs。层次聚类热图呈现四种不同的判别性VACs积累模式，大量鲜草本和青味相关化合物在CK和T50中高积累，热诱导酯类、杂环化合物和萜类在T100和T120中显著富集。相关网络揭示青味异味化合物与热生成芳香化合物之间存在显著拮抗关系，代谢物互作模式共同重塑了加工茵陈的整体香气特征。
3.3 关键香气化合物（ROAV>1）分析
共确认59种ROAV>1的挥发性化合物，涵盖醛类、萜烯类、醇类、酮类、呋喃类和吡嗪类。CK组关键香气活性化合物以青草气和青味挥发性物质为主，己醛（hexanal，ROAV 48.09）、戊醛（pentanal，ROAV 5.92）和3-己烯-1-醇（3-hexen-1-ol，ROAV 0.66）贡献典型青绿、草本和鲜草气味；β-罗勒烯（β-ocimene，262.35 mg/kg）和γ-松油烯（γ-terpinene，24.63 mg/kg）仅在CK组检出。T50组与CK组成分基本一致但浓度显著变化，壬醛（nonanal）达785.34 mg/kg，苯乙醛（benzeneacetaldehyde）达715.44 mg/kg，1-辛烯-3-醇（1-octen-3-ol）高达3779.34 mg/kg，增强了草本和脂肪香气强度，但仍缺乏吡嗪类和高含量紫罗兰酮类等热诱导香气成分。T100组拥有所有处理中最高的核心香气贡献物浓度，包括反式-β-紫罗兰酮（705,725.05 mg/kg）、2,6,6-三甲基-1,3-环己烯-1-甲醛（5541.37 mg/kg）、石竹烯（caryophyllene，1711.27 mg/kg）和(Z)-4-庚烯醛（3,043,803.22 mg/kg），提供丰富的甜藏红花、花香、木香、烤香和奶油香。3-乙基-2,5-二甲基吡嗪（922.17 mg/kg）和2-乙基-5-甲基吡嗪（1356.26 mg/kg）仅在T120组特异性检出，贡献典型烤坚果和焦糖甜香。T50组己醛和戊醛浓度分别是T120组的3.7倍和54倍，(E)-2-辛烯醛（31.48 mg/kg）是T120组的2.5倍，这些青味醛类是未处理和低温干燥样品生青苦涩感官缺陷的主要物质。
3.4 广泛靶向非挥发性代谢组学分析
3.4.1 四组非挥发性代谢物综合分析
PCA得分图显示PC1和PC2共解释85.98%的总代谢变异，CK和T50紧密聚集、代谢指纹高度重叠，T100和T120与低温及未处理组完全分离。Venn图显示各组存在共有核心代谢物及组特异性代谢物。层次聚类热图将所有样本清晰分为两大簇：第一簇为CK和T50，以初级代谢物高积累为特征；第二簇为T100和T120，呈现一致的独有次生代谢物富集模式。代谢物类别堆叠柱状图显示CK和T50以有机酸和游离氨基酸等初级代谢物为主，随加工温度升高，初级代谢物比例显著下降，黄酮类、酚酸类及其他功能性次生代谢物比例在T100和T120中显著增加。两两比较（T50 vs CK、T100 vs CK、T120 vs CK）显示差异代谢物数量随加工温度升高逐渐增加。置换检验显示低温处理仅引起有限的代谢物差异表达，中温和高温处理诱导大量次生代谢物显著上调及多数味觉缺陷性初级代谢物显著下调。荭草苷（orientin）作为代表性差异黄酮代谢物，在CK和T50间无显著差异，T100显著上调，T120达最高水平。KEGG拓扑富集分析显示差异代谢物主要富集于黄酮生物合成、酚酸代谢通路、氨基酸代谢、碳水化合物代谢及次生代谢物生物合成通路，其中次生代谢物合成通路在T100和T120中富集显著性和通路影响值最高。
3.4.2 热处理重塑苯丙烷类和黄酮类代谢谱
共定量分析28种覆盖苯丙烷类和黄酮类生物合成通路的关键代谢物。热处理诱导广泛且温度依赖的代谢改变。苯丙烷类生物合成通路中，松柏醛（coniferaldehyde）在T100和T120中显著上调，丁香脂酰胆碱（sinapoylcholine）和松柏苷（coniferin）在所有热处理组中显著下调，对香豆醇（p-coumaryl alcohol）随温度升高持续下降，丁子香酚（eugenol）在T100中显著上调。黄酮类生物合成通路中，荭草苷在T100和T120中显著上调并达最高水平，黄酮糖苷去糖基化反应在高温处理中显著增强，释放更多苷元型黄酮，降低苦涩味并优化风味。
四、讨论与结论
本研究通过代谢物-感官关联网络揭示了温度驱动的风味形成机制。低温干燥（T50）基本保留鲜样原始挥发性特征，无法有效消除鲜茵陈固有的青涩苦涩感官缺陷；高温杀青和梯度提香加工（T100和T120）有效促进有益香气化合物生成并减少不良青味和苦味相关挥发性物质，从根本上分化了加工茵陈的挥发性代谢指纹，最终形成差异化的感官品质特征。T100甜香的形成与反式-β-紫罗兰酮等甜花香化合物的高含量密切相关，T120烘烤香主要由美拉德反应生成的吡嗪衍生物和呋喃类化合物贡献。非挥发性代谢层面，高温处理通过重塑苯丙烷类和黄酮类生物合成通路，促进黄酮糖苷去糖基化，降低苦涩味并优化风味品质。消费者可根据风味偏好选择适宜的干燥工艺，偏好甜香可选择100°C干燥，偏好烘烤香可选择120°C干燥。
研究结论表明，不同热加工策略显著调控茵陈的挥发性代谢组和非挥发性代谢组。低温干燥几乎不改变鲜样的原始挥发性特征，而高温杀青和梯度提香有效促进有益香气化合物生成并减少不良青味和苦味相关挥发性物质。高温处理通过激活黄酮类和酚酸类等风味功能性次生代谢物的生物合成，抑制异味相关初级代谢物的积累，实现从不良青草气味到宜人烘烤甜花香的定向转化。本研究首次将盐碱生境胁迫作为核心功能变量，系统揭示了盐碱地茵陈梯度温度依赖的风味-代谢物重塑机制，阐明了盐生茵陈与普通农田茵陈在加工响应特性上的本质差异，为滨海盐碱盐生植物资源的高值化利用提供了新理论见解和针对性工业加工参数。
